舟山青浜岛水体及海产品中有机氯农药的分布和富集特征

在舟山青浜岛采集了14个生物样品及对应点位的3个海水样品,利用气相色谱(GC-ECD)测定六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)的浓度,分析不同点位水体及水产品中有机氯农药的分布与富集特征.结果表明,舟山青浜岛HCHs和DDTs检出率高达100%.海产品中HCHs含量范围0.09~11.51 ng·g-1,平均值为2.02 ng·g-1,DDTs含量范围0.02~56.15 ng·g-1,平均值为12.36 ng·g-1;海水样品中HCHs含量范围0.07~0.20 ng·L-1,平均值为0.13 ng·L-1,DDTs含量范围0.23~0.41ng·L-1,平均值为0.34 ng·L-1.整体而言,研究区样品中DDTs残留高于HCHs残留.与国内外其他研究区域相比,青浜岛水生物中有机氯农药残留处于较低水平.对照相应标准可以看出,所有样品均未超过国家相应标准(食品安全国家标准GB2763-2012、海水水质标准GB 3097-1997).通过比值法来源分析得知,青浜岛海域HCHs和DDTs主要为外源输入.OCPs的空间分布特征分析显示,海洋上升流及其锋面的变化是影响OCPs分布的主要因素.水体中OCPs分布与青浜岛的特殊地形有关,且人类活动对当地环境的影响是水体OCPs的贡献方式之一.健康风险评价表明,该区域居民通过食用海产品OCPs平均日摄入量远低于FAO/WHO限定的每日可摄入量(ADI),说明该地区居民食用海产品对人体健康影响较小.     

基于被动采样技术的垃圾焚烧厂及周边大气中PAHs分布研究

垃圾焚烧是大气PAHs污染的重要来源,为监测垃圾焚烧过程产生的PAHs,利用被动采样技术对垃圾焚烧厂及周边大气中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,PAHs总量为146.29～396.30 ng·d-1,其中气相中PAHs为128.03～377.05 ng·d-1,颗粒相中PAHs为10.698～19.251 ng·d-1.气相中PAHs组成以菲、荧蒽、芴等低环化合物为主,菲的含量高达55.1%.选定松针作为被动植物样品,测得松针中PAHs的浓度为651.88～1 044.43 ng·g-1;考察土壤中PAHs的分布特征,测得土壤中PAHs浓度为35.04～998.89 ng·g-1.被动采样和松针、土壤中所含的PAHs分布特征相似,说明被动采样能反映PAHs在环境中的真实积累情况.此外,通过比较主动采样与被动采样结果,表明两者对大气中PAHs的富集能达到基本一致的效果.     

舟山近海水体和沉积物中多环芳烃分布特征

2012年,每两个月采集1次浙江省舟山近海水样及表层沉积物样品,检测16种多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,舟山近海水体和沉积物中PAHs均存在显著的时空差异性,水体ΣPAHs浓度范围为382.3~816.9 ng·L-1,平均值为552.5ng·L-1;沉积物ΣPAHs含量范围为1017.9~3047.1 ng·g-1,平均值为2022.4 ng·g-1.空间分布上,水体ΣPAHs最大值和最小值分别出现在小洋山和燕窝山海域,而沉积物中分别出现在小洋山和朱家尖南沙海域.时间变化上,水体ΣPAHs最大值和最小值出现在10月和6月,而沉积物中分别出现在8月和6月.PAHs污染来源主要是油类排放和木柴、煤燃烧的共同叠加作用.结合PAHs的生物阈值,利用超标系数法评价舟山近海PAHs的生态风险,结果表明,ΣPAHs存在较低几率的潜在风险,但苊单体存在较高几率的潜在风险,二氢苊和芴可能存在生态风险.对水-沉积物界面PAHs的富集研究表明,舟山近海沉积物中富集了大量PAHs,富集系数(Kd值)岱山岛大于舟山本岛,并与沉积物的PAHs含量分布一致.     

