CH4浓度检测用钯催化剂性能及H2-TPR研究

采用溶胶-凝胶法制备了孔径分布为50～100 nm的γ-Al2O3载体,浸渍法负载助剂CeO2,K2O和MgO.测试了助剂改性的Pd/Al2O3催化剂上CH4催化氧化反应性能.结果表明:助剂提高了Pd/Al2O3催化剂上CH4催化氧化的活性和稳定性.负载20?O2催化剂的反应活性与稳定性较好,其转化率达到90%时的反应温度为351 ℃,转化率达到10%时的反应温度为252 ℃,相比Pd/Al2O3催化剂分别降低了125 ℃和118 ℃.H2-TPR表征结果表明:含有CeO2的催化荆在110～170 ℃之间出现一个PdO物种的还原峰,PdO还原峰的面积与还原温度分别与催化剂的反应活性相一致.     

负载型催化剂MnOx-CeO2/TiO2去除甲苯

为了考察铈掺杂对金属氧化物催化剂催化燃烧处理有机废气的影响,采用蜂窝状TiO2丝网作为催化燃烧催化剂的载体,以MnOx、CeO2作为活性组分,用浸渍法负载制备出催化燃烧催化剂,考察了活性组分负载量及配比、焙烧温度、焙烧时间对催化剂降解甲苯的影响.实验确定了催化剂的最佳制备工艺:Mn的负载量(质量分数)约为15%,Mn与Ce物质的量比为3∶1,催化剂的焙烧温度为500℃,焙烧时间为5h.结果表明:与催化剂MnOx/TiO2相比,掺杂Ce后的催化剂MnOx-CeO2/TiO2对甲苯催化燃烧的起燃温度和完全转化温度均有明显降低,催化剂表面燃烧物颗粒的粒径有所减小,分散均匀,更有利于甲苯的降解处理.     

Pd/CNTs苯酚气相加氢制环己酮催化剂

通过对纳米碳管进行纯化、表面修饰处理,浸渍PdCl2溶液制得Pd/CNTs催化剂,进行化学组成及XRD表征,测试Pd/CNTs催化剂对苯酚气相加氢制环己酮的催化性能.实验结果表明：Pd负载到CNTs上,负载量为0.97%（质量分数）,负载后的碳纳米管仍然保留碳纳米管的结构.Pd/CNTs催化性能测试结果表明：反应温度为150℃,氢酚摩尔比4∶1,液体进料速率0.42 mL/g.h的条件下催化剂活性较好,此时苯酚转化率43.17%,环己酮选择性达68.36%.     

微小催化燃烧器中催化剂的研究进展

在简述催化剂构成的基础上,结合微小燃烧器催化燃烧的发展,综述了近年来国内外微小燃烧器中催化燃烧催化剂的研究进展,主要介绍了以多孔氧化铝、碳化硅陶瓷和泡沫金属为结构基体的Pt、Pd等贵金属整体催化剂在碳氢燃料催化燃烧反应中的应用.讨论了这些催化剂对CH4、H2、C3H6等碳氢燃料燃烧的活性、起燃温度、燃烧温度和反应稳定性的影响,展望了研发新型低温、高性能微小尺度催化燃烧催化剂的研究重点和未来发展方向.     

催化加氢合成2,2''-二氯氢化偶氮苯

采用Pd/C为催化剂催化邻硝基氯苯合成2,2′-二氯氢化偶氮苯,对Pd/C催化剂载体的初步研究发现,椰壳活性炭比木屑活性炭更适合做Pd的载体.研究确定了催化加氢反应的最优化条件:催化剂用量4 5%、NaOH质量分数25%、温度65℃、助催化剂用量0 267%(催化剂量和助催化剂量都是相对于邻硝基氯苯的质量而言).相对于甲醛-水合肼和催化加氢还原方法,催化加氢法更具有优势.     

