基于Fluent的甲苯蓄热燃烧过程的数值模拟

利用Fluent软件对甲苯在蜂窝陶瓷蓄热体中的蓄热燃烧过程进行数值模拟研究,确定模拟计算所需的网格精度,并计算分析蓄热体孔道直径、燃烧温度、甲苯入口浓度、人口流速对甲苯转化率的影响.结果表明,在较高入口流速条件下,蓄热体孔道直径对甲苯转化率影响较大.随着燃烧温度的升高、甲苯入口浓度和人口流速的降低,甲苯转化率会增大.当...     

CdS-TiO_2/MWCNTs结构表征及其光催化性能

采用溶胶-凝胶法,制备了多壁碳纳米管(MWCNTs)负载的双组分复合半导体光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs。通过透射电镜(TEM)、比表面分析(BET)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等分析方法对光催化剂进行了结构表征,并考察了CdS-TiO2/MWCNTs对甲苯降解的光催化性能。结果表明:纳米活性粒子CdS-TiO2均匀负载于MWCNTs上,比表面积、光吸收阈值和强度增大,活性粒子间以及活性粒子与载体之间具有协同作用,有利于光催化性能的提高,CdS-TiO2/MWCNTs在主波长为254 nm紫外光照射下对甲苯的降解效果较好,去除率可达55.3%。     

CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

Pt颗粒尺寸对Pt/CeO2催化氧化甲苯性能影响

使用乙二醇还原法制备了一系列不同尺寸的Pt-x纳米颗粒(x=1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm),将其负载于棒状(rod)CeO_2载体上.考察了不同尺寸的Pt颗粒催化剂Pt-x/CeO_2-rod在甲苯催化氧化反应中的催化性能.结果显示,随着Pt颗粒尺寸的增加,催化剂活性先升高后降低.其中,Pt颗粒尺寸为1.79 nm时催化剂催化活性最好,T90=133℃.一般认为,Pt颗粒尺寸增加其分散度减小,导致催化活性降低.然而本实验结果表明,随Pt尺寸增加催化活性先升高后降低,并且基于催化剂表面Pt原子计算的TOFs(turnover frequencies)随Pt尺寸增加逐渐变大.紫外拉曼光谱(UV Raman)、XRD、XPS显示,随着Pt颗粒尺寸增加,催化剂Pt-x/Ce-rod表面氧空位的浓度逐渐增加.氧空位有效提高了催化剂晶格氧的流动,促进了氧气的吸附活化及传递过程.Pt/Ce催化剂催化氧化甲苯反应活性是Pt分散度以及CeO_2表面氧空位浓度双重作用的结果.     

硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响

研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.     

纳米CeO2催化氧化甲苯的形貌效应研究

采用水热法合成CeO2纳米棒、纳米颗粒和纳米立方体,利用XRD、BET-N2、TEM/HRTEM、Raman、O2-TPD和H2-TPR等表征手段进行表征,并利用连续流固定床反应法研究各催化剂对甲苯的催化氧化性能.结果表明,CeO2纳米棒因具有高比表面积和细颗粒尺寸,且表面主要暴露高活性的{100}/{110}晶面,拥有更多的氧空位和高活性氧物种,因此,催化活性最高,CeO2纳米颗粒次之,立方体最低.原位红外甲苯催化氧化机理分析进一步表明,CeO2纳米颗粒和纳米立方体上生成的羧酸盐物质难以进一步深度氧化,而纳米棒能在贫氧和低温条件下诱导甲苯的完全氧化和产物脱附,使甲苯得以快速降解.     

