南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.     

唐山市大气颗粒物OC/EC浓度谱分布观测研究

华北重工业城市唐山大气颗粒物污染严重,2009～2011年PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP年均值分别为(75±43)、(106±63)、(221±100)和(272±113)μg.m-3;碳质气溶胶在各粒径段均占较大比重,其中,元素碳(EC)在PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP各粒径段的年均比重分别约为9%、9%、6%和4%,有机碳(OC)年均比重分别为25%、24%、16%和14%.颗粒物浓度谱分布及碳质气溶胶富集量呈显著季节变化,秋冬季节细颗粒物中EC和OC浓度可高达(9±4)、(11±5)和(19±7)、(28±10)μg.m-3,分别占PM2.1的11%、10%和26%、25%;春夏季节EC和OC在粗细粒子中的富集量基本相当,分别为(5±2)、(5±1)和(15±3)、(15±1)μg.m-3,分别约占颗粒物总量的7%、6%和26%、18%.     

南京北郊夏季大气颗粒物中有机碳和元素碳的污染特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪对2013年5~7月期间南京北郊大气气溶胶9级惯性撞击式分级Andersen采样器膜采样样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了分析.结果表明,南京北郊夏季EC、OC的平均浓度,在PM2.1(空气动力学直径≤2.1μm)中分别为(2.6±1.1)μg·m-3、(13.0±5.2)μg·m-3,在PM9.0(空气动力学直径≤9.0μm)中,分别为(3.4±1.7)μg·m-3、(20.3±7.3)μg·m-3.EC主要富集在超细颗粒物中,OC主要存在于细颗粒物中,EC的PM1.1/PM9.0比值和OC的PM2.1/PM9.0比值分别为0.62和0.64.EC和OC浓度的平均最高值都出现在≤0.43μm粒径段中,分别占PM9.0中的总元素碳的33.4%和总有机碳的21.1%.南京北郊夏季PM1.1、PM2.1和PM9.0中EC、OC的相关性较好,说明存在共同的一次污染源.通过OC/EC特征物比值的方法得到南京夏季碳质颗粒物的主要来源有机动车尾气排放、燃煤排放和地面扬尘排放.     

长江武汉段不同粒径沉积物中多环芳烃（PAHs）分布特征

将采自长江武汉段的沉积物湿筛分成5个粒径的组分（>200 μm,200～125 μm,125～63 μm,63～25 μm,<25 μm）,分别测定其中多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,不同粒径沉积物中PAHs组成基本相同,均以3环以上PAHs为主,但是∑PAHs浓度相差很大,范围为26.1～7 135.9　ng/g.其中,>200　μm沉积物中∑PAHs浓度最高,为7 135.9 ng/g;63～25　μm沉积物中∑PAHs浓度最低,为26.1　ng/g.占沉积物38.6%质量分数的<25　μm沉积物富集了沉积物中约75%的∑PAHs.总有机碳是影响PAHs在不同粒径沉积物中分布的主要因素,不同粒径沉积物中PAHs与总有机碳呈显著正相关（p<0.01）.此外,有机质类型、结构也是影响PAHs在不同粒径沉积物中分布的重要因素.     

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

淮南市非采暖期可吸入颗粒物（PM10）中多环芳烃污染特征研究

于2008年5月～10月在淮南市采集PM10样品进行GC-MS分析,并探讨了研究区内PM10中16种优控多环芳烃的浓度特征和来源.结果表明:16种多环芳烃总量在36.98～452.49 ng.m-3,BaP浓度在1.46～39.90 ng.m-3.PAHs浓度变化关系为:淮化>谢家集>田十五小>安理大>大通三小.BaP与PAHs浓度呈正相关(R2=0.792).不同环数多环芳烃的质量浓度为:5环>4环>3环>6环>2环.采用比值法判定淮南非采暖期大气中PAHs主要来源于燃煤和机动车尾气,煤尘、扬尘和石油源也有一定贡献.     

