挥发性有机物治理技术评估与展望

当前我国挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)的源头替代和过程控制还有待推进，故仍需发挥好末端治理的保障作用。通过调研和现场监测，获取我国VOCs治理技术应用现状，开展技术评估和未来展望。结果表明：各行业企业VOCs治理技术仍以活性炭吸附、光催化/光氧化及其组合技术为主，共约占86.38%,不同行业VOCs治理技术的具体应用情况有所差异；燃烧及其组合技术的平均实测去除效率最高，分别为81.74%和89.81%,其他非燃烧技术的平均实测去除效率均在80%以下，特别是企业较普遍使用的活性炭吸附、光催化/光氧化及其组合技术实测去除效率的平均值和中位数均低于50%,远不能达到国家标准要求；实际应用中，VOCs治理技术选择不合适、工艺设计不合理、预处理不重视、运行不规范等问题较为突出；未来VOCs治理技术仍需不断优化升级、更新迭代以满足减污降碳协同增效等更高的要求。     

消费电子产品生产过程中挥发性有机物(VOCs)排放特征的研究

选取塑胶零件、印刷线路板及主板3类消费电子产品部件为研究对象,利用活性炭管采样,样品溶剂解吸后采用GC/MS分析,获得了各排气筒及车间内VOCs含量水平与组分特征.通过计算排放量,得出了分物种VOCs排放系数.结果表明,塑胶零件生产线排气筒总挥发性有机物(TVOCs)浓度为48.01~115.05 mg·m-3,印刷线路板为6.08~11.36 mg·m-3,主板为29.81~30.21 mg·m-3.塑胶零件生产车间内TVOCs浓度为4.23~120.58 mg·m-3,印刷线路板为1.50~2.02 mg·m-3,主板为7.01~9.93 mg·m-3.环烷烃类、酯类、苯类为主要排放物质.对于不同产品生产线的排气筒及车间废气,浓度和物种均有很大差异;对于相同产品,浓度有差异但物种基本相同.按产品分类,共计算得出了36个分物种VOCs排放系数,其中,塑胶零件、印刷线路板及主板TVOCs排放系数分别为0.626 kg·kg-1涂料用量、0.123 kg·kg-1油墨用量、0.028 kg·kg-1印刷线路板用量.通过排放量计算结果分析,3种产品中,塑胶零件生产为VOCs主要排放源,车间内无组织排放为主要排放方式.     

催化剂对等离子体协同催化降解挥发性有机物影响的研究进展

挥发性有机物(VOCs)是目前大气区域复合污染的重要前提物之一。近年来发展的等离子体协同催化降解技术可将等离子体能在常温常压下进行反应和催化剂具有高选择性的优点结合起来,在VOCs降解上具有明显的优势。在这一体系中,催化剂可显著提高VOCs降解效率,但不同的催化剂所起的作用以及机理存在差异。因此,从催化剂对降解VOCs效应的影响,催化剂类型、位置对VOCs降解效果及机理的影响进行了综述,以期为等离子体协同催化降解VOCs技术的研究与发展提供依据。     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响

考察了在干燥气氛下不同氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响。从甲苯降解率、碳平衡、CO2选择性和O3去除4个方面,对比了氧化物催化剂的介电性能、表面供氧能力和比表面积与多孔结构对反应产生影响的强弱。结果表明,催化剂的介电性能有利于甲苯降解率、碳平衡和O3产量的提高,但对CO2选择性和O3去除的影响极小;一定能量密度下,催化剂比表面积与多孔结构对CO2选择性和O3去除所产生的影响要强于介电性能;催化剂表面供氧能力可明显促进反应的进行,其对反应所产生的影响要强于比表面积与多孔结构。     

钙钛矿LaMnO3负载贵金属在催化氧化碳烟中的作用

采用共沉淀法制备钙钛矿LaMnO₃,并用浸渍法在LaMnO₃上负载不同的贵金属得到系列催化剂.利用程序升温氧化反应对催化剂催化氧化碳烟的性能进行了测试.程序升温还原(H₂-TPR)、BET、XRD、SEM和FT-IR等表征手段对催化剂进行了表征.结果表明,当Pd的负载量在0.5%时,催化剂Pd/LaMnO₃的催化性能最好,和单独的LaMnO₃相比,最高燃烧速率温度降低了40℃.当负载量较小和较多时,碳烟起燃温度反而会比LaMnO₃高.在5种贵金属负载的催化剂中,其中Pd催化性能最好,依次为Au、Ru、Pt和 Rh.TPR测试表明贵金属的负载有助于钙钛矿中Mn⁴⁺的还原,对高温时Mn³⁺的还原作用不大.XRD衍射角向低角度出现了少许偏移,显示负载在表面的贵金属部分进入钙钛矿LaMnO₃的晶格结构中,使其晶粒增大;BET和SEM结果表明催化剂在反应后出现了轻微团聚现象.IR图谱显示反应前后,主要特征红外吸收带没有明显变化, 表明催化剂具有较好的结构稳定性.适量的贵金属在钙钛矿LaMnO₃上负载,能够有效地提高催化燃烧碳烟的活性.     

中国工业源挥发性有机物排放清单

以工业源挥发性有机物（VOCs）为研究对象,在前期建立的工业源典型污染源分类系统基础上,对污染源系统和重要污染源排放系数进行修正和更新,采用排放系数法建立了2018年我国工业源VOCs排放清单.结果表明,2018年我国工业源VOCs排放量为12698 kt.含VOCs产品的使用环节贡献最大,占工业源排放总量的59%.工业涂装、印刷和包装印刷、基础化学原料制造、汽油储存与运输和石油炼制是排放量贡献最大的5大污染源,占工业源排放总量的54%;广东、山东、浙江和江苏是工业VOCs贡献最大的4个省份,排放总量占工业源VOCs总量的41%.海南、宁夏、西藏、黑龙江和新疆这5个省单位工业增加值VOCs排放强度最大,均超过了80 t ·（亿元）^-1.大多数省份工业VOCs排放主要来自含VOCs产品的使用环节;采用Monte Carlo模拟2018年我国工业源VOCs排放清单95%置信区间不确定度为［-32%,48%］.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.