河北邯郸钢铁冶炼区周边麦田土和小麦籽粒的多环芳烃含量及其组分谱特征

在大型邯郸钢铁公司周边不同样区的麦田成对采集表层土壤和成熟的小麦籽粒样品,检测US EPA优控的16种母体多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的浓度和组分谱,确定当地麦田表土PAHs的空间分布特征、与总有机碳TOC分数的相关性.由此,初步开展PAHs源解析,并简单探讨小麦籽粒PAHs与表土PAHs的关联性.结果表明,麦田表土总PAHs平均中位数含量为398.9 ng·g-1(范围123.4~1 626.4 ng·g-1),根据丹麦的土壤质量标准,所有表土样品中PAHs总含量超过限值占18%,而苯并[a]芘含量超过限值的样品占总数的10%.表土PAHs组分谱以中、高环组分为主体.利用同分异构体特征比值进行初步源解析,显示煤与生物质燃烧和交通燃油(尾气)是当地PAHs主要混合排放源.各样区麦田表土TOC分数与PAHs总含量、与不同环数组分含量都呈现类似的显著正相关.邯郸钢铁公司周边麦田小麦籽粒的总PAHs平均中位数含量为27.0 ng·g-1(范围19.0~34.0 ng·g-1),PAHs含量较低且未超过欧盟与国内的相关食品卫生标准.小麦籽粒中优势低环组分占总体的84%,其组分谱分布与麦田表土有所不同,显示小麦籽粒的PAHs除去根部吸收、传输外,还存在大气干湿沉降通过叶表(气孔)进入小麦体内等其它输入途径.     

深圳市表层土壤多环芳烃污染及空间分异研究

以深圳为研究区域,选择土壤为研究对象,以多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)为目标物,采集表层土壤样品188个,调查样品中PAHs的赋存状态,以此为基础,分析土壤PAHs污染水平与城市化进程的关系,并初步评估深圳土壤中PAHs的生态风险.结果表明,表层土壤中的28种PAHs(Σ28PAHs)、16种美国环保署优控PAHs(Σ16PAHs)和7种致癌PAHs(Σ7CarPAHs)的含量范围分别为5~7 939 ng·g-1、2~6 745 ng·g-1和未检出~3 786 ng·g-1.8种土地利用类型中Σ16PAHs平均含量由高到低依次为:交通用地、商业用地、工业用地、农业用地、居住用地、城市绿地、果园和林地.来源分析表明,化石燃料的燃烧是建设用地和非建设用地样品Σ16PAHs的主要来源,贡献率分别为75.1%和68.2%.研究还发现高分子量PAHs浓度和城市化水平呈显著正相关关系,深圳市土壤中PAHs生态风险总体处于较低水平.     

长江湖北段表层土中多环芳烃分布、来源及风险评价

应用气相质谱-色谱联用仪(GC-MS)对湖北省长江流域岸边表层土壤样品中25种多环芳烃含量进行了测定,分析了长江湖北段11个国控断面对应土壤中∑25PAHs及∑7 carcPAHs的含量分布特征,并利用同分异构体比值法及因子分析法对表层土壤中的PAHs来源进行了解析,采用苯并[a]芘的毒性当量浓度(TEQBa P)对PAHs的健康风险进行评价.结果表明,土壤中∑25PAHs的含量为34.81~2939.07 ng·g-1,均值为463.16 ng·g-1,以4~6环为主.与其他地区土壤PAHs含量相比,研究地区土壤PAHs污染处于中等水平,污染主要来源为石油、煤及草木等的不完全燃烧.根据荷兰土壤标准,采用毒性当量因子分析得出11种TEQBa P为3.02~2559.72 ng·g-1,73%的采样点大于参考值(33 ng·g-1),说明湖北地区长江流域周围土壤普遍存在潜在健康风险.     

滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs的分布及生态风险评价

采用GC-MS联用技术分析了滴水湖及其水体交换区23个表层沉积物和土壤中16种多环芳烃(PAHs)的含量,探讨其分布特征及来源并对其生态风险进行评价.结果表明,滴水湖沉积物中16种PAHs含量范围是11.49~157.09 ng·g-1,平均含量为66.60 ng·g-1,湖区沉积物中PAHs含量比入湖区低,但比出湖区高.湖区外的沉积物和土壤中PAHs组成主要以中、高分子量PAHs(4环、5~6环)为主,而湖区内表层沉积物中PAHs组成则以低分子量PAHs(2~3环)和高分子量PAHs(5~6环)为主.通过特征化合物分子比值法、主成分分析及多元线性回归模型判源,表明湖区外沉积物和土壤中PAHs来源主要为燃烧源,而湖区内沉积物中PAHs来源为燃烧源和石油类产品泄漏的混合来源.生态风险评价显示,滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs生态风险较低.     

广西大石围巨型漏斗土壤中多环芳烃与环境因素

选择典型的广西乐业大石围巨型岩溶漏斗(天坑)为研究对象,采集大石围漏斗不同部位的表层土壤,采用气象仪器观测大石围漏斗的环境因子,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)测定16种多环芳烃(PAHs)优先控制污染物.结果表明,大石围天坑群地表(正地形)土壤中ΣPAHs浓度范围为75.20～373.79 ng·g-1,平均值120.70 ng·g-1;地下(负地形)土壤,绝壁中ΣPAHs浓度范围为19.88～330.79 ng·g-1,平均值131.86 ng·g-1;底部中ΣPAHs浓度范围为127.48～661.62 ng·g-1,平均值395.22 ng·g-1;地下河(洞穴)中ΣPAHs浓度范围为1 132.11～1 749.95 ng·g-1,平均值为1 412.39 ng·g-1;土壤中PAHs以4～6环为主.比值法推断大石围漏斗土壤PAHs的来源主要为化石燃料燃烧源,主要污染途径为大气传输沉降.总体上,大石围漏斗土壤中PAHs浓度的空间分布随温差和相对湿度的升高呈现地面-绝壁-底部-地下河(洞穴)逐渐增加,PAHs显示"冷陷阱效应"的垂向富集与分异作用.影响PAHs分布的主要环境因素是温度,其次是湿度、风向和风速,在漏斗局部显示多环境因子共同作用.环境因子夏季影响大于冬季.监测发现,2007年比2006年大石围漏斗底部土壤中PAHs的浓度增加了3.5倍.因此,本研究提出巨型岩溶漏斗PAHs的富集和分异作用与环境因素密切相关.     

巢湖水体和水产品中多环芳烃的含量与健康风险

利用GC-MS测定了巢湖水体15个样品及9种主要水产品中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,并用美国环保局(USEPA)推荐的健康风险评价模型估算了巢湖地区居民由于饮水、洗澡及食用水产品造成的PAHs暴露量.在此基础上,利用概率风险评价和蒙特卡罗模拟方法分析了巢湖水体与水产品中PAHs的健康风险及其不确定性.研究结果表明,巢湖水体中16种优控PAHs总含量(PAH16)范围为95.63～370.13ng·L-1,平均为(170.72 ±70.79) ng·L-1,BaP当量浓度(Bapeq)为(1.43±0.79) ng·L-1;水产品中PAH16的干重含量范围为129.33 ～575.31 ng·g-1,均值为(320.93±147.50) ng·g-1,BaP当量浓度为(4.67±6.68) ng·g-1.巢湖地区居民由于饮水和洗浴造成的PAH16暴露量分别为(5.76±2.39)×10-3 ng·kg-1·d-1和(25.08±10.40)×10-3 ng·kg-1·d-1,城镇与农村居民食用水产品造成的PAH16暴露量分别为(190.86±84.17) ng· kg-1· d-1和(75.88±33.47) ng·kg-1·d-1;水产品食用是巢湖地区居民PAHs暴露的主要途径.洗浴和饮水造成的PAH16暴露风险分别为(6.33±4.70)×10-9 a-1和(4.32±2.47) ×10-7 a-1,城镇与农村居民食用水产品造成的PAH16暴露风险分别为(3.17±3.79)×10-5 a-1和(1.25±1.50) ×10-5 a-1;居民食用水产的PAH16暴露风险高于USEPA建议的可接受风险(1.0×10-6 a-1),存在一定的致癌风险.水产品食用风险的不确定度较高,Bap当量浓度是影响风险评估不确定性的主要因素.     