南京冬季市区和郊区气溶胶中PAHs浓度的昼夜特征及粒径分布

为了研究南京市区与郊区气溶胶中多环芳烃(PAHs)污染状况和分布特征,利用气-质联用仪(GC-MS)分析了2010年1月1～10日日间和夜间分别在南京大学和南京信息工程大学采集的气溶胶样品,得到南京市区与郊区17种PAHs浓度,总浓度分别为41.36～220.35 ng.m-3和45.10～200.86 ng.m-3,其中约66%～67%分布于细粒子(Dp≤2.1μm)中.研究发现,南京市区和郊区气溶胶中PAH总浓度均处于较高的水平;但两者昼夜变化趋势不同,即市区PAH总浓度日间高于夜间,郊区PAH总浓度日间低于夜间.主导风向的改变和高压天气系统对PAH浓度变化影响较大;在市区其影响主要表现在细粒子部分,而郊区主要表现在粗粒子部分.市区和郊区不同环数的PAHs粒径分布不同;2～3环PAHs,郊区含量高于市区;而4～6环PAHs,市区含量高于郊区.高环数(4～6环)PAHs在粗模态出现较大浓度峰可能是由于南京地区粗模态气溶胶中碳含量较高.市区和郊区相似的特征比值说明两者的PAHs具有相同污染来源,主要为生物质及煤的燃烧和汽车尾气,表明南京市区PAHs受到郊区工业源排放影响较大.     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

武汉市洪山区夏季PM2.5浓度、水溶性离子与PAHs成分特征及来源分析

2014年6月12日~7月22日,在武汉市洪山区进行PM2.5采样,分析了夏季PM2.5及其水溶性离子的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)对PM2.5中多环芳烃(PAHs)浓度进行测定,探讨其污染来源及形成机制.结果表明,PM2.5质量浓度为36.41~220.02μg·m-3,平均值为97.38μg·m-3,超标率为59.26%,气象因素中风速对其影响较大,随着风速的增加,浓度呈降低趋势;SO2-4、NO-3、NH+4和K+是PM2.5的主要组成成分,占PM2.5质量浓度的40.67%,气溶胶偏酸性;对SO2-4、NO-3的形成过程分析发现其所受的影响因素不同,PM2.5中NH+4主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4的形式存在.PM2.5中PAHs日均质量浓度为11.30 ng·m-3,主要是以4、5、6环为主.对PM2.5来源进行分析表明工业废气及汽车尾气的排放为主要污染源,其中燃煤及汽车尾气占83.90%,石油源占10.17%,炼焦排放占5.08%.PAHs总毒性当量浓度(TEQBa P)值为0.22~11.19ng·m-3,平均值为1.74 ng·m-3,日均超标率7.41%.     

厦门市不同功能区冬季PM10中多环芳烃的污染特征

2004年冬季在厦门市4个不同功能区连续10d采集并分析了PM10中16种优控多环芳烃(PAHs).研究发现,各个功能区大气PM10中多环芳烃总浓度(∑PAHs)存在明显差别:工业区(湖里)10.87～27.54ng·m-3、旅游区(鼓浪屿)7.79～21.14ng·m-3、居民区(洪文)6.52～13 39ng·m-3、森林区(小坪)5.20～11.43ng·m-3;但各个功能区PM10中各种PAH化合物的相对组成趋于一致,所占比例最高的前4种化合物为菲、芘、(艹屈)和芴,表明冬季不同功能区PM10中PAHs的主要污染来源在很大程度上相似或相同.根据典型污染来源中特征化合物比值如苯并(a)蒽/(艹屈)、荧蒽/芘和芘/苯并(a)芘及其有机碳/元素碳的值,推断厦门市PM10中的PAHs主要来源于汽车尾气的排放.     

