不同配体合成的锆基MOFs吸附VOCs的试验研究

以对苯二甲酸作为基础配体，采用功能化官能团配体2-氨基对苯二甲酸、1,4-萘二甲酸以及长链配体联苯二甲酸，水热合成UIO-66、UIO-66-NH₂、UIO-66-NDC和UIO-67等含有不同配体的锆基MOFs吸附材料。利用XRD、FTIR、BET表征分析了这4种材料，分别考察了其对甲苯和乙酸乙酯的动态吸附容量。结果表明：具有4种不同配体的MOFs均合成成功；在相对湿度为80%时，UIO-66表现出最高的吸附容量，甲苯吸附量高达139.4 mg/g,乙酸乙酯吸附量为60.8 mg/g; UIO-66具有最佳吸附性能归因于其以微孔为主的孔径结构，BET结果显示其微孔分布在0.5～1 nm之间，有利于小分子VOCs的吸附，展示出良好的应用潜力。     

脉冲介质阻挡放电下MnOx-CeO2催化氧化碳烟的关键表面物种研究

采用柠檬酸络合法制备了Mn/(Mn+Ce)原子比为0.4的MnO_x-CeO_2复合氧化物,使其分别在有和无脉冲介质阻挡放电条件下,多次催化氧化碳烟.采用XRD、BET、Raman和XPS对新制备未反应过的和各次反应后的MnO_x-CeO_2进行表征.结果发现,在初次反应中,脉冲介质阻挡放电对反应具有强化作用,使MnO_x-CeO_2具备更好的活性.在放电和无放电2种条件下,催化剂第2次反应的活性均较第1次有所降低,且放电条件下降幅更大,而在第3次反应时催化剂活性在两种条件下均保持稳定状态.以上现象原因为,初次反应,两种条件下高温使MnO_x-CeO_2中Mn-Ce-O固溶体发生相分离,部分Mn析出生成了Mn_3O_4;未引入放电时催化剂表面发生不可逆还原的Mn~(4+)量更少,且拥有更多Ce~(3+)并产生了本征氧空位及更多的表面氧;放电的引入,加剧了初次反应时MnO_x-CeO_2表面Mn~(4+)向Mn~(3+)和Mn~(2+)的转化,使其具备更高的活性,但也抑制了Mn~(4+)的恢复,降低了催化剂的活性.在随后的反应中,有无放电催化剂均保持了稳定.脉冲介质阻挡放电对MnO_x-CeO_2反应的关键因素Mn~(4+)、本征氧空位和表面氧产生了重要影响,这种影响在初次反应时并不可逆,进而减弱了放电对反应的强化作用,该现象不可忽视,值得进一步研究.     

金属有机框架ZIF-8/聚二乙烯基苯纳米复合材料的合成及其吸附VOCs的性能

在常温常压下的甲醇溶液体系中,将COOH功能化的介孔材料聚二乙烯基苯(PDVB)与微孔材料金属有机框架(MOFs)ZIF-8进行复合,获得了一种新型的多孔纳米复合材料ZIF-8/PDVB,采用XRD、FTIR、SEM和氮气吸附-脱附等方法对ZIF-8/PDVB进行表征,并考察了其吸附甲苯、乙酸乙酯的性能.XRD谱图表明,所合成的ZIF-8以晶体形式存在;FTIR和XRD的结果表明,ZIF-8与PDVB的复合是通过Zn2+与PDVB上的COOH形成配位,未配位饱和的Zn~(2+)再与2-甲基咪唑进行配位,从而形成纳米复合材料ZIF-8/PDVB;SEM结果显示,ZIF-8晶体分散在PDVB的表面上;氮气吸附-脱附表征结果显示,ZIF-8/PDVB的比表面积达到1301 m~2·g~(-1),材料同时具有介孔与微孔结构.吸附性能评价结果表明,ZIF-8/PDVB对甲苯、乙酸乙酯均具有优良的吸附性能,ZIF-8/PDVB在吸附VOCs性能上显示出潜在的巨大优势.     

金属载体钙钛矿型催化转化器在柴油车上的应用研究

采用催化技术对金属载体转化器进行再生的方法,通过对转化器结构尺寸的优化设计,用钙钛矿催化剂制成金属载体催化转化器,实验结果发现,能明显降低柴油机排气PM的起燃温度,约在220℃左右.催化转化器的背压能严格的控制在5kPa左右,低于其上限值20kPa,说明催化转化器耗能小,对柴油机的影响很小,催化转化器的使用时间长.     

环境催化技术在大气污染治理中的应用

本文概括了大气中的主要污染物的来源及数量，分析主要问题所在，并阐述了环境催化技术在防止产生及治理这些污染物中的应用。     

二噁口英及类似有毒有害物的处理技术

二(口恶、口英)、多氯联苯、多环芳香烃及化学武器等有毒有害物的处理技术已取得长足进展.这些有毒有害物的处理技术可概括为物理方法、化学方法、物理化学方法和生物降解法.本文从概念、应用场合、分解效率以及操作条件等方面对这些方法分别进行了介绍,重点介绍和评述了吸附和催化法,以及应用前景很好的生物降解技术.     

气-固流化床光催化氧化甲苯的研究

在自制的流化床光催化反应装置中研究了中低浓度（28～140 mg/m^3）甲苯的气相光催化降解过程,考察了光照时间、初始浓度、表观气速和催化剂负载量等因素对甲苯光催化降解率的影响规律.结果表明,紫外灯照射约1.5 h,甲苯的转化率达最大值,甲苯初始浓度越低,维持此最大值的时间越久;在一定低浓度范围内（28～55 mg/m^3）,甲苯的转化率不随浓度变化,符合一级反应动力学,浓度进一步增加,则甲苯的转化率下降;表观气速和催化剂负载量的最佳值分别为3.3Umf和0.19 g TiO2/g SiO2.     

臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

等离子体协同MnO_x/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。