青藏高原湖泊流域土壤与牧草中多环芳烃和有机氯农药的污染特征与来源解析

2007年8月采集了青藏高原中部与北部6个典型湖泊流域的土壤与牧草样品,分析了样品中多环芳烃和有机氯农药(包括六六六和滴滴涕)的污染水平.土壤样品中Σ16PAHs、ΣHCHs和ΣDDTs的浓度范围分别为60.6~614 ng·g-1(平均194 ng·g-1)、0.06~0.74 ng·g-1(平均0.31 ng·g-1)和N.D.~0.17 ng·g-1(平均0.07 ng·g-1).牧草样品中Σ15PAHs(不包括萘)、ΣHCHs和ΣDDTs的浓度分别为262~519 ng·g-1(平均327 ng·g-1),0.55~3.92 ng·g-1(平均2.17ng·g-1)和0.20~2.19 ng·g-1(平均0.92 ng·g-1),均远低于欧洲高山中相应介质中POPs的浓度.牧草的生物浓缩效应显著,其生物浓缩因子达到4.2~19.3.POPs的浓度分布与有机质/脂肪含量、海拔均无显著相关关系.PAHs的组成以较轻组分(2、3环PAHs)为主,占总浓度的80%以上.PAHs的特征单体比值表明生物质和化石燃料的低温燃烧是青藏高原PAHs的主要来源,同时较低的α/γ-HCH比率和较高的o,p’-DDT/p,p’-DDT比率表明,林丹以及三氯杀螨醇的使用对高原介质中有机氯农药的污染有一定的贡献.根据反向气团轨迹模型,推断冬季青藏高原中部与北部的污染主要受西风带影响,夏季高原中部位点的污染物主要源自印度次大陆,而北部位点还受到中国内陆省份的影响.     

长江三角洲区域表土中多环芳烃的近期分布与来源

采集长江三角洲区域11个地市范围内的243个样点的表层土壤样品,针对29种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)浓度的空间分布模式、组分谱特征以及初步排放源进行分析.结果表明,研究区域内总PAHs浓度范围在21.0~3 578.5 ng·g~(-1),算术均值310.6 ng·g~(-1),标准偏差459.1 ng·g~(-1).区域PAHs浓度表现出较大的空间分布差异.此外,表土PAHs浓度与表土总有机碳分数TOC呈现正相关.研究涉及的11个地市中,表土PAHs浓度的高值主要集中在苏州辖区,可达759.0 ng·g~(-1)±1 132.9 ng·g~(-1);而无锡(565.3 ng·g~(-1)±705.5 ng·g~(-1))、上海(349.4 ng·g~(-1)±220.1 ng·g~(-1))两市表土的PAHs平均含量仅次于苏州.全区域表土中PAHs组分以2~4环的中、低环组分为主,其中低环比例最高.利用特征比值与主成分分析,可初步判断长江三角洲地区表土中PAHs的近期主要排放源为混合源,即工业燃煤和生物质的燃烧过程同时,局部区域还涉及交通尾气排放.     

