茄子对干沉积90Sr、137Cs的截获和易位行为研究

开展农作物对干沉积放射性气溶胶的截获和易位行为研究,对于公众辐射剂量估算以及旨在降低农产品放射性污染应对措施的有效性评估至关重要。选取我国代表性果菜类作物——茄子作为研究对象,在实验室开展了典型裂变产物⁹⁰Sr、¹³⁷Cs在茄子不同生长阶段的截获和易位行为研究。结果表明,试验植物对放射性核素的截获份额和易位因子随植株生长时间的延长而增大。开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.14、0.21,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.17、0.26;开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为1.6、4.7,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为2.3、5.9。就不同核素而言,不同生长阶段试验植物对¹³⁷Cs的截获份额和易位因子均高于⁹⁰Sr。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系，必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线，然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明，谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素，活度浓度测量的相对误差均<10%，初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

核电厂废物固化体90Sr、137Cs、60Co的浸出行为研究

以去离子水为释放环境,研究核电厂废树脂和浓缩液水泥固化体被完全浸泡情景下核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁶⁰Co的浸出行为。分析中以有效扩散系数表征浸出行为。试验结果表明：固化体中的核素累积浸出份额不超过4%,¹³⁷Cs浸出最快,⁹⁰Sr其次,⁶⁰Co最慢;同类废物体的抗压强度越大,核素浸出速率越慢。     

核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学

为研究核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学过程，通过静态批式实验获得三种沉积物对核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co的吸附动力学曲线，采用多级吸附动力学模型对实验数据进行拟合，得出以下结论：⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co在三种沉积物上的分配系数（Kd）分别为1.8~3.0、71.5~128.0、23.1~167.0、160.0~188.0 mL/g；采用一级吸附动力学模型所得Kd与实验所得Kd较为符合，说明4种核素在三种沉积物上的吸附行为可由一级吸附点位进行表征；获得了各样品的吸附动力学关键参数，包括吸附速率常数、解吸速率常数及单位最大吸附量。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

中国核动力院外围空气中7Be、40K、60Co、131I、137Cs分布特征及所致公众年有效剂量评价

基于2015—2017年中国核动力院外围空气中⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs监督性监测数据,对综合楼、南坝工会和木城水厂监测点附近居民组三种途径的有效剂量进行了粗略估算。结果表明:随距核设施距离增加,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量和所致年有效剂量减小;综合楼附近居民组中成人、青少年、儿童、幼儿、婴儿经吸入⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量分别为29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a;综合楼附近居民组中青少年、儿童、成人、幼儿、婴儿,经吸入、浸没和地面沉积途径⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致年有效剂量分别为133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a,⁶⁰Co所致剂量分数达到95.6%,其次是¹³⁷Cs;地面沉积途径所致剂量分数达到54%,其次是吸入;综合楼附近居民组中青少年组成员⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致有效剂量最大为133.58 nSv/a,但此有效剂量也仅占评价剂量目标值(0.25 mSv)的1‰以下。由此可以得出,核基地核设施正常运行工况下,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs对核基地外围空气的影响很小。     

放射性核素从废物体中向外释放行为初步研究

以去离子水为初始释放环境,考察了1年释放周期内,两类典型低、中水平放射性废物固化体在被水完全浸泡情景下,3种关键核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr的向外释放行为。使用平均有效扩散系数作为表征参数。多个样品的测试结果表明：3种核素向外释放表现出规律性的趋势,即¹³⁷Cs最快,⁶⁰Co最慢, ⁹⁰Sr相比居中。对于不同的核素,起始活度对释放行为的影响是不同的。借助SEM探讨了废物体微观结构对核素释放的影响。     

衰变对AP1000核电厂LBLOCA始发严重事故源项的影响

文中采用FORTRAN编写了放射性核素的衰变和生成程序(DAIC)，并通过燃耗计算程序进行了验证；以AP1000核电厂为研究对象，选取大破口始发的严重事故，采用严重事故分析程序MELCOR模拟事故进程并结合DAIC程序计算释放至安全壳的源项。进行衰变对源项的影响研究。研究结果表明，衰变对¹³¹I、^131mXe、¹³³Xe、⁸⁵Kr和¹³⁴Cs等半衰期长的核素释放份额影响不大，其结果与不考虑衰变的结果接近，结果曲线整体呈上升趋势，达到最大值后保持不变；衰变对¹³⁴I、¹³⁵I、¹³⁸Xe、¹³⁸Cs和⁸⁷Kr等半衰期较短的核素的释放份额影响较大，结果曲线先上升后下降。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

日本福岛核电站事故后的海洋放射化学

由于对环境影响的关注,日本福岛核电站事故后,人们进行了大气、陆地和海洋环境人工放射性核素变化监测与研究,研究的主要核素是131I、137 Cs、134 Cs和129I。除了关注浓度水平的变化外,还进行了通过大气和海流对事故释放的放射性核素运行路径的模拟研究。研究表明,受气候条件的控制,事故释放进入大气的放射性核素先经过太平洋到达北美,然后越过大西洋到达欧洲,最后绕北半球一周后到达中国。除事故核电站周边外,全球大气中131I活度浓度在mBq/m3量级,137 Cs活度浓度在0.1~1mBq/m3量级。事故释放进入海洋的放射性核素将随海流向东输运,然后在北太平洋随环流输运。研究也发现在离开源地不远的海区,由于混合进入200m水深以下的次表层水,在远离事故核电站海区水体的137 Cs活度浓度可达100Bq/m3,但大部分水体137 Cs活度浓度在Bq/m3量级,仅稍高于本底水平。     

