珠江三角洲地区大气中多环芳烃的被动采样观测

研究了珠江三角洲地区大气中多环芳烃的含量与分布.利用大气被动采样装置,在包括香港在内的珠江三角洲地区共设立了21个大气被动采样点,样品采集时间为2005-08-15—10-14.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,聚氨酯泡沫材料(PUF)被动采样器也可在一定程度上采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.珠江三角洲地区大气PAHs的含量与组成存在较大差异,珠江三角洲内地采样点PAHs的含量远远高于香港采样点,这主要是受采样点所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.初步研究表明,PUF大气被动采样器可较好地运用于区域大气PAHs污染分布与特征对比研究.      

合肥市大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)中PAHs的污染特征及健康风险评估

以夏、秋、冬三个季节合肥大气颗粒物PM10和PM2.5中PAHs为研究对象,通过采样、测定与分析,得出如下结论:合肥市大气PM10和PM2.5中PAHs的浓度季节变化特征明显,冬季秋季夏季。夏季PM10中不同环数PAHs的分布规律与该季PM2.5不同,而秋冬季则相同,分布规律都是5~6环4环2~3环。通过采用BaP毒性当量法对PAHs进行健康风险评估,发现合肥大气PM10和PM2.5中PAHs的BEQ值除了夏季低于国家标准限值外,秋、冬季节均高于国家标准限值和国际标准限值。     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃污染特征解析

通过采集典型矿区城市——黄石市新老城区大气颗粒物PM10和PM2.5的样品,并采用热解吸-气质联用法对黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染特征和来源进行了研究。结果表明:黄石市老城区大气颗粒物中PAHs的浓度均明显高于新城区;在新、老城区大气PM10和PM2.5中PAHs的浓度变化范围分别为6.037~10.691ng/m3、12.132~18.440ng/m3和5.685~10.145ng/m3、9.314~15.998ng/m3;新、老城区大气颗粒物中低分子量PAHs含量较低,3环化合物呈相对优势分布,表明以石油源输入为主的来源特征,对比4环及其以上高分子量PAHs含量发现,老城区有明显的化石燃料不完全燃烧来源特征。     

广州市大气可吸入颗粒物(PM10)中多环芳烃的季节变化

采集广州五山、荔湾(2002-06-12～2003-06-31)2个采样点共112个PM10样品进行了GC/MS分析,结果表明2采样点全年多环芳烃浓度范围为8.11～106.26 ng·m-3,呈现出夏季低冬季高的特征.PAHs化合物的相对分布也呈明显的季节变化,5～6环PAHs的比重夏季比冬季高,而3～4环PAHs的比重冬季比夏季高.冬季PAHs可分为2种模式,不同模式之间PAHs的浓度和分布特征有明显的差异.统计结果表明,广州市多环芳烃浓度变化主要受气象条件的影响,风速(当温度＜20℃时)和温度(当温度＞20℃时)是影响多环芳烃浓度最主要的因素.此外,本研究还表明,汽车尾气排放是广州市大气颗粒物多环芳烃污染最主要的污染来源.     

南京北郊雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征

为研究雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征,2007-11-15~2007-12-30在南京北郊进行了PM10分8级粒径多环芳烃(PAHs)成分连续样品采集,由同步气象观测资料选出雾天与晴天样本作为对比,用GC-MS分析其中16种PAHs含量.雾天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为120.34μg.m-3和215.92μg.m-3,接近白天PM2.1(126.76μg.m-3)和PM9.0(213.41μg.m-3),昼、夜基本没有变化;晴天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为71.45μg.m-3和114.33μg.m-3,高于白天PM2.1(41.02μg.m-3)和PM9.0(74.38μg.m-3),昼、夜变化很明显;雾天PM2.1∑16PAHs为49.97 ng.m-3,是晴天(33.30 ng.m-3)1.50倍,PM9.0∑16PAHs为59.45 ng.m-3,是晴天(40.80 ng.m-3)1.46倍;PM2.1和PM9.0中PAHs单体平均浓度均为荧蒽最高,且雾天(PM2.1为7.98 ng.m-3,PM9.0为9.99 ng.m-3)高于晴天(PM2.1为5.23 ng.m-3,PM9.0为6.77 ng.m-3);雾天PM2.1和PM9.0中苯并[a]芘的浓度为1.77ng.m-3和1.99 ng.m-3,高于晴天(PM2.1为1.46 ng.m-3,PM9.0为1.84 ng.m-3).结果表明,雾过程加重了近地面大气PM2.5和PM10的污染;雾天与晴天PM10∑16PAHs粒径分布的昼夜特征与PM10在2种天气系统下粒径分布的昼夜特征基本一致,均为双峰型分布,分别位于积聚模态和粗模态粒子.白天雾过程对PM10及PM10∑16PAHs的粒径分布影响比较大,夜间雾过程则对其没有太大影响.     