北京2008奥运期间PM10的单颗粒形貌类型及生物活性研究

采集2008年北京奥运会期间大气PM_(10)和PM_(2.5)样品,计算质量浓度,得出奥运会期间大气污染水平.利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征和粒度分布进行分析.同时应用质粒DNA 评价法研究了奥运会期间PM_(10)样品的生物活性.结果表明,奥运会期间可吸入颗粒物质量浓度日均值均符合国家2级标准,PM_(2.5)和PM_(10)的比值为0.63,以细粒子PM_(2.5)为主.奥运期间PM_(10)和PM_(2.5)样品的微观形貌主要为球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知细颗粒,其中球形颗粒和未知细颗粒占有相当大的数量比例.PM_(10)和PM_(2.5)数量-粒度呈单峰分布,主要分布在0.1～0.4 μm范围内.PM_(10)的体积-粒度呈双峰分布,主要分布在0.4～0.5 μm和1～2.5 μm范围内,PM_(2.5)主要分布在1～2.5 μm范围内.质粒DNA 评价结果表明,北京2008奥运期间可吸入颗粒物生物活性明显降低,要达到20%的损伤需要的颗粒物剂量浓度在180 μg·mL~(-1)以上,明显高于2004年的63 μg·mL~(-1),可见奥运期间大气颗粒物对人体危害比往年减小.     

珠江三角洲大气细颗粒物的致癌风险及源解析

于2004年4、7、10月和2005年1月对广州、深圳大气细颗粒物(PM2.5)中17种多环芳烃(PAHs)的浓度进行了分析,以苯并[a]芘(BaP)为毒性参照物的致癌毒性当量浓度(BaPeq),通过线性剂量-反应模型计算了呼吸致癌风险水平,结合源排放谱和化学质量平衡受体模型(CMB),研究了对致癌风险的各排放源贡献.结果表明,PAHs的浓度为5.87~63.36ng/m3,平均浓度深圳为32.68 ng/m3,广州为28.15ng/m3,且呈冬高夏低的分布规律.BaP和BaPeq日均超标率达到2.78%和5.56%,相对于WHO的日均标准的超标率达到50.0%和61.1%.该地区呼吸致癌风险平均水平为1×10-6~1×10-5,高于日常活动所致风险,低于引起关注的最低风险值.共解析出3种OC及致癌风险的排放源,分别为燃煤排放、机动车排放、生物质燃烧,其中燃煤排放和生物质燃烧贡献最大,对OC及BaPeq的贡献呈现相似规律.     

不同控制指标下的大气PM_(10)浓度对人群的健康影响——以2006年珠江三角洲地区为例

根据珠江三角洲地区16个典型站点2006年监测的PM10浓度数据,以珠江三角洲地区人群2006年PM10暴露浓度作为基准,采用泊松回归模型和寿命表方法,评价PM10浓度对人群健康影响.该区2006年PM10年均浓度达到73μg/m3,若所有监测城市PM10浓度达到国家二级标准(100μg/m3),成人(≥30岁)可避免死亡人数为2300人,人群平均期望寿命延长0.13a.当PM10年均浓度达到WHO推荐过渡指标值(70,50,30μg/m3)及指导值(20μg/m3)后,成人可避免死亡人数分别为8700,19700,32600,38500人;人群平均期望寿命分别延长0.47,1.1,1.9,2.3a.     

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

广州城区秋季大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子分析

分别在广州市中心城区高楼顶(距地50m)和交通干线路边(距地1.2m),于2006年秋季连续一周采集了大气PM2.5样品,对比分析了SO42-、NO3-、Cl-、F-、Na+、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+等9种水溶性无机离子含量。结果表明,楼顶相对充分混合大气中PM2.5的质量浓度范围59.5～129.5μg/m3,均值为83.7μg/m3;交通干线路边大气PM2.5的质量浓度范围为108.4～132.2μg/m3,均值为121.1μg/m3。9种离子总浓度平均达到50.9(楼顶)和44.1(路边)μg/m3,占PM2.5质量浓度的60.8%(楼顶)和36.4%(路边)。SO42-和NO3-为水溶性无机离子主要组成,其占PM2.5质量浓度的比例均是楼顶高于路边,显示二次气溶胶对楼顶充分混合大气中PM2.5有较大贡献,而路边样品中一次来源贡献相对较大。计算表明采样期间海盐对广州大气PM2.5中的水溶性组分贡献较小。NH4+当量浓度远小于SO42-和NO3-的当量浓度,中和度远1,反映PM2.5酸性较强,且楼项PM2.5粒子酸性高于路边样品。     