等离子体场内CeO2催化降解甲醇的表面活性氧物种来源与作用研究

利用水热法制备了3种不同形貌(纳米棒、纳米颗粒、纳米立方体)的CeO_2催化剂,并通过比表面积测试(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱分析(Raman)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)手段表征其物理化学性质,结果发现,CeO_2纳米棒的表面氧空位和氧物种最多.等离子体与催化协同降解甲醇性能评价实验结果显示,CeO_2纳米棒展现出最好的催化性能.进一步设计实验(甲醇-TPD、不同气氛常温催化、催化剂内后置比较、O_3催化氧化)推测在等离子体场内CeO_2表面活性氧物种来源及其作用.结果表明:①在等离子体场内参与CeO_2表面催化反应的活性氧物种有两个来源,一是催化剂本身存在的表面氧物种,二是等离子体区域产生的短寿命物种及长寿命物种(主要是O_3),其中,O_3分解产生的活性氧物种是提高催化性能的主要因素.②不同形貌CeO_2由于表面氧空位含量不同,导致O_3在催化剂上分解产生的活性氧物种的量不同,最终影响等离子体催化性能.     

我国地级及以上城市臭氧污染来源及控制区划分

为划分我国臭氧污染控制区,制定更加科学合理的臭氧污染控制措施,根据2018年地面臭氧浓度监测数据,分析了全国338个地级及以上城市的臭氧超标情况,利用TCEQ方法计算出各城市的本地生成O₃量与区域传输O₃量,对本地生成O₃量与O₃日最大8 h平均值进行相关性分析,根据决定系数（R²）确定了各城市臭氧污染的主要来源.结果表明,2018年全国共有121个城市O₃浓度超标,超标率达35.8%;104个城市本地生成O₃对当地O₃污染影响较大,是O₃污染的主要来源;另外234个城市O₃污染的主要来源则以区域传输O₃为主.利用城市O₃超标情况与O₃污染来源将城市分为4类：超标-以本地生成O₃为主的城市（N-L）、超标-以区域传输O₃为主的城市（N-T）、达标-以本地生成O₃为主的城市（S-L）和达标-以区域传输O₃为主的城市（S-T）.最终根据各个省份中4类城市的占比,将全国划分为3类控制区：重度控制区、中度控制区及一般控制区.重度控制区中的N-L城市在3类控制区中占比最多（20.3%）,污染最为严重;中度控制区中4类城市的占比均属于中等水平;一般控制区中S-T城市占比最多（65.4%）,污染程度较轻.     

“双碳”背景下工业源VOCs排放特征与减排潜力研究

运用排放因子法估算2020年工业源VOCs排放量,综合相关文献调研结果、环境空气质量和“双碳”相关政策要求、技术发展规律以及专家评估,运用情景分析法确定排放源减排措施、排放因子减排率、能效提升率并量化2020—2060年强化情景和双碳情景的排放量和减排潜力,同时分析CO₂和VOCs减排的协同效应.结果表明,2020年工业源VOCs排放量约为1357.5万t.含VOCs的产品使用环节排放量最大,占总量的55.7%.工业防护涂料涂装、印刷与包装印刷及石油和天然气加工为前3大排放量源,合计贡献率约为34.7%.江苏、山东、广东、浙江是全国前4大排放省份,共占全国总排放量的40.7%.4种控制情景下,2060年高速GDP-强化情景排放量最大,约为532万t;低速GDP-双碳情景最小,约469万t,相比于高速GDP-强化情景排放量减少63万t,表明双碳政策有利于VOCs减排;排放量减排率方面,2020—2040年高速GDP-双碳情景减排率小于低速GDP-强化情景,2040—2060年反之,表明双碳政策更有利于VOCs的中长期减排.环节方面,含VOCs产品的使用排放占比变化最大,2060年双碳情景比强化情景下降5%.削减量方面,工业涂装行业削减量最大,主要削减途径为低VOCs含量涂料源头替代;2060年双碳情景下能源行业削减量近100万t,削减途径为能源清洁水平和能效水平的提高,应继续推进VOCs全过程治理,同时提高能源清洁水平和能效水平.4种控制情景下,CO₂和VOCs减排均具有协同效应,双碳情景下减排量弹性系数≈1,协同效应较佳.     

重油微生物脱硫的研究概况

本文着重论述了微生物去除重油有机硫研究概况以及工艺、降解途径和机理,并介绍了生物脱硫产品的开发。