可吸入颗粒物中多环芳烃的分布特征与来源解析

按非采暖季和采暖季2个时段采集徐州市不同环境质量功能区的大气中可吸入颗粒物(PM10)样品,对EPA优先控制的16种多环芳烃(PAHs)进行了分析研究.研究表明:徐州市区PM10中的PAHs质量浓度均值为164.6 ng/m3.其中苯并(α)芘(BaP)年质量浓度均值为10.83 ng/m3,平均BEQ质量浓度值为24.51 ng/m3,PAHs组成以高环为主,污染水平较高,对人体健康的威胁比较严重.利用特征比值法和化学质量平衡模型对徐州市PM10中的PAHs进行来源识别和解析,得出一致的结果为:燃煤是徐州市PM10中的PAHs的主要来源.     

厦门市不同功能区冬季PM10中多环芳烃的污染特征

2004年冬季在厦门市4个不同功能区连续10d采集并分析了PM10中16种优控多环芳烃(PAHs).研究发现,各个功能区大气PM10中多环芳烃总浓度(∑PAHs)存在明显差别:工业区(湖里)10.87～27.54ng·m-3、旅游区(鼓浪屿)7.79～21.14ng·m-3、居民区(洪文)6.52～13 39ng·m-3、森林区(小坪)5.20～11.43ng·m-3;但各个功能区PM10中各种PAH化合物的相对组成趋于一致,所占比例最高的前4种化合物为菲、芘、(艹屈)和芴,表明冬季不同功能区PM10中PAHs的主要污染来源在很大程度上相似或相同.根据典型污染来源中特征化合物比值如苯并(a)蒽/(艹屈)、荧蒽/芘和芘/苯并(a)芘及其有机碳/元素碳的值,推断厦门市PM10中的PAHs主要来源于汽车尾气的排放.     

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

基于遥感资料的北京大气污染治理投资对降低PM_(2.5)的效能分析

采用北京市环境监测中心35个站点的PM2.5监测数据及MODIS Terra的大气气溶胶光学厚度L3 C051产品数据,分季度建立北京市PM2.5历史浓度遥感估算模型.结合北京大气污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2)年均浓度数据,对北京市2001—2012年间用于工业废气污染治理投资累计额进行了效能分析.研究表明,北京市工业废气污染治理投资对于改善大气PM10、SO2、NO2均有显著贡献,但其对于大气PM2.5污染的治理效果并不明显.可能原因包括PM2.5排放源的复杂性、相关治理措施对PM2.5的针对性、经济增长导致的区域PM2.5源排放持续增长及区域外排放的持续影响等.因此,需要采取专门的有针对性的治理措施,建立健全大气污染治理技术和激励机制,控制工业燃煤及城市交通排放,削减本地及周边源排放,以有效改善北京地区大气PM2.5污染状况.     

北京市PM10自动监测网络优化研究

以北京市26个PM10监测站点2007-07-01～2008-06-30的监测数据为基础,应用正矩阵因子分析法将这些监测站点划分区域,使得每个区域具有独特的季节变化特征,并依据各类区域的去除偏差识别冗余信息站点,优化监测网络.结果表明,北京市PM10监测网络包括10个具有独特季节变化特征的区域.通州、延庆、密云水库、房山良乡和平谷世纪广场为5个独立区域;丰台花园、丰台云岗、门头沟滨湖广场、海淀北部新区和石景山古城5个西部站点为一个区域;东城东四、东城天坛、西城官园、西城万寿西宫、朝阳奥体中心、朝阳农展馆和顺义站点构成一个区域;南部站点大兴亦庄开发区、大兴黄村和大兴榆垡为一个区域;密云奥林匹克广场和怀柔站点为一个区域;西北部站点海淀香山、昌平定陵、海淀万柳和昌平镇站归为一个区域.每个区域PM10在2007～2008年具有独特的季节变化特征,PM10浓度由北向南逐渐升高.根据去除标准,设置2种PM10监测网络优化方案.方案1以监测网络不确定度为去除标准,12～18个站点即可完全代表26个站点的监测信息;方案2以2倍不确定度为去除标准,各典型月份需要保留的站点数目为10～13个.     

