衰变对AP1000核电厂LBLOCA始发严重事故源项的影响

文中采用FORTRAN编写了放射性核素的衰变和生成程序(DAIC)，并通过燃耗计算程序进行了验证；以AP1000核电厂为研究对象，选取大破口始发的严重事故，采用严重事故分析程序MELCOR模拟事故进程并结合DAIC程序计算释放至安全壳的源项。进行衰变对源项的影响研究。研究结果表明，衰变对¹³¹I、^131mXe、¹³³Xe、⁸⁵Kr和¹³⁴Cs等半衰期长的核素释放份额影响不大，其结果与不考虑衰变的结果接近，结果曲线整体呈上升趋势，达到最大值后保持不变；衰变对¹³⁴I、¹³⁵I、¹³⁸Xe、¹³⁸Cs和⁸⁷Kr等半衰期较短的核素的释放份额影响较大，结果曲线先上升后下降。     

核电厂技术规格书冷却剂放射性比活度运行限制条件确定方法研究

本文通过对西屋标准电厂技术规格书中一回路冷却剂放射性比活度限值的研究,揭示了限值制定的背景及含义,有助于对技术规格书中相关规定的深入理解和后续的执行。通过AP1000电厂与西屋标准技术规格书的比较可知,AP1000电厂技术规格书用剂量等效¹³³Xe比活度限值替代了西屋标准技术规格书中的总放射性比活度限值,剂量等效¹³¹I比活度和¹³³Xe比活度限值均基于设计基准0.25%燃料包壳破损率计算得到,屏蔽设计、三废处理系统设计和事故后果分析等所采用的源项是一致的。最后,结合国内标准要求给出了可以对技术规格书中碘尖峰时比活度限值进行调整以及剂量等效¹³¹I和¹³³Xe比活度限值可以根据0.25%燃料破损率计算数据进行调整的建议。     

用于制备高纯度123I的124Xe气体靶系统研制

在CIAE-30加速器上建立了用于制备高纯度¹²³I的¹²⁴Xe气体靶系统。该系统包括¹²⁴Xe气体靶站和与之相连的30 MeV质子束流传输线、靶密封窗和束流线真空窗的He冷却循环系统、水冷却系统、靶腔真空系统、¹²⁴Xe处理系统和¹²³I化学处理系统,以及外围的¹²⁴Xe气体保留系统、液氮传输系统、氦气配送系统和¹²⁴Xe气体补充系统,还有辐射防护和检测系统、加速器束流调节、测量和气体靶控制系统。系统调试及批量试生产结果显示,该系统生产¹²³I的批产能达111~148 GBq（3~4 Ci）,产额大于296 MBq/(μA•h) (8 mCi/(μA•h))。¹²³I核纯度大于99.8%,放化纯度大于95%,满足规模化生产的要求。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

国内外放射性惰性气体氙的来源及排放水平分析

放射性氙同位素活度浓度作为判断核爆炸的重要标志,准确评估其来源和活度对禁核试具有重要意义。核爆炸时,最主要关注的4种放射性氙同位素分别为^131mXe、¹³³Xe、^133mXe、¹³⁵Xe,然而在核电站下风向及医用同位素生产设施环境中也经常能探测到放射性氙气体。因此对核爆炸和民用来源的放射性氙加以区分是核爆炸监测中的重要问题之一。本文对放射性氙的来源及排放水平的相关研究进行了搜集、整理和规律统计分析,总结归纳了放射性氙监测技术及核爆炸判断分析技术,旨在为核爆炸判断提供理论参考。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集，经活性炭初步分离后，再用5Å分子筛进一步分离纯化，获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品，然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件，建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量，并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值，与真实值的偏差在20%左右。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集，经活性炭初步分离后，再用5Å分子筛进一步分离纯化，获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品，然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件，建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量，并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值，与真实值的偏差在20%左右。     

裂变产物中90Rb的快速放化分离方法研究

为精确测量⁹⁰Rb的衰变数据,需制备出放化纯的⁹⁰Rb样品。本文利用“两步延迟分离法”,建立了一套从新生成的裂变产物中快速分离高丰度⁹⁰Rb的放化流程。该流程先采用抽气法从辐照靶内提取出气体裂变产物⁹⁰Kr,再利用水洗法提取出⁹⁰Kr衰变生成的子体⁹⁰Rb。研制了一套⁹⁰Kr快速提取装置,最终得到了无载体、高比活度的⁹⁰Rb样品。整个分离流程收率约为20%,对主要杂质核素的去污因子达到了10³,操作时间在2.5 min内。     

热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数，目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶，靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源，并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额，以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

LOCA源项与放射性后果计算影响因素分析

建立了冷却剂丧失事故（LOCA）源项与剂量分析模型,研究堆芯持续释放时间、喷淋作用、母核衰变对LOCA源项及放射性后果的影响。结果表明：堆芯瞬时释放情况下,释放到环境中的累积活度高于持续释放,尤其是短半衰期核素差异显著,如¹³⁵Xe^m和¹³⁸Xe。事故前期,喷淋对^131~135I影响显著,碘向环境的释放量及剂量随喷淋去除常数的减小而增大。母核衰变对剂量结果影响很小。各种情况下,非居住区边界和规划限制区外边界剂量均满足接受准则的要求。考虑喷淋时效且堆芯释放按照时间无关过程（瞬时释放）来估计事故源项与辐射剂量具有保守性。     

