Pt0.5-Snx/γ-Al2O3催化剂对丙烷脱氢反应性能的影响

采用等体积顺序浸渍法，并运用超声波震荡的方法提高金属分散度，制备了不同Sn负载量(质量分数)的Pt0.5-Snx/γ-Al₂O₃催化剂。采用XRD、BET、H₂-TPR、CO-IR、TG等表征手段对催化剂进行表征，考察了Sn负载量对Pt0.5-Snx/γ-Al₂O₃催化剂活性中心结构以及丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明，通过改变样品中Sn的负载量来调控n(Sn)/n(Pt)，会导致Pt和Sn的空间分布差异，从而影响Pt和Sn之间的作用模式；随着助剂Sn负载量的增加，由于Pt-Sn间的相互作用，有助于增加Pt的分散度，增加活性位点数，提高催化剂的反应活性；当负载过量的Sn时，会形成Pt-Sn合金团簇结构，导致Pt被包覆，从而使催化剂活性位点数减少，导致其反应活性下降。     

Pt/γ-Al_(2)O_(3)催化剂低温催化甲醇氧化研究

在甲醇自热重整反应中,所需的热量由甲醇氧化反应提供,因此甲醇氧化催化剂的活性直接影响氢气的产率。Pt/γ-Al_(2)O_(3)催化剂因其较高的反应活性而被广泛关注,但其稳定性较差,Pt活性中心易团聚。为了解决上述问题,采用旋蒸微乳法制备Pt/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,通过BET、XRD等方法对Pt/γ-Al_(2)O_(3)催化剂进行了表征,并考察了环己烷质量分数、PEG-600(聚乙二醇600)与正丁醇的质量比对催化甲醇氧化活性的影响。结果表明,旋蒸微乳法可提高活性组分的分散度和利用率;通过改变环己烷质量分数、PEG-600与正丁醇的质量比,可使活性组分Pt均匀、牢固地负载在γ-Al_(2)O_(3)上,提高催化剂的抗烧结能力;在环己烷质量分数为50%、PEG-600与正丁醇的质量比为3∶7的条件下制备的Pt/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,催化甲醇氧化活性可达88%。     

载体表面性质调控Pt⁃Sn/γ⁃Al2O3催化剂丙烷脱氢性能

Al₂O₃载体的性质是影响丙烷脱氢Pt?Sn/γ?Al₂O₃催化剂性能的关键因素。采用450、650、850 ℃三种焙烧温度制备了γ?Al₂O₃载体,运用XRD、XRF、NH₃?TPD、Py?FTIR、CO?FTIR、OH?FTIR等表征手段系统研究了载体和其负载型催化剂的结构和性质,使用固定床在线分析微型反应装置评价了丙烷脱氢反应性能,并对气相产物分布和结焦性质进行了分析。结果表明,随着焙烧温度的升高,γ?Al₂O₃载体的表面酸量减少,850 ℃高温焙烧几乎完全消除了表面弱L酸中心,这说明γ?Al₂O₃表面配位不饱和Al位点和表面-OH数量随焙烧温度的升高而减少,这一特征不利于金属活性中心的高度分散;CO?FTIR和TEM表征结果均证实了在Pt?Sn/γ?Al₂O₃?850催化剂上形成了更大的Pt团簇,更多的饱和配位Pt活性相结构会促进深度脱氢等副反应的发生,降低丙烯产物的选择性。     

Pt－Sn－K／Al_2O_3丙烷脱氢催化剂组成的优化

Ｐｔ－Ｓｎ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化剂用于丙烷催化脱氢具有活性高、选择性好等特点，是目前开发出的最好的小分子烷烃催化脱氢催化剂之一。作者用常规浸渍法在γ－Ａｌ２Ｏ３上负载Ｐｔ，Ｓｎ和Ｋ等金属元素，制成一系列Ｐｔ－Ｓｎ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化剂；考察了在常压，６２０℃，进料为丙烷／氢气＝１∶１的混合气，气体体积空速为１５００ｈ－１的条件下，丙烷在这些催化剂上的脱氢反应，根据丙烯收率和选择性及其稳定性得出催化剂中各组分的最佳载量。结果表明：催化剂中适宜的Ｐｔ和Ｓｎ的质量分数分别为０．００４～０．０１０和０．００４～０．０１５，Ｋ的质量分数以不超过０．０２为宜。     