重庆金佛山土壤中PAHs含量的海拔梯度分布及来源解析

高海拔山区的冷凝效应使其成为了持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的储存库.利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)测定了重庆金佛山南坡不同海拔高度10个表层土壤样品中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的含量和组成,运用比值法和主成分分析法解析其污染来源,采用Ba P毒性当量浓度(TEQBa P)评价其生态风险.结果表明,土壤中16种优控PAHs的含量范围是240~2 121 ng·g-1,平均值为849 ng·g-1,并以2~3环为主,7种致癌性PAHs的含量平均占到了总PAHs的17.8%.研究区土壤中不同环PAHs和PAHs的总量都随着海拔的升高有增加的趋势,其中低环的增加趋势最显著,而高环的波动性较大,但不同环PAHs占总PAHs的比例并未随着海拔的升高表现出一定的规律性.研究区土壤中PAHs主要来自于石油源,石油产品以及煤炭和生物质的燃烧源.研究区土壤已受到一定程度的污染,但毒性风险较小.     

岩溶地下河流域表层土壤多环芳烃污染特征及来源分析

采集重庆南山老龙洞地下河流域农田土壤(0～20 cm),利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MC)测定了土壤样品中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,分析其含量和组成,污染水平及污染来源.结果表明,流域内不同地点表层土壤16种PAHs总量变化范围为277～3301 ng·g-1,平均值为752.6 ng·g-1±635.5 ng·g-1,所有样品均遭受污染,其中57%为轻污染,29%为污染土壤,而14%为重污染.多环芳烃的组成以2～3环为主,占总量的28.72%～72.68%,平均值为48.20%;4环和5～6环含量分别为7.77%和34.03%.土壤PAHs含量与有机质(SOM)含量显著相关,而与pH值相关性不强.比值法和主成分分析(PCA)表明,流域内土壤主要来自交通排放与煤炭、石油及生物质燃烧的混合源以及石油源.     

降雨期间岩溶地下河溶解态多环芳烃变化特征及来源解析

2014年6月降雨期间在重庆南山老龙洞地下河出口处进行连续采样监测,利用GC-MS定量分析地下河溶解态中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,研究了降雨期间地下河溶解态PAHs变化特征及来源.结果表明,地下河溶解态PAHs对降雨反应迅速,ΣPAHs出现4个峰值,有2个出现在流量上升阶段,另外两个分别出现在流量最大值处和流量下降阶段.ΣPAHs范围为101~3 624 ng·L-1,平均值578 ng·L-1,7种致癌性PAHs变化较大,含量变化为ND~336 ng·L-1,平均值31.1 ng·L-1,PAHs的组成以低环(2、3环)为主,占水体ΣPAHs的86.17%;降雨对ΣPAHs影响较大,主要表现为雨水对大气污染物的清除及地表径流对地表污染物的冲刷.降雨期间水体中PAHs主要来源于石油类产品、煤炭等化石燃料的不完全燃烧、天然成岩过程,降雨期间老龙洞地下河水体中PAHs污染大部分为中等到重污染水平.     

广西大石围天坑中多环芳烃的大气传输与分异

选择典型的岩溶地区广西乐业大石围天坑群为研究对象,利用聚氨酯泡沫被动采样器（PUF-PAS）采集大石围天坑口部至地下河剖面空气样品,并进行了气象参数的观测.利用气相色谱-质谱仪（GC-MS）测定16种多环芳烃（PAHs）优先控制污染物.结果表明,大石围天坑至地下河空气中ΣPAHs浓度范围为33.76～150.86 ng·d-1,平均值80.36 ng·d-1,其中绝壁、底部和地下河浓度分别为67.17、85.36和101.67 ng·d-1;空气中PAHs以2～3环的菲、蒽、萘、芴4种为主,占87.97%.PHAs的源来自于大气传输的化石燃料的燃烧.大石围天坑空气中PAHs的富集与传输过程为：地表-绝壁-底部-地下河,且浓度随深度/长度的增加有明显的增加趋势,在西峰脚、天坑底部和地下河处,低分子量的PAHs菲、蒽、芴和荧蒽发生了分异作用.温度是影响天坑中PAHs大气传输、富集的主要因子,其次为风向、风速和相对湿度;相对湿度和温度都是PAHs分异作用的主要因子,风速和风向为次要因子.总体上,天坑明显地展现了持久性有机污染物（POPs）的＂冷陷阱效应＂。     