利用MCNP模拟气体裂变产物混合源的γ剂量率

西安脉冲反应堆辐照铀靶后,抽取Kr、Xe裂变气体,通过活性炭吸附于气体源盒内。HPGe γ谱仪测量源盒内混合气体活度,塑料闪烁探测器测量γ剂量率。将源盒、塑料闪烁探测器的几何结构、材料作为蒙特卡罗程序（MCNP）输入信息,模拟塑料闪烁探测器对源盒中核素活度与其γ剂量率对应关系,结合HPGe γ谱仪所测活度得到剂量率模拟值,结果与实测值偏差小于6%。该工作说明在已知放射源空间结构、放射性核素种类和活度的情况下,采用MCNP模拟计算复杂气体放射源γ剂量率的方法是可行的。     

文丘里式气泡发生器气泡碎化特性研究

熔盐堆在运行过程中须不断地去除氙等气体裂变产物。熔盐堆除气系统中气泡发生器的作用是通过向回路中注入一定量的直径为0.5 mm的小气泡,在扩散作用下吸收熔盐中的氙,最终气泡被分离出来,达到除氙的目的。在橡树岭国家实验室设计的基础上,本文为钍基熔盐研究堆设计气泡发生器,并在专门建造的水回路中对其工作特性进行了可视化研究。利用高速摄像系统跟踪气泡的运动和碎化过程,分析气液相流速对碎化后气泡尺寸的影响。结果表明：在实验条件下,当气体流量一定时,气泡尺寸随液体流量的增大而减小;当液体流量一定时,气泡尺寸随气体流量的增加而增大。     

放射性惰性气体分离与分离材料研究进展

放射性惰性气体氙（¹³³Xe）、氪（⁸⁵Kr）与氩（³⁷Ar）是重要的气体裂变产物，主要产生于核电站反应堆、地下核试验、乏燃料后处理等人类核活动中。放射性惰性气体的快速高效分离、分析与检测在核军控核查、核环境监控、核燃料循环等领域中均有重要意义。利用固体多孔吸附材料在室温环境下从复杂环境气氛中选择性地将目标放射性惰性气体高效吸附分离出来是目前最简单与高效的方法。近些年发展的金属有机框架材料、多孔有机框架材料、多孔有机聚合物等新型多孔材料在惰性气体Xe与Kr的分离上已经展现出优异的性能与良好的应用前景。本文系统性地综述了放射性惰性气体（Xe、Kr、Ar）分离与分离材料的研究进展，并对未来研究趋势进行了展望。     

Modeling the activity and scaling factor of I in the primary coolant and CVCS resin of operating PWR

To estimate the activity of ¹²⁹I at the primary coolant and chemical and volume control system (CVCS) resin in Korean pressurized water reactor (PWR) plants, a theoretical methodology was developed on the basis of an existing model of primary coolant activity and new model of CVCS resin activity. In order to reflect the difference between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs, the different power-related diffusivities in the defective fuel were derived, and the variable removal efficiency of the CVCS resin for ¹³⁷Cs was applied as a function of the coolant activity ratio of ¹³¹I/¹³⁷Cs. The current computational method was validated by using the measured coolant activities of ¹³⁷Cs, and the results show better agreement than a previously suggested parameter correlation method between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs. There was also reasonable agreement in a comparison of the results of the test resin columns of the coolant from the PWR plants of other countries. It was shown that the ratio of the effective removal efficiency of ¹²⁹I and ¹³⁷Cs in the CVCS resin linearly influences the activity ratio of ¹²⁹I/¹³⁷Cs in the coolant, but on the other hand, its influence on the activity ratio in the CVCS resin is relatively less sensitive compared with that in the coolant.     

半衰期为数天的惰性气体和卤素裂变产物在UO2颗粒中的扩散与释放

在考虑吸附效应等物理过程的基础上,得到了裂变产物在UO₂颗粒中扩散与释放模型的严格解,并导出了不同反应堆运行状态下裂变产物累积释放份额F(t)、释放-产出比R(t)/B(t)的严格表达式。利用上述结果以及相应的近似解、数值解,对半衰期为数天的惰性气体和卤素裂变产物（¹³¹I、¹³¹Xe^m、¹³³Xe和¹³³Xe^m）在不同堆芯历史条件下的F(t)和R(t)/B(t)进行了比较计算。分析表明,F(t)与R(t)/B(t)的结果均有所差别,但当反应堆运行时间达一定长度后,它们的数值相等。此外,严格解去掉了近似解中不必要的保守性,也比数值解更符合物理实际。     

Half-life Determination of Gaseous Fission Product 88Kr

To determine the half-life of gaseous fission product ⁸⁸Kr accurately, three purified ⁸⁸Kr sources were prepared from irradiated uranium targets by using a radiochemical separation process. With ⁸⁵Kr as the internal monitor, ¹³⁷Cs/⁵⁷Co as the external label sources, both single detector position relay method and double detectors position relay method were applied to track the characteristic 196.3 keV gamma rays by multiple high purity germanium detectors covering more than eight times half-lives. The results from three separate determinations were discussed, and a half-life of (2.796±0.015) h for ⁸⁸Kr was presented.