北京地区不同时段平均PM2.5浓度与MODIS气溶胶光学厚度相关性分析

利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM_(2.5)地面观测资料,以及Terra和Aqua卫星的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)产品,在时间和空间数据匹配的基础上,研究了PM_(2.5)的5 h(10:00—14:00)和24 h(0:00—23:00)两种时段平均浓度及两颗卫星平均AOD的时空分布特征,并建立了AOD与不同时段平均PM_(2.5)浓度之间的回归模型.结果表明:PM_(2.5)的5 h平均浓度和24 h平均浓度值均在城区高、郊区低,最低值位于定陵站;匹配后逐时PM_(2.5)浓度的日变化呈"双峰型",最低值出现在下午,但北京西北部郊区的定陵和昌平镇站因局地山谷风环流和外部排放源的影响,其"双峰型"波动趋势较城区站偏弱,最低值出现在上午;AOD的空间分布特征与PM_(2.5)浓度分布一致,但在郊区由于污染水平分布不均,卫星采集的样本可能来自于周围的清洁大气,导致AOD的最小值在郊区站点明显低于城区站点;两颗卫星平均的AOD与5h PM_(2.5)平均浓度的决定系数高于AOD与24 h PM_(2.5)平均浓度的决定系数;AOD与PM_(2.5)的相关系数在城区高于郊区,郊区排放源分布不均和强的局地系统性环流是造成其相关系数低的重要原因.     

Identification of long-range transport pathways and potential sources of PM2.5 and PM10 in Beijing from 2014 to 2015

Trajectory clustering, potential source contribution function (PSCF) and concentration-weighted trajectory (CWT) methods were applied to investigate the transport pathways and identify potential sources of PM_2.5 and PM₁₀ in different seasons from June 2014 to May 2015 in Beijing. The cluster analyses showed that Beijing was affected by trajectories from the south and southeast in summer and autumn. In winter and spring, Beijing was not only affected by the trajectories from the south and southeast, but was also affected by trajectories from the north and northwest. In addition, the analyses of the pressure profile of backward trajectories showed that backward trajectories, which have important influence on Beijing, were mainly distributed above 970 hPa in summer and autumn and below 950 hPa in spring and winter. This indicates that PM_2.5 and PM₁₀ were strongly affected by the near surface air masses in summer and autumn and by high altitude air masses in winter and spring. Results of PSCF and CWT analyses showed that the largest potential source areas were identified in spring, followed by winter and autumn, then summer. In addition, potential source regions of PM₁₀ were similar to those of PM_2.5. There were a clear seasonal and spatial variation of the potential source areas of Beijing and the airflow in the horizontal and vertical directions. Therefore, more effective regional emission reduction measures in Beijing''s surrounding provinces should be implemented to reduce emissions of regional sources in different seasons.     

交通与气象因子对不同粒径大气颗粒物的影响机制研究

为了研究北京市气象因子与车流量、车速等交通因子对PM2.5、PM10浓度水平的影响,在市区三环主路及居民区选取了28个采样点,采集滞尘量,PM2.5、PM10浓度、车速、车流量、温度、湿度、风速等数据.通过3个月的滞尘质量分析,得出交通源对空气质量的影响是显著的,其中三环主道路两侧采样点和远离交通源对照点滞尘均值分别为0.284 g和0.016 g.再由道路口与居民区对比实验(局部实验)得出,居民区采样点测得的PM2.5和PM10浓度均低于道路口颗粒物浓度,差值均值分别为101 074 n·(cf)-1和15 386 n·(cf)-1,同时PM2.5白天浓度一般低于夜间.最后结合最佳子集预测模型分析得出,PM2.5和PM10受到湿度和温度的影响最大,车速、车流量、风速次之,其中车速、车流量、低风速对颗粒物PM2.5的影响比对PM10的影响更为显著.     