基于GIS和PMF模型的石嘴山市土壤多环芳烃空间分布及来源解析

随着城市化和工业化进程加速,城市土壤多环芳烃（PAHs）含量及污染状况受到广泛关注.以石嘴山市为例,分析8个城市功能区156个表层土壤（0~20 cm）样品PAHs含量的空间分布特征,运用单因子指数、内梅罗综合指数和终生癌症风险增量模型评价土壤PAHs污染状况,利用正定矩阵因子分解模型（PMF）对PAHs来源进行解析.结果表明,石嘴山市表层土壤PAHs总含量均值为489.82 ng·g^-1,除芘（Pyr）外的15种PAH单体变异系数均大于100%,属强变异;不同功能区土壤PAHs含量呈现出：交通区（1217.61 ng·g^-1） > 工业区（809.58 ng·g^-1） > 公园（273.66 ng·g^-1） > 文教区（268.18 ng·g^-1） > 商业区（240.05 ng·g^-1） > 农业区（226.81 ng·g^-1） > 医疗区（211.90 ng·g^-1） > 居民区（183.49 ng·g^-1）;内梅罗综合指数显示82.58%的样点不存在污染,轻微、轻度和中度污染占比分别为6.45%、4.52%和0.65%,5.8%的样点存在重度污染;健康风险评价结果表明,皮肤接触和误食是最主要的土壤PAHs暴露途径,其健康风险处于可接受水平;源解析表明石嘴山市土壤PAHs的主要来源为交通排放源、煤炭燃烧源、生物质/重油燃烧的混合源以及石油源,其贡献率分别为10.5%、36.6%、50.3%和2.6%,且高值大多分布在工业或煤炭生产区域.研究结果可为工业城市土壤污染研究提供参考,并对预防土壤污染、保障土壤环境质量及人体健康安全有积极作用.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

岩溶地下河流域水中多环芳烃污染特征及生态风险评价

利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)测定了老龙洞地下河流域水中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,研究了流域内PAHs组成、污染水平,并对其进行了生态风险评价.结果表明,老龙洞地下河水中ΣPAHs含量变化范围为81.5~8 019 ng·L-1,表层岩溶泉ΣPAHs含量为288.7~15200 ng·L-1,地表水ΣPAHs含量为128.4~2 442 ng·L-1;受黄桷垭镇污水的影响,地下河水相对于地下水补给来源的落水洞和地表水含量较高.流域内水中PAHs均以低环为主,尤其是3环占主导.受污水、季节的影响及PAHs物理化学性质的差异,水中PAHs月变化呈现不同的变化特征.地表水、落水洞污水排放对地下河PAHs来源起重要作用.流域内水中PAHs以低环污染为特征,所有检测到的PAH化合物处于中等污染和重污染风险.     

多环芳烃在岩溶地下河表层沉积物-水相的分配

利用实测老龙洞地下河水中和沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的实际浓度,获取了溶解相-沉积物中PAHs的分配系数Kp值.研究了老龙洞地下河PAHs在水相和沉积物中的质量浓度变化及其在水相和沉积物间的分配.研究结果表明水相和沉积物中PAHs质量浓度分别为81.5~8 089 ng·L-1,平均值(1 439±2 248)ng·L-1和58.2~1 051 ng·g-1,平均值(367.9±342.6)ng·g-1;PAHs组成均以2~3环为主,但沉积物中明显富集高环PAHs.沉积物-水相Kp值分布在55.74~46 067 L·kg-1范围内,随PAHs环数的增加而增大.沉积物-水相中实测的有机碳分配系数(lg Koc)大部分高于预测值上限,PAHs强烈吸附在沉积物上.lg Koc与正辛醇-水分配系数(lg Kow)呈较好的线性自由能关系(R2=0.75),但其斜率小于1,推测地下河沉积物对PAHs化合物的吸收能力较差.