催化加氢合成2,2′-二氯氢化偶氮苯

采用Pd/C为催化剂催化邻硝基氯苯合成2,2′-二氯氢化偶氮苯,对Pd/C催化剂载体的初步研究发现,椰壳活性炭比木屑活性炭更适合做Pd的载体。研究确定了催化加氢反应的最优化条件:催化剂用量4.5%、NaOH质量分数25%、温度65℃、助催化剂用量0.267%(催化剂量和助催化剂量都是相对于邻硝基氯苯的质量而言)。相对于甲醛-水合肼和催化加氢还原方法,催化加氢法更具有优势。     

苯酚加氢制取环己酮的Pd基催化剂研究

以酸性SiO_2为载体,Pd(NO3)2为活性金属前驱体,制备Pd质量分数为0.5%的Pd/SiO_2催化剂,考察其对于苯酚加氢制备环己酮的催化性能.实验结果表明:Pd/SiO_2催化剂在反应温度135℃,反应压力1.0 MPa,反应时间3.5 h的条件下,苯酚转化率可达到71.62%,环己酮的选择性可达到90.77%.良好的催化性能源于Pd/SiO_2较大的比表面积、高度分散的Pd以及适宜的酸碱性.     

炭载金属钴卟啉催化剂氧还原性质的研究

以金属钴卟啉(CoTMPP)负载在炭黑Black Pearls 2000(BP2000)上作氧还原电催化剂,对质子交换膜燃料电池阴极氧还原进行电催化.采用旋转圆盘电极(RDE)研究了BP2000炭载体经φ=30%H2O2或c=6 mol/LHNO3化学预处理后对催化剂氧还原催化活性的影响,并且测试了不同CoTMPP/BP催化剂的单电池性能.采用Koutevky-Levich关系式评价了电子转移数目,分析了反应过程催化剂的催化机理.结果表明,炭载体经过预处理后催化性能明显提高,且CoTMPP负载于H2O2处理过的炭载体BP2000上活性最好,焙烧的最佳温度是900℃,电催化还原过程的电子转移数介于2～4 e,反应机理符合催化还原的混合机理.     

固载AlCl_3催化剂的研究

介绍了新型AlCl3固载催化剂,考察了AlCl3/SiO2,AlCl3/SiO2(H),AlCl3·CrCl3/SiO2,AlCl3·FeSO4/SiO2,AlCl3·NiSO4/SiO25种AlCl3固载催化剂活性组分负载量,不同活性金属原子比,焙烧温度等对催化性能的影响,并对5种催化剂性能进行比较。结果表明,对催化剂载体进行预处理可以使催化剂的活性提高,主要是由于催化剂的酸性增强引起的;添加第二金属组分,可以提高催化剂的活性。以AlCl3为第一组分,NiSO4为第二组分担载在SiO2对烯烃聚合反应具有优良的催化性能。这种催化剂AlCl3的最佳负载质量分数为8%,Ni和Al的最佳原子比为1∶11,此条件下最佳焙烧温度为450℃。     

电催化剂及其对甲酸氧化的电催化性能

采用氨水调节的微波多元醇法合成了Pd/C和Pd2Pt/C催化剂,并使用透射电镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)对催化剂的微观结构和形貌进行了表征.结果显示,在微波合成的电催化剂中Pd和Pd2Pt纳米粒子具有均匀的粒径,并高度分散在XC-72纳米碳载体上,Pd和Pd2Pt纳米粒子的平均粒径分别为54 和49 nm. 电化学测试结果显示,甲酸在Pd/C催化剂上氧化的起始电位和峰电位大大低于Pt/C催化剂,这是由于甲酸在Pd/C和Pt/C催化剂上不同的氧化途径引起的.结果还显示,甲酸在Pd2Pt/C催化剂和Pd/C催化剂上氧化的起始电位相同,而且在024和080 V有两个分别对应于甲酸在Pd和Pt催化剂的氧化, 说明微波合成的Pd/C和Pd2Pt/C催化剂对甲酸的氧化具有良好的电催化性能.     

