组合化学在多相催化领域中的应用

本文系统综述了新近兴起的技术——组合化学在多相催化领域中的研究进展。通过对组合催化研究的两个关键因素催化剂库合成及催化剂高通量筛选技术的评价分析认为,在对已有的催化体系和催化剂优化的同时，如何高效研制新催化材料及开发新筛选检测技术，是组合催化研究的主导思想，对此的深刻理解和运用，将增强实验室的创新能力。     

高通量筛选技术在多相催化研究中的应用

通过对组合催化研究的关键因素－－催化剂高通量筛选技术的评价分析认为：在对已有的催化体系和催化剂优化的同时，如何高校研制开发新筛选检测技术，诸如反应器设计和检测器的选择，是组合催化研究的主导思想，对此的深刻理解和运用将增强实验室的创新能力。     

生物催化及其在手性技术中的应用

综述了生物催化主要研究方向,包括筛选新型生物催化剂、建立高通量的筛选技术平台、改造催化剂、开发新的生物催化反应类型及介质工程研究等,同时介绍了生物催化在手性技术中的应用,指出了生物催化技术存在的问题并展望未来的发展方向。     

适用于催化剂和发光材料研究的并行合成和高通量表征技术

介绍了作者课题组近年来所发展的适用于催化材料和发光材料研究的并行合成和高通量表征技术,以及在新材料筛选方面开展的工作。在并行合成方面包括组合喷射合成仪、微型阵列式溶液燃烧技术以及结合四元掩模和连续掩模的磁控溅射和脉冲激光沉积系统;高通量表征部分包括真空紫外荧光照相系统和组合光谱扫描仪、红外热成像筛选装置和同步辐射红外光谱成像系统。最后,简要介绍了利用所发展的组合技术在稀土聚合物敏化发光材料、真空紫外荧光材料以及可见光响应光催化材料方面开展的工作。     

液相组合化学中分离纯化方法的研究与进展

随着高通量有机合成技术的不断提高,合成的化合物库日益增大,使用传统的柱色谱等手段难以满足分离速度的需求;同时由于低纯度的化合物在活性筛选过程中往往产生不真实的数据,干扰实验结果,所以纯化后化合物库的纯度标准需要提高.为解决液相组合化学合成产物的分离速度和质量问题,组合化学家们相继发展了制备色谱和氟试剂等方法和试剂.综述了各种液相组合合成分离方法及特点,重点介绍了近年发展起来的氟化学分离技术.     

组合化学及其在新农药创制中的应用

结合医药领域的成功经验概述了组合化学的基本概念、化合物库的合成技术与分析、筛选方法,展望了组合化学在新农药创制中的应用前景。     

高通量合成与筛选在新农药创制中的应用

高通量筛选与组合合成技术相结合是发现创新药物的重要技术手段之一。这极大地提高了化合物库的建立速度及对目标分子、活性物质以及先导药物的筛选速度,在农药创制过程中可以缩短新农药分子的研发周期,提高成功率。     

新型催化技术——组合催化

介绍了组合催化技术的基本原理及研究方法,对高速筛选技术及组合催化技术的应用情况进行了综述,并展望了组合催化技术发展方向和趋势。     

组合化学及其在新农药开发中的应用

结合医药领域的成功经验概述了组合化学的基本概念、化合物库的合成技术与分析、筛选方法，综述了组合化学方法在发现与优化新农药先导化合物中的研究进展，介绍了作者利用互补分子反应活性与分子识别技术优化除草活性原卟啉原氧化酶抑制剂的研究工作，展望了组合化学在新农药创制中的应用前景。     

组合环境催化技术研究进展

介绍了近年来组合催化技术在氮氧化物脱除催化剂设计与开发中的应用并对组合环境催化技术中的模拟、优化算法等进行综述。     

Combinatorial Heterogeneous Catalysis: Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene, Selective Oxidation of Ethane to Acetic Acid, and Selective Ammoxidation of Propane to Acrylonitrile

The application of combinatorial methods to three reactions catalyzed by multimetal oxides is described. Catalysts for the oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene were tested using a 121- or 144-channel scanning mass spectrometer primary screening reactor and a 48-channel fixed bed secondary screening reactor; catalysts for the selective oxidation of ethane to acetic acid were tested using a 256-channel massively parallel microfluidic reactor primary screen alone, and catalysts for the selective ammoxidation of propane to acrylonitrile were tested using the massively parallel microfluidic reactor and an eight-channel fixed bed secondary/tertiary screening reactor. The details regarding catalyst design, synthesis, and screening are presented. This work has resulted in both the confirmation of published results and the generation of new lead materials for all three chemistries.     

Combinatorial Libraries Reloaded[1]

This essay constitutes a personal assessment of two quite different projects that the author has initiated during the last two decades, both involving combinatorial libraries of catalysts. The first encounter with combinatorial catalysis involved the use of a mixture of two different monodentate ligands in asymmetric transition metal catalysis, especially when one ligand is chiral and the other achiral. The reason for abandoning this approach as a research topic, although (industrially) successful, is outlined herein. The second and distinctly more significant approach concerns the directed evolution of stereo- and regioselective enzymes as catalysts in organic chemistry. It is not only a prolific source of catalysts for a variety of synthetically useful selective transformations, but has also produced several fundamentally important insights. The lessons learned include mechanistic intricacies of enzyme catalysis as well insights regarding cooperative mutational effects which are distinctly more than additive. The Darwinian approach to generating stereoselective enzymes is compared with evolution as it occurs in Nature.     

组合催化在石油化工催化开发中的应用

概述了组合催化的基本原理及实验装置,主要介绍了组合催化在丙烯环氧化制环氧丙烷、甲醇与甲苯侧链烷基化制苯乙烯、丁二烯制四氢呋喃、乙烷/丙烷氧化脱氢制乙烯/丙烯等石油化工过程催化剂研发中的应用,指出组合催化将是未来发现新催化材料及新催化过程的有效手段。     

用组合化学方法发现除虫菊酯类化合物的除草活性

用平行法对拟除虫菊酯美化合物进行了快速合成，通过简单的碱洗、水洗得到了纯度较高的化合物，在除草活性筛选中发现了一些新的活性化合物。     

酿酒酵母高效合成萜类化合物的组合调控策略

萜类化合物具有广泛的生理活性与重要的经济价值,利用酿酒酵母进行萜类合成具有低价、高效等优势。然而部分植物源合成萜类的关键酶在酿酒酵母中难表达、产量低,难以工业应用,因此有效的调控策略显得至关重要。本文从萜类化合物在酿酒酵母中的合成途径入手,介绍了关键酶、代谢途径、CRISPR基因编辑系统和人工合成染色体技术4个方面的调控策略在酿酒酵母合成萜类化合物中的应用。阐述了关键酶的筛选、改造,理性与非理性设计,MVA途径、乙酰辅酶A合成途径与亚细胞结构的代谢途径改造的优势。指出了多重调控策略组合调控的方式是实现酿酒酵母高效合成萜类化合物的有效方法。此外,CRISPR基因编辑系统与人工合成染色体技术的快速发展将为酿酒酵母细胞工厂的深入开发与利用提供有力工具。     

Thin Layer Chromatography for the Detection of Unexpected Reactions in Organometallic Combinatorial Catalysis

Thin layer chromatography (TLC) represents a fast and inexpensive alternative to NMR spectroscopy or analytical methods based on chromatography for the detection of unexpected products in organometallic combinatorial catalysis. This screening test led to the detection of the catalytic system [Ir(COD)Cl]₂/PPh₃ for isomerisation of diolefinic substrates instead the expected ring closing metathesis (RCM) reaction.