Ce助剂对费托合成Co/γ-Al_2O_3催化剂的影响

采用等体积浸渍法制备了不同Ce含量的钴基催化剂,并用N_2低温吸附、XRD、H_2-TPR、CO-TPD和H_2-TPD等手段进行表征,同时在固定床反应器中对其费托合成反应催化性能进行评价。结果表明,Ce的添加能够改善催化剂的还原性能,促进CO及H_2在催化剂表面的吸附,从而影响催化剂的催化效果。当Ce添加质量分数为3%时,催化剂的反应性能最优,在220℃、2MPa、空速1000h~(-1)、n(H_2)/n(CO)=2.0的条件下,催化剂的CO转化率为84.20%,C_5~+选择性为74.38%。     

混合模板剂合成高硅铝比纳米HZSM-5分子筛及其MTP反应性能

以四丙基氢氧化铵与乙二胺作为混合模板剂,采用水热合成法制备高硅铝比纳米HZSM-5分子筛,对分子筛进行了XRD、FE-SEM、N_2低温吸附、NH_3-TPD等表征,考察了分子筛在MTP反应中的催化性能。结果表明,适量引入乙二胺作为模板剂可以调节分子筛晶粒尺寸、酸强度及酸量。当四丙基氢氧化铵与乙二胺等摩尔混合时,粒径为180nm,酸强度减弱,酸量减少,此时分子筛表现出最优催化性能,丙烯选择性达到45.72%。     

合成液体燃料的活性炭负载钴基催化剂的反应性能

在固定床等温积分反应器中,考察了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的费托(F-T)合成反应性能,采用BET、H2-TPR和SEM等方法对Co/AC催化剂进行了表征。表征结果显示,Co/AC催化剂孔道属于微孔和中孔的混合结构,可用纯H2还原,还原温度选取350~400℃。实验结果表明,升高反应温度和反应压力、减小气态空速、增加原料气中H2与CO的摩尔比(H2/CO比),有利于提高CO的转化率;升高反应压力、降低反应温度、减小气态空速及原料气H2/CO比有利于高碳烃和高碳醇的生成。Co/AC催化剂用于F-T合成较优的工艺条件为:反应温度230℃,反应压力4.0M Pa,原料气H2/CO比2.00,气态空速2 000h-1。在该反应条件下,CO转化率为20.1%,CH4、低碳烃(C2~4)、高碳烃(C+5)、低碳醇(C1~5OH)及高碳醇(C+6OH)的选择性分别为19.1%,24.1%,36.5%,15.8%,4.5%。     

制备条件对CuFe双金属催化剂混合醇合成的影响

采用液相还原法制备了用于混合醇合成的CuFe双金属催化剂,结合XRD、低温Ar吸附-脱附和H₂-TPR等表征方法,研究了液相还原过程中催化剂制备温度、分散剂种类及用量、pH等制备条件对催化剂反应活性及C₂⁺混合醇选择性的影响;分析了催化剂结构及反应性能间的构-效关系,并优选了制备条件。实验结果表明,较低的制备温度、较高的分散剂(乙二醇)用量、pH中性有助于活性金属组分的分散,促进双金属协同效应,提高催化剂反应活性及C₂⁺混合醇选择性;综合考虑CO转化率、总醇选择性及C₂⁺醇选择性,液相还原法制备CuFe双金属催化剂较适宜的条件为：以300 mL乙二醇为分散剂、冰水浴、pH=7.0。     

活性炭负载钴基催化剂费托合成本征动力学

在温度220℃～250℃、压力2.0MPa～4.0MPa、空速2000h-1～3500h-1、n(H2)/n(CO)=1.0～2.5的条件下,在固定床等温积分反应器中研究了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的本征动力学。结合碳化物机理以及CO插入机理,通过假设不同的基元反应以及速率控制步骤推导得到了不同的本征动力学方程。根据实验测定数据,采用Levenberg-Maquardt算法回归得到模型参数,并通过统计检验以及相对误差分析得到了适宜的Co/AC催化剂费托合成的本征动力学方程。     

液体燃料合成浆态反应器内部过滤的研究

在液体燃料合成浆态搅拌反应器中设置了以金属烧结板为过滤介质的内过滤器,实现固液分离。研究了压降、温度、搅拌转速、固含率、过滤介质孔径及颗粒粒径对过滤速率的影响。实验结果表明:在浆态反应器中进行内过滤可以得到澄清稳定的滤液;随着操作进行,滤饼厚度达到动态平衡,过滤速率最终趋于稳定;过滤速率随着压降、温度、过滤介质孔径、颗粒粒径的增大及搅拌转速、固含率的减小而增大。应用因次分析法建立过滤模型,通过麦夸特算法对实验数据进行最优拟合得到模型的参数值,统计检验以及模型计算值与实验值的比较表明该模型可靠。     

反应动力学贯串的化学反应工程教学思路及教学案例

化学反应工程是一门工程学科.学生在掌握基本概念的同时,需要与实验研究、工程实践相结合,培养分析、解决工程问题的能力.我们基于化学反应工程课程教学,提出了以反应动力学作为主线,贯串化学反应工程的教学思路,同时结合自身科研实践及工程实例,使学生能直观、系统地掌握知识点,为工程实践打下坚实的基础.     

活性金属负载量及配比对CuFe双金属催化剂催化合成混合醇的影响

采用液相还原法制备了CuFe双金属催化剂，考察了活性金属负载量及Cu、Fe摩尔比对催化剂反应活性和C₂₊混合醇选择性的影响，分析了活性金属负载量、Cu/Fe摩尔比、催化剂结构及反应性能间的构-效关系，优化了催化剂的制备配方。结果表明，活性组分负载量的增大有助于提高催化剂的反应活性，但过量的金属负载量会导致活性组分发生团聚，影响总醇及C₂₊混合醇的选择性；Cu/Fe摩尔比的增大抑制了催化剂的反应活性，但有助于增强CO吸附能力及Cu、Fe间的协同效应，提高产物中醇类及C₂₊醇的选择性。综合考虑CO转化率、总醇及C₂₊醇选择性，液相还原法制备CuFe双金属催化剂较适宜的活性组分总负载量为30%、铜铁摩尔比为3.0。