磁铅石型催化剂的表征及其催化燃烧活性

用共沉淀法制备Cd,Zn,Zr和Mn共同搀杂作为活性组分的一系列磁铅石型镧六铝酸盐催化剂,通过BET,XRD分析及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了搀杂不同过渡金属的催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,两种不同的金属离子同时取代对于催化剂的活性有较大的影响,进一步说明了不同离子之间存在着一定的协同作用。由于协同效应的存在使催化剂的活性得到明显提高,其中以LaZnMnAl10O19催化剂的活性最好,其起燃温度T10%为472℃,完全转化温度T90%为734℃。     

Mn⁃Zr复合氧化物负载贵金属催化剂的氯乙烯催化燃烧性能

以共沉淀法制备了Mn?Zr复合氧化物,通过浸渍法引入贵金属(Ru、Pd、Pt),考察了贵金属对于氯乙烯催化燃烧反应性能的影响;并对催化剂的结构和化学状态,氧化还原性能和酸性能,表面酸类型的分布特征进行表征。研究发现,贵金属主要以氧化态的形式存在于催化剂表面,贵金属的引入促进了复合氧化物的还原,从而提高了催化剂的氧化还原性能,同时也提高了催化剂表面酸的总量、改变了表面Br?nsted酸和Lewis酸中心的分布。贵金属引入后,促进了反应性能的提高,使得氯乙烯全转化温度向低温偏移;不同贵金属对于反应促进的效果不同,其中Ru的引入,对于反应的促进效果高于Pd和Pt的引入。Ru/MZ (Ru/Mn_0.7Zr_0.3O_x)催化剂上氯乙烯转化50%和90%的温度（t₅₀、t₉₀）分别为206、243 ℃,比纯复合氧化物催化剂的相应温度向低温偏移69、71 ℃。贵金属引入后也改变了有机含氯副产物的分布并降低了其浓度,Ru/MZ催化剂在t₉₀时的含氯副产物总体积分数为5.7 μL/L,比Mn_0.7Zr_0.3O_x在相同转化率下的有机氯代副产物体积分数低70%。     

氧化铝担载的不同铂原子簇化合物催化正庚烷转化反应(英文)

考察了氧化铝担载的铂金属原子簇化合物 Pt3 ( μ2 -CO) 3 ( PPh3 ) 4 和 [Pt3 ( CO) 6 ]5[N( C2 H5) 4 ]2 (分别标记为 Pt3 和 Pt15)催化正庚烷转化反应的性能 ,并与常规铂催化剂 (标记 Pt1)在相似条件下的催化行为进行比较。正庚烷转化反应在内循环无梯度反应器内进行 ,转速 1 1 0 0 r· min- 1,催化剂装量 3 m L ,反应产物的出口与气相色谱仪相连 ,由计算机控制进行全程分析。反应条件为 50 0℃ ,1 .2 MPa,V( H2 )∶V( n-C7) =1 0 0 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1,测定催化剂的性能。再将压力由 1 .2 MPa降至 0 .4MPa,V( H2 )∶ V( n-C7) =70 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1初步考察催化剂的稳定性。测定数据表明 ,Pt3 和 Pt15的反应活性、异构化选择性和稳定性均高于常规铂催化剂 Pt1,Pt3 的活性和异构化选择性优于 Pt15。所得结论对于工业过程具有实际意义     

Thermal behaviors of deactivation catalysts for synthesizing 2, 3, 5-trimethylhydroquinone

The thermal behaviors of the deposits on supported noble metal catalysts for synthesizing 2, 3, 5-trimethylhydroquinone by DSC were studied. The results show that the supported Pd catalysts have two exothermic peaks at around 312 ℃ and 435 ℃ in the DSC thermograms, respectively, while the supported Pt catalysts have one exothermic peak at approximately 345 ℃. Therefore, it is supposed that the adsorptive states of deposits on supported Pt catalysts and supported Pd catalysts are different, which may be one reason leading to the stability difference between supported Pt catalysts and supported Pd catalysts.     