上海城区和临安本底站PM_(2.5)的物化特征及来源解析

2008年4月在上海城区(徐家汇)和浙江临安大气污染本底站2个地区同步采集PM2.5样品,利用场发射扫描电镜(FESEM/EDS)和同步辐射相关技术对两地PM2.5的微观形貌、化学元素组成及来源,以及重金属元素Zn的价态进行了分析.结果表明,徐家汇、临安的PM2.5平均质量浓度分别为(131.6±65.2),(83.5±22.9)μg/m3.徐家汇地区PM2.5主要由烟尘、飞灰、矿物质等组成;临安地区PM2.5中主要为不规则形貌颗粒物.上海城区PM2.5中重金属元素的浓度明显高于临安地区样品.同步辐射X射线吸收近边结构谱的结果显示,两地PM2.5中的Zn元素都以ZnSO4为主要存在形式.富集因子法分析19种元素中,除K、Ca外,其他元素在PM2.5中富集程度上海均高于临安地区.     

霾天气下南京PM2.5中金属元素污染特征及来源分析

2007年6月13日至2008年5月29日期间,对南京大气中PM2.5进行了连续采样,并利用电感耦合等离子体质谱分析法测定了PM2.5中K、Al、Ca、Pb等30种元素的质量浓度,对比分析了这些元素在霾日与非霾日的污染特征.结果表明,PM2.5污染水平较高,年质量浓度均值达103μg/m3.霾日PM2.5质量浓度水平是非霾日的2.35倍.春季霾日前后PM2.5中元素变化特征不明显,秋冬季节霾日元素浓度基本大于非霾日.平均而言,整个采样期间Cu、Se、Hg、Bi等人为污染元素的富集因子均较高,且霾日明显大于非霾日.因子分析结果表明,南京市霾日PM2.5主要来源于土壤尘、冶金化工尘、化石燃料燃烧、垃圾焚烧及建筑扬尘,贡献率依次为29.21%、20.15%、27.15%、7.09%和5.10%.     

生物柴油对柴油机排放细颗粒物及其中多环芳烃的影响

在柴油发动机台架上,考察普通柴油和2种原料不同的生物柴油(B100-1,大豆油为原料;B100-2,废油为原料)在2个固定转速不同负荷的4个工况点的细颗粒物PM2.5及其中多环芳烃(PAHs)的排放特性.用石英滤膜采集了尾气中的细颗粒物,并用GC/MS分析了颗粒物中的PAHs.生物柴油在高负荷时降低了柴油机PM2.5的排放速率,最大降幅达到了37.3%,在低负荷情况下增加了PM2.5排放速率.在所测试的工况下,生物柴油的颗粒相PAHs的排放速率较普通柴油均有不同程度的降低,最大降幅达到77.6%.生物柴油不但降低了PAHs的排放速率,还降低了PAHs在PM2.5中的质量百分比.B100-2的PM2.5和PAHs的平均排放速率比B100-1分别增加14.7%和17.8%.3种燃料排放PM2.5中的PAHs的主要化合物相似,均以小分子量为主,其中以菲的含量最高,2~3环PAHs超过总排放50%.生物柴油排放的PAHs毒性当量与柴油相比有较大程度地下降.     

北京奥运会及残奥会期间PM10质量浓度演变特征及成因

2008年8─9月北京及周边各省市ρ(PM₁₀₎明显低于2006─2007年同期值. 结合污染物监测数据及气象资料,采用影响因子资料统计以及典型个例诊断对比法,研究造成北京奥运会及残奥会期间低ρ(PM₁₀₎的原因. 对2006─2008年同期风速的统计表明,2008年7─10月北京各月平均风速均低于往年,2 m/s以上的风发生频率低于往年,不利于大气污染物扩散. 2008年8月北京月降水量与2005年接近,但ρ(PM₁₀₎明显优于2005年,可见降水并不是该次ρ(PM10)月均值低的原因. 对比2006─2008年8─9月典型相似累积型天气型背景影响下ρ(PM₁₀₎日均值及演变过程发现,2008年ρ(PM₁₀₎日均值及演变曲线均低于往年. 根据对影响因子统计和北京及其周边省(市、区)严格的减排措施等分析,指出天气形势及其伴生的气象因素演变可能影响ρ(PM10)日均值波动,但六省(市、区)协同减排是保障优质空气质量的主要原因.