Estimation of PM10 in the traffic-related atmosphere for three road types in Beijing and Guangzhou, China

The levels of roadside PM10 in Beijing, China, were investigated in 2011 and 2012 on a seasonal basis to estimate the population exposure to particulates for three road types. The measurements of PM10 were also conducted in the southern Chinese megacity of Guangzhou for comparison purposes. The results showed that roadside PMlo in Beijing correlated strongly with the PM10 background in the urban atmosphere. The levels of PM10 in street canyons were markedly higher than those along the open roads and in crossroad areas because of limited ventilation. An elevation of PM10 was observed in April, which was possibly due to the sand storms that frequently occur in the spring. Based on these observations, roadside PM10 in Beijing could have multiple origins and was to some extent dispersion- governed. In Guangzhou, the roadside PM10 did not closely relate to the background values. The PM10 pollution was greatly affected by local traffic conditions. The simulation of PM10 for different road types was completed during the study period using the Motor Vehicle Emissions Factor Model （MOBILE6.2） as an emission model and the California Line Source Dispersion Model （CALINE4） and Operational Street Pollution Model （OSPM） as dispersion models. The MOBILE6.2/CALINE4 software package was demonstrated to be sufficient for the simulation of PM10 in the open roads and crossroad areas in both Beijing and Guangzhou, and the simulation results of roadside PM10 in the street canyons by the MOBILE6.2/OSPM package were in close agreement with those of the measurements.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

重庆主城区春季大气PM10及PM2.5中多环芳烃来源解析

于2012年春季采集了重庆主城区和缙云山共6个环境采样点的大气PM₁₀、PM_2.5样品,同步采集了燃煤尘、机动车尾气尘、施工机械尾气尘、船舶尾气尘、餐饮油烟尘、生物质燃烧尘及土壤尘等7类污染源,采集到有效受体样品139个、有效源样品233个,使用GC-MS分析样品中18种PAHs的质量浓度(ρ),分析了PM₁₀、PM_2.5上载带PAHs的污染特征,并分别运用比值法、主成分分析法及CMB(化学质量平衡)受体模型法对PM₁₀、PM_2.5中的PAHs进行来源解析,所得源解析结果较为一致. 结果表明:重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5中ρ(PAHs)较低,ρ(PAHs)分别为22.03~31.71、19.02~29.92 ng/m3,其中位于工业区新山村采样点的ρ(PAHs)最高. PM₁₀载带的PAHs有86%~99%集中在PM_2.5中,说明PAHs主要富集在PM_2.5中. 重庆主城区大气PM₁₀、PM_2.5载带的PAHs主要来自机动车尾气尘和燃煤尘的贡献,这2类源对PM₁₀的贡献率分别为25.89%、32.80%;而在PM_2.5中,机动车尾气尘的贡献率较高,可达62%左右.      

成都市PM10对大气辐射环境的影响

为研究城市PM₁₀对大气辐射环境的影响,利用2013年6月1日—2014年5月31日成都市ρ(PM₁₀)和空气吸收剂量率的逐日监测数据,采用DCCA(去趋势互相关分析)法对二者的相关性进行分析. 结果表明:在1 a的时间尺度上,成都市ρ(PM₁₀)与空气吸收剂量率之间存在显著的正相关性(标度指数为0.928),并且这种正相关性具有长期、持续的特征,但相关性的强度却随时间以幂函数形式缓慢衰减. 冬夏两季ρ(PM₁₀)与空气吸收剂量率的相关性存在显著差异. 在冬季重度灰霾期间,二者DCCA标度指数为0.968,说明高ρ(PM₁₀)已对城市大气辐射环境产生了影响;而夏季二者的DCCA曲线分为两段,标度指数分别为0.579、1.519,折点位置对应的特征时间尺度约为2个月,推测这与当地夏季降雨的时间分布模式有关. 研究表明,在当前灰霾日益频发的背景下,需要重视城市重度灰霾对城市大气辐射环境造成的影响.      

奥运期间北京交通环境细颗粒物中多环芳烃特征研究

采用GC/MS测定了奥运空气质量保障措施实施期间(2008年8月)及非奥运时段(2008年6月、2009年8月)北京市北四环道路边PM2.5中12种优控PAHs含量,并应用特征化合物比值法对PAHs来源进行了识别.研究表明,奥运空气质量保障措施实施期问PAHs总浓度平均为4.77 ng·m-3,较非奥运时段下降了59%...