北京典型道路交通环境机动车黑碳排放与浓度特征研究

本研究对2009年北京市典型道路(北四环中路西段)进行实际交通流监测和调研,分析了总车流量、车型构成和平均速度的日变化规律.应用北京机动车排放因子模型(EMBEV模型)和颗粒物黑碳排放的研究数据,计算该路段的黑碳平均排放因子和排放强度.根据同期观测的气象数据,应用AERMOD模型对道路黑碳排放进行了扩散模拟,并根据城市背景站点和道路边站点的监测数据对模拟结果进行了验证.研究表明,该路段黑碳平均排放因子与重型柴油车在总车流中所占比例呈现出极强的相关性,由于北京市实行货车区域限行制度,日间时段总车流的平均黑碳排放因子为(9.3±1.2)mg·km-1·veh-1,而夜间时段上升至(29.5±11.1)mg·km-1·veh-1.全天时均黑碳排放强度为17.9~115.3g·km-1·h-1,其中早(7:00—9:00)晚(17:00—19:00)高峰时段的黑碳排放强度分别为(106.1±13.0)g·km-1·h-1和(102.6±6.2)g·km-1·h-1.基于同期监测数据验证,AERMOD模型的模拟效果较好.模拟时段的道路黑碳排放对道路边监测点的平均浓度贡献为(2.8±3.5)μg·m-3.由于局地气象条件差异,日间和夜间的机动车排放对道路边黑碳的模拟浓度存在显著差异.日间时段,小型客车排放对道路边站点的黑碳浓度贡献最高,达(1.07±1.57)μg·m-3;其次为公交车,达(0.58±0.85)μg·m-3.夜间时段货车比例明显上升,其黑碳排放占主导地位,贡献浓度(2.44±2.31)μg·m-3.     

北京市典型道路交通环境细颗粒物元素组成及分布特征

对北京市典型道路交通环境中不同粒径段（0.2～0.5μm、0.5～1.0μm和1.0～2.5μm）的细颗粒物进行了采样分析,在2008—2009年期间5个阶段内共采集了198个细颗粒物样品.通过XRF分析得到细颗粒物中Al、Na、Mg、K、Ca、Si、S、Cl、Fe、Mn、Ti、Cu、Zn、As、Br和Pb16种元素的质量浓度.含量较高的元素有S、K、Fe、Cl、Si、Ca和Zn,占测试元素总浓度的90%以上.应用富集因子法将元素分为地壳元素、双重元素和污染元素三类.应用因子分析法分离出两个主要因子,因子1主要与地壳元素和双重元素相关,可归于扬尘源的贡献;因子2主要与污染元素相关,可能来自机动车、燃煤、生物质燃烧和工业等排放源.人为源对小粒径（0.2～0.5μm）颗粒物的贡献较大,而地壳源的贡献更集中于大粒径段（1.0～2.5μm）.多数地壳元素和双重元素在夏季和冬季均随粒径的增大而富集,且冬季浓度较高,而多数污染元素的分布形态存在季节差异.Br、As和Pb夏季在0.5～1.0μm出现峰值,而冬季在0.2～0.5μm出现峰值.冬季因采暖增加的煤和生物质的燃烧造成部分元素浓度在0.2～0.5μm有显著增加.云层内部的硫酸盐生成过程可能是夏季S元素在0.5～1.0μm出现峰值的原因.通过奥运时期与非奥运时期元素浓度和分布的比较,发现奥运时期交通源临时控制措施对机动车排放和道路扬尘均有显著的削减作用,削减率分别为53%和63%,且随粒径增大而增加.     

不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

基于天津市在线数据评估ISORROPIA-Ⅱ模式结果及气溶胶pH的影响因素

气溶胶酸性与颗粒物性质及二次颗粒物暴发性增长密切相关.气溶胶pH难以直接测量,通常利用热力学模型进行计算.ISORROPIA-Ⅱ是常用热力学模型之一,包括不同的模式和气溶胶状态(forward和reverse模式,stable和metastable状态),研究表明,选择的模式和相态不同,其计算的pH结果也会有差异.且除模式相态选择外,还存在其他因素也会对模型结果产生影响.为探讨在我国典型城市大气污染特征下,ISORROPIA-Ⅱ合适的模式选择以及模型结果的影响因素,本研究利用天津市高时间分辨率在线小时数据,对不同模式和气溶胶状态下的模拟结果进行了分析.结果表明,使用forward模式和metastable状态的pH计算结果较为理想.温度升高,pH、气溶胶水含量、半挥发性组分气溶胶相中浓度占比均降低.RH通过影响气溶胶水含量和半挥发性组分浓度影响气溶胶pH值.阳离子浓度升高均会不同程度地导致pH升高、气相中NH_3浓度升高及HNO_3浓度降低;而阴离子则相反.Ca~(2+)、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4对pH影响较大;与 SO_4~(2-)相比,NO~-_3对pH影响较小; NH~+_4对pH的影响存在敏感区,高浓度NH~+_4不会导致pH持续升高.本研究可提高对ISORROPIA-Ⅱ模拟我国城市大气气溶胶pH的理解,为我国开展pH相关的二次生成机制、半挥发性组分气粒分配和污染控制措施等相关研究提供参考.     

奥运期间北京交通环境细颗粒物中多环芳烃特征研究

采用GC/MS测定了奥运空气质量保障措施实施期间(2008年8月)及非奥运时段(2008年6月、2009年8月)北京市北四环道路边PM2.5中12种优控PAHs含量,并应用特征化合物比值法对PAHs来源进行了识别.研究表明,奥运空气质量保障措施实施期问PAHs总浓度平均为4.77 ng·m-3,较非奥运时段下降了59%...     

北京道路交通环境亚微米颗粒物元素组成特征及来源分析

于2011年12月和2012年8月对北京北四环道路交通环境中亚微米颗粒物(PM1)进行了采样,并对PM1的质量浓度、元素组成及主要来源进行了分析.夏季非灰霾时段PM1日平均浓度为(52.5±29.9)μg·m-3,灰霾时段PM1浓度增加到(154.2±36.3)μg·m-3;冬季非灰霾时段PM1日均浓度为(59.6±32.5)μg·m-3.采用X射线荧光光谱法(XRF)对颗粒物中元素进行分析,共得到Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Ba和Pb等21种元素的质量浓度.其中S、Cl、K、Na、Si、Zn、Fe和Ca等8种元素含量较高,占测试元素质量浓度90%以上.污染元素浓度呈现显著的季节差异,夏季S元素浓度较高,冬季As、Cl、K、Pb、Mn、V、Cd和P等元素浓度较高.应用富集因子法发现,PM1相对PM2.5能够更好地反映人为源的元素污染特征.应用因子分析法分析出PM1的3个元素浓度贡献主成分因子:因子1反映燃煤、交通源排放和生物质燃烧,因子2反映道路及建筑扬尘贡献,因子3反映机动车排放和工业排放.因子1和因子3之和的夏季和冬季贡献比例分别高达46.8%和68.3%,表明来自机动车、燃煤、生物质燃烧等重要人为源对道路交通环境PM1浓度的贡献显著高于其他来源.灰霾期间S、As、Pb等污染元素浓度明显高于非灰霾期间,地壳元素在灰霾期间无明显浓度变化.