Pt－Sn－K／Al_2O_3丙烷脱氢催化剂组成的优化

Ｐｔ－Ｓｎ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化剂用于丙烷催化脱氢具有活性高、选择性好等特点，是目前开发出的最好的小分子烷烃催化脱氢催化剂之一。作者用常规浸渍法在γ－Ａｌ２Ｏ３上负载Ｐｔ，Ｓｎ和Ｋ等金属元素，制成一系列Ｐｔ－Ｓｎ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化剂；考察了在常压，６２０℃，进料为丙烷／氢气＝１∶１的混合气，气体体积空速为１５００ｈ－１的条件下，丙烷在这些催化剂上的脱氢反应，根据丙烯收率和选择性及其稳定性得出催化剂中各组分的最佳载量。结果表明：催化剂中适宜的Ｐｔ和Ｓｎ的质量分数分别为０．００４～０．０１０和０．００４～０．０１５，Ｋ的质量分数以不超过０．０２为宜。     

甲基异丙基酮和二乙基酮合成催化剂研究

研究了载钯的锆基催化剂上甲醇丁酮一步法合成甲基异丙基酮和二乙基酮的反应.由ZrOCl2.8H2O等制备的Pd-ZrO2/MnOx/ZnO催化剂对甲醇丁酮一步反应合成甲基异丙基酮和二乙基酮具有良好的催化性能.重点考察了催化剂组成对反应的影响,结果表明:钯负载量对催化剂活性和选择性影响较大;锆基载体中添加MnOx和ZnO作为助剂是必要的,可以显著提高催化剂催化活性和选择性;负载少量钾可以有效降低重组分的生成.结合反应机理分析,反应经脱氢-缩合-加氢三个步骤,催化剂中加氢脱氢活性中心和酸性活性中心的匹配程度决定了催化剂的活性和选择性,催化剂上氢溢流的能力对催化剂的活性和选择性有明显的影响.     

在Cr／ZrO2复合氧化物催化剂上丙烷脱氢反应性能的研究

研究了在氧化条件下，以Ｃｒ／ＺｒＯ２为催化剂，丙烷氧化脱氢制丙烯的反应，主要讨论了Ｃｒ含量，不同载体及活性金属离子Ｋ＾＋对催化性能的影响，诸如对催化剂活性，催化剂寿命，丙烷转化率及丙烯选择性等方面的影响。     

金属改性HZSM－5对丙烷脱氢和芳构化反应的研究

在ＨＺＳＭ－５分子师上用常规方法分别浸渍Ｐｔ，Ｃｒ，Ｚｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｇａ等金属组分，制成丙烷脱氢及芳构化催化剂。在常压，６２０℃，气体体积空速１５００ｈ￣（－１）的反应条件下考察了丙烷在其上的反应情况。结果表明，这些催化剂对丙烷脱氢及芳构化有一定的活性，加入金属用分改变了ＨＺＸＭ－５催化剂的裂解活性．金属组分不同，催化剂的芳构化活性、脱氢活性以及稳定性也不同。Ｇａ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｃｒ，Ｚｎ脱氢活性较大，而Ｚｎ，Ｃｒ，Ｃｏ芳构化活性较高。     

金属改性HZSM－5对丙烷脱氢和芳构化反应的研究

在ＨＺＳＭ－５分子师上用常规方法分别浸渍Ｐｔ，Ｃｒ，Ｚｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｇａ等金属组分，制成丙烷脱氢及芳构化催化剂。在常压，６２０℃，气体体积空速１５００ｈ￣（－１）的反应条件下考察了丙烷在其上的反应情况。结果表明，这些催化剂对丙烷脱氢及芳构化有一定的活性，加入金属用分改变了ＨＺＸＭ－５催化剂的裂解活性．金属组分不同，催化剂的芳构化活性、脱氢活性以及稳定性也不同。Ｇａ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｃｒ，Ｚｎ脱氢活性较大，而Ｚｎ，Ｃｒ，Ｃｏ芳构化活性较高。     

甲醇脱氢制甲醛Cu/SiO2催化剂的性能研究

采用溶胶-凝胶法制备Cu/SiO2负载型催化剂,测定其对甲醇脱氢制甲醛反应的活性,并详细考察反应温度、进料浓度、空速等因素对催化剂催化性能的影响,同时应用TPR、XRD等分析技术对催化剂的结构特征进行研究.实验结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的Cu/SiO2催化剂对甲醇脱氢制甲醛具有良好的活性和选择性,活性组分与载体、助剂Cr之间存在较强的相互作用.添加助剂Cr可使Cu高度分散于非晶态SiO2载体上.在反应温度650℃,甲醇进料比为16.7%,空速为1.5×10^4h^-1左右时,催化剂具有最佳的催化性能.     