海水中~(131)I的快速检测技术

日本福岛核事故发生以后,对海洋环境中关键放射性核素的快速检测技术提出了更高的要求。人工放射性核素~(131)I在核反应裂变产物中活度相对较高且半衰期短,是用来快速评价核污染的关键性核素之一。本工作从亚铁氰化钾、硝酸铜及硝酸银为原料出发,制备出亚铁氰化铜和亚铁氰化银混合(CuFC/AgFC)吸附材料并分散于聚丙烯纤维富集柱上,来实现水环境中~(131)I现场快速富集。通过室内模拟实验发现:在流速为6.25L/min,~(131)I在海水中I~-初始浓度为24μmol/L时,单次吸附效率即可达到50%以上;而当海水中I~-初始浓度为4μmol/L时,一定体积的海水在连续循环8次后(CuFC/AgFC)聚丙烯纤维富集柱吸附效率达到100%。本方法制源时间约40min,测样时间约12~24h,故最快可在30h内完成海水中~(131)I的分析。本方法的检测限与分析周期均低于目前GB/T 13272-1991水中~(131)I的分析标准,极大地提高了~(131)I的分析时间。除此之外,该法可以同时分析海水中的~(137) Cs(~(134) Cs),有望作为淡水和近岸环境中常规监测和应急时对关键核素~(131)I和~(137) Cs(~(134) Cs)进行快速测定的备选方法之一。     

基于极低本底γ谱分析的海水直接测量研究

为实现便捷、灵敏的海水放射性测量,建立了基于中国锦屏地下实验室低本底高纯锗γ谱仪GeTHU的海水直接测量方法。使用GeTHU直接测量了分别来自西太平洋及上海、青岛、厦门近岸海域的4个体积均接近8.8 L的海水样品,约18小时的直接测量能够探测到⁴⁰K及来自²³⁸U、²³²Th天然放射系的一些关键放射性核素。基于GeTHU的直接测量方法对人工放射性核素同样具有较好的灵敏度,⁵⁷Co、¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度经过12小时的测量可以降低到25 mBq/L以下,其中¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度在48小时的测量后可以达到约8.6 mBq/L。GeTHU将会被持续用于海水放射性的直接测量,尤其是用于需要测量大量样品的紧急监测任务。     

Modeling the activity and scaling factor of I in the primary coolant and CVCS resin of operating PWR

To estimate the activity of ¹²⁹I at the primary coolant and chemical and volume control system (CVCS) resin in Korean pressurized water reactor (PWR) plants, a theoretical methodology was developed on the basis of an existing model of primary coolant activity and new model of CVCS resin activity. In order to reflect the difference between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs, the different power-related diffusivities in the defective fuel were derived, and the variable removal efficiency of the CVCS resin for ¹³⁷Cs was applied as a function of the coolant activity ratio of ¹³¹I/¹³⁷Cs. The current computational method was validated by using the measured coolant activities of ¹³⁷Cs, and the results show better agreement than a previously suggested parameter correlation method between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs. There was also reasonable agreement in a comparison of the results of the test resin columns of the coolant from the PWR plants of other countries. It was shown that the ratio of the effective removal efficiency of ¹²⁹I and ¹³⁷Cs in the CVCS resin linearly influences the activity ratio of ¹²⁹I/¹³⁷Cs in the coolant, but on the other hand, its influence on the activity ratio in the CVCS resin is relatively less sensitive compared with that in the coolant.     

海水中134Cs、137Cs和60Co的联合分析

建立了小体积海水中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的联合分析方法，确定了最佳实验条件。采用磷钼酸铵富集法对海水中放射性铯进行浓集后，其上清液利用氢氧化钴沉淀载带海水中的⁶⁰Co，用γ能谱仪进行测量。结果表明：该法对海水中放射性¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的回收率分别为87%~95%、87%~95%和89%~93%，检测限分别为0.048、0.051、0.046 Bq/L。另外，对2017年IAEA国际比对（IAEA-RML-2017-01）海水样品中的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co进行分析测量，核素分析结果的最终评价均为“通过”，验证了本实验室采用的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co联合分析方法的可行性和可靠性，为今后该方法在常规海洋环境放射性监测中的应用推广奠定了基础。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

Research of Radioactive Source Term Calculation Model and Application in LOCA for PWR

According to the mechanism of the generation and reduction of the nuclide in the process of migration and release from the core to the containment and the environment after the pressurized water reactor (PWR) loss of coolant accident (LOCA), the calculation model of radioactive source term for LOCA was established. The comparative analysis of model calculation results was carried out. Finally, the model was applied to the source term analysis for the third generation PWR LOCA. The results show that the relative deviation between the calculation results of the model and TACTⅢ code is within ±0.05%, and the relative deviation between the iodine calculation results of the model and TITAN5 code is within ±0.5%, so the model calculation is accurate. For various nuclear motor types of PWRs, the removal mechanism and removal rate of nuclide in the containment are different, resulting in different I and Cs radioactivity release curves. The cumulative radioactivity of ¹³¹I, ¹³⁴Cs, ¹³⁶Cs and ¹³⁷Cs released into the environment within 30 d gradually increases. The established model is highly versatile, which is based on the complete nuclide decay chain, considering the contribution of the precursor nuclides decay to the daughter nuclides, and the effective removal process of elemental iodine by spraying or natural removal.