负载贵金属的层柱分子筛抗硫中毒性能研究

以苯为模型化合物研究了负载贵金属的层柱分子筛（ＰＬＣ）催化剂在苯加氢反应中的抗硫性能。考察了在Ａｌ－ＣＬＭ和Ａｌ－ＣＬＢ上负载Ｐｔ或Ｐｄ的单金属催化剂和负载双金属Ｐｔ和Ｐｄ催化剂的抗硫性能，不同的Ｐｔ／Ｐｄ比对催化剂抗硫性能的影响。结果表明，Ｐｔ（Ｐｄ）／ＰＬＣ的抗硫性能远远低于Ｐｔ（Ｐｄ）／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的抗硫性能；Ｐｔ／ＰＬＣ抗硫性能优于Ｐｄ／ＰＬＣ的抗硫性能；Ｐｔ（Ｐｄ）／Ａｌ－ＣＬＭ的抗硫性能优于Ｐｔ（Ｐｄ）／Ａｌ－ＣＬＢ催化剂的抗硫性能；Ｐｔ－Ｐｄ／ＰＬＣ的抗硫性能较单金属催化剂的抗硫性能得到明显改善，且Ｐｔ／Ｐｄ比对其抗硫性能有重要影响，当含Ｐｔ的质量分数为０．３％，含Ｐｄ的质量分数为０．９％时，Ｐｔ－Ｐｄ／Ａｌ－ＣＬＭ催化剂的抗硫性能最佳。     

不同原料在Pt/HZSM-5上芳构化研究

采用程序升温还原法(TPR)制备Pt/HZSM-5催化剂,并进行XRD表征。以不同催化裂化汽油馏分和正庚烷为原料,在小型连续固定床反应装置上考察了改性HZSM-5分子筛在一定条件下的芳构化性能。结果表明,当Pt的浸渍质量分数为0.5%,压力为1.5 MPa,温度450 ℃,氢油体积比为800∶1,体积空速为2.0 h^-1时,Pt/HZSM-5催化剂对正庚烷的芳构化活性和稳定性最佳;当压力为1.0 MPa,温度为450 ℃,氢油体积比为800∶1,体积空速为2.0 h^-1时,Pt/HZSM-5催化剂对催化裂化汽油50～100 ℃馏分和80～120 ℃馏分表现出较好的芳构化性能。     

二硫化物修饰改性乙炔加氢催化剂研究

以正硅酸乙酯和双-(3-(三乙氧基硅)丙基)-二硫化物通过溶胶凝胶法制备的S2-SiO2为载体,再通过浸渍法合成了新型负载型钯催化剂,并研究了该催化剂对乙炔气相催化加氢制备乙烯的催化活性、转化率及选择性,而且采用FTIR、UV-Vis、TG和BET对催化剂的结构进行了表征。结果表明,催化剂对乙炔催化加氢制乙烯反应具有良好的催化性能,当钯负载量为0.6%时,反应温度达到140℃,乙炔转化率达到100%,乙烯选择性可达到90%以上;FTIR结果表明合成含配体的SiO2载体;BET表征结果显示添加配体后的催化剂比表面积明显增大;TG分析结果表明配体修饰负载型Pd催化剂的分解温度为378℃,反应温度要低于此温度;UV-Vis DRS结果显示配体与Pd产生了相互作用。     

碳烟氧化催化剂Sm/Cs/Zn(Y)的催化活性及抗硫性能

研究了负载在-αAl2O3陶瓷基片上的Sm/Cs/Zn(Y)催化剂的催化性能及抗硫性能,并用TG-DSC和XRD对催化剂进行了表征。结果表明:Sm/Cs催化剂对碳烟具有较好氧化活性,最低起燃温度在305℃左右,最低峰值氧化温度约为374℃;Sm/Cs/Zn和Sm/Cs/Y催化剂也具有较好的催化活性,最低起燃温度分别在329℃和310℃左右,最低峰值氧化温度分别约为397℃和389℃。但Sm/Cs比Sm/Cs/Zn(Y)催化剂具有较好的抗硫性能。     

Pt-Sn-K/Al_2O_3丙烷脱氢催化剂中各组分的作用

Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂用于丙烷催化脱氢具有活性高、选择性好等特点,是目前开发出的最好的小分子烷烃催化脱氢催化剂之一.作者用常规浸溃法在7-Al_2O_3上分别负载Pt,Sn或(和)K等金属元素,制成一系列催化剂,考察丙烷在这些催化剂上的临氢脱氢反应中各组分的作用。结果表明:Pt是主要的脱氢活性组分,Sn和K本身对脱氢反应并无催化作用,但它们作为助剂组分却可以显著地提高催化剂的选择性和稳定性。增加丙烯收率。