基于Cu和Pt基催化剂的乙醇水蒸气重整制氢试验研究

乙醇水蒸气重整制氢的车载应用不但可在线产生富氢气体,解决氢气的储运问题,还可实现混富氢气燃烧,降低排放.为得到较优的重整制氢方案,模拟内燃机尾气温度条件,在燃料重整试验台上实现乙醇的水蒸气催化重整制氢过程.在不同催化剂Cu49Zn21Al18Zr12和Pt/CZO/Al2O3条件下,考察了反应温度、水醇摩尔比和空速对重整气中φ(H2)的影响.研究表明:当反应温度为723～973 K、空速为720 h-1、水醇摩尔比分别为6∶1和4∶1时,二者φ(H2)的平均值分别为47.78%和40.26%.催化剂Pt/CZO/Al2O3重整制氢的产量高于Cu49Zn21Al18Zr12,尤其是在823 K以上的高温区域.但是与Pt/CZO/Al2O3相比,Cu49Zn21Al18Zr12成本低廉,在873 K以上的温度区域,重整气中φ(H2)也相当高.因此,基于Cu49Zn21Al18Zr12催化剂的乙醇水蒸气重整对于车载制氢更加具有可行性.     

不同前驱体制备的Al/K碳烟燃烧催化剂的催化性能

以Al(NO3)3(或Al2O3)和KNO3(或KOH)为原料,采用直接涂抹法,制取不同比例的Al/K碳烟催化剂。通过程序升温氧化(TPO)研究了焙烧温度、老化时间对催化剂催化活性的影响,同时用XRD对催化剂的成分进行分析。结果表明,Al/K摩尔比为3∶1、1∶1和3∶1的Al2O3/KNO3,Al(NO3)3/KNO3和Al2O3/KOH催化活性都较高。但是,高温焙烧或老化时,由于降低催化剂的比表面积导致催化剂催化活性明显降低;Al2O3/KOH经过焙烧形成K2Al2O4,故表现出较好的催化活性,但是吸水能力较强。     

氧化铝担载的不同铂原子簇化合物催化正庚烷转化反应(英文)

考察了氧化铝担载的铂金属原子簇化合物 Pt3 ( μ2 -CO) 3 ( PPh3 ) 4 和 [Pt3 ( CO) 6 ]5[N( C2 H5) 4 ]2 (分别标记为 Pt3 和 Pt15)催化正庚烷转化反应的性能 ,并与常规铂催化剂 (标记 Pt1)在相似条件下的催化行为进行比较。正庚烷转化反应在内循环无梯度反应器内进行 ,转速 1 1 0 0 r· min- 1,催化剂装量 3 m L ,反应产物的出口与气相色谱仪相连 ,由计算机控制进行全程分析。反应条件为 50 0℃ ,1 .2 MPa,V( H2 )∶V( n-C7) =1 0 0 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1,测定催化剂的性能。再将压力由 1 .2 MPa降至 0 .4MPa,V( H2 )∶ V( n-C7) =70 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1初步考察催化剂的稳定性。测定数据表明 ,Pt3 和 Pt15的反应活性、异构化选择性和稳定性均高于常规铂催化剂 Pt1,Pt3 的活性和异构化选择性优于 Pt15。所得结论对于工业过程具有实际意义     

V_2O_5/γ-Al_2O_3催化制取异丁烯

以Ｖ２Ｏ５／γ－Ａｌ２Ｏ３为催化剂考察了异丁烷制取异丁烯的优化条件,并提出钒是反应的活性中心．结合ＸＲＤ结果确认钒的氧化物在载体上呈单层分散时结果最佳．     

ZrO2/Al2O3复合载体中ZrO2的晶相和晶粒尺寸对Ni基催化剂性能的影响

用沉积-沉淀和溶胶-凝胶等法在扩孔后的Al2O3基载体上分别制备了不同ZrO2晶相和品粒尺寸的负载型纳米ZrO2／Al2O3复合载体，并用浸渍法制备了Ni／ZrO2／Al2O3．考察了纳米ZrO2品型结构和品粒尺寸对CO2重整CH4催化剂Ni／ZrO2／Al2O3的性能影响．结果表明，四方相ZrO2（t—ZrO2）有利于提高催化剂的表面吸附性能和催化剂的稳定性，同时t-ZrO2晶粒尺寸越小，活性物种的分散度越高，催化剂的活性好．     

制备方法对负载型FeS/Al_2O_3催化剂催化性能的影响

用原位合成法、水热法、共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了负载型纳米Fe2O3/Al2O3催化剂前驱体,并进一步将其还原和硫化制成FeS/Al2O3催化剂用于H2S分解制氢的反应中,同时用BET、XRD、TPR和IR等对催化剂或前驱体的比表面积、晶相结构、孔径分布、还原性和吸附性等进行了表征。结果表明,原位合成法制备的FeS/Al2O3催化剂平均粒径较小,比表面积较大,有利于催化剂的还原和硫化,H2S在该催化剂表面形成的化学吸附态较强,H2S容易发生解离,初活性高于其他方法制备的催化剂,反应60 h后催化剂的活性没有出现明显下降。