天山乌鲁木齐河源冰川积雪内不溶粉尘特征：沙尘与非沙尘活动季节的比较

2005年春夏 (4～8月)期间,对位于中亚粉尘活动源区的天山乌鲁木齐河源1号冰川积雪中沉积的大气粉尘微粒的数量浓度及其季节粒径分布特征等进行了观测研究.结果表明,表层雪中不溶粉尘数量浓度在沙尘活动的4～6月份非常高 (最大439×10³个/mL),可能是由于亚洲春季发生的沙尘暴事件影响造成的;将4～8月积雪表面不溶粉尘粒径分布进行了比较,粉尘微粒质量粒径分布表现出分布模式由沙尘活动前的单一模式 (3～21 μm),到沙尘活动期间的双峰分布模式 (3～21 μm和20～80 μm组成),再到非沙尘季节的单一模式 (3～21 μm)的变化规律;粉尘化学离子组成,尤其是主要代表矿物颗粒的Ca²⁺,在4～6月份浓度很高 (最大7?095 μg/L),另一方面,NH+4和SO2-4等作为可溶部分浓度变化存在差异.同时,用后向气团轨迹分析法验证了该区大气粉尘的传输路径,发现沙尘与非沙尘季节大气粉尘来源不同：分别来源于西北和西南方向,这对大气粉尘的传输和沉降造成很大影响.     

青藏高原冰川雪细菌与气候环境的关系

通过荧光显微镜测定细菌密度,利用DGGE图谱和Shannon-Weaver指数分析细菌种类多样性,对青藏高原北部老虎沟12号冰川、南部东绒布冰川和东南部海螺沟2号冰川雪坑的细菌密度和种类多样性做了差异性分析. 结果表明:老虎沟12号冰川雪坑细菌密度平均值比东绒布冰川和海螺沟2号冰川高,老虎沟12号冰川雪坑细菌种类多样性比东绒布冰川高,这与高原南、北部不同大气环流引起的大气微粒含量的差异性有关. 海螺沟2号冰川雪坑细菌种类多样性均最高,与该冰川所受的大气环流多样性最高相一致. 东绒布冰川雪坑细菌密度平均值与南极点相近,与其远离人类污染,因而大气环境本底值低有关. 海拔高的东绒布冰川雪坑细菌密度和种类多样性均比海拔低的海螺沟2号冰川和老虎沟12号冰川低,即二者与海拔高度呈反比.      

重庆金佛山降雪中飞灰单颗粒特征及来源解析

大气降雪能够保存大气环境信息,是研究区域环境的良好介质.位于渝黔交接带的金佛山海拔2 251.1 m,冬季降水以降雪的形式出现,周边区域人类活动强烈.关于该区域大气气溶胶中的飞灰单颗粒特征的研究比较缺乏.本研究采集了金佛山5个降雪样品,运用扫描电镜及X能谱分析联用系统(SEM-EDS)对样品中的132个飞灰进行单颗粒形貌、化学组成分析.结果表明,研究区降雪中存在大量球形飞灰,包含光滑颗粒、粗糙颗粒及聚合体颗粒3种形态,分别占统计颗粒的80.31%、14.39%和5.30%;平均粒径1.64μm,平均环度1.09.按主导化学元素分为富硅类、富碳类、富铁类、富铝类及富钛类5种,所占比例分别为34.09%、49.24%、12.88%、2.27%和1.52%.结合气象资料、气团后向运移轨迹和飞灰性质,推测富碳类飞灰可能主要来自于生活排放源和工业活动;富硅类飞灰可能来自于渝西、黔北、湘中、浙赣一带及粤西的火力发电厂等高温燃煤工业;富铁类及富钛类飞灰则可能来源于渝西和黔北、湘中的钢铁厂、轧钢厂等金属冶炼活动.     

北京市不同天气条件下单颗粒形貌及元素组成特征

使用透射电镜(TEM)对采自北京市2011年3~4月间不同天气条件下的气溶胶样品进行观察,并对比2010年3月沙尘天气和2010年11月18日雾天样品,对可吸入颗粒物PM10的基本形貌、矿物元素组成和硫化特征等做比较分析.结果表明,采样期间PM10主要包括烟尘集合体、飞灰、矿物颗粒、二次反应颗粒等,不同天气条件下颗粒类型并无明显差别.采样期间矿物颗粒以“富Si”颗粒(占总量46%)为主,“富Ca”(总量17%)、“富S”颗粒(总量13%)为次要,“富Fe”(总量7%)及较少“富Na” 颗粒(总量6%)和其他颗粒.沙尘天气中沙尘暴输入大量沙尘颗粒使占颗粒83% 的“富Si”颗粒含量明显高于阴天的36%和雾天的32%.仅在阴天和雾天发现大量“富S”颗粒,其中雾天26%,阴天10.7%,说明这2种天气二次反应强烈,易于生成富S二次颗粒,对颗粒物元素组成产生影响.对所有含S颗粒分析表明,不同天气含S矿物含量差异较大,阴天16%,雾天36%,晴天和沙尘天气则含量很低,说明一定的SO2浓度下,大气湿度越大,硫化现象越明显.雾天颗粒物表面的硫化现象相当严重,在含硫量较高的颗粒中,绝大部分同时含有Ca、Na、Si、Fe等元素,说明大气中含Ca、Na、Si、Fe的碱性矿物对雾水酸性有一定的缓冲作用.     

青藏高原冰川区可溶性有机碳含量和来源研究

对青藏高原祁连山老虎沟12号冰川、唐古拉山小冬克玛底冰川及珠穆朗玛峰北坡东绒布冰川雪坑样品中可溶性有机碳(DOC)和主要离子的质量浓度进行了分析.结果表明3个雪坑中DOC的平均质量浓度分别为(250.30±157.10)、(216.92±142.82)和(152.50±56.11)μg·L-1,具有从北到南依次减小的空间分布特点.3个雪坑DOC和主要离子质量浓度比例分析表明,唐古拉山冰川区和珠穆朗玛峰冰川区两个雪坑中DOC质量浓度与主要离子总质量浓度相当(DOC质量浓度占DOC与主要离子总质量浓度的比例分别为51%和49%).相应地,祁连山冰川区雪坑由于地理位置和气候条件等因素,受粉尘影响较大,导致Ca2+的质量浓度最高可达5 299.18μg·L-1,DOC所占比例较低(仅占5%).青藏高原冰川区DOC与Ca2+、Mg2+、K+和SO2-4均呈显著正相关.主成分分析(PCA)表明,青藏高原冰川区雪坑DOC主要是自然来源,也有生物质、化石燃料燃烧和农业生产过程等人为排放的贡献.此外,对3个雪坑的碳沉降通量进行了估算,LHG、TGL和ZF这3个雪坑的碳沉降通量分别为189.23、132.76和128.44 mg·(m2·a)-1,这对该地区碳循环的深入认识和研究具有重要意义,同时也有利于冰川变化的研究.     

大气细颗粒物的透射电子显微镜研究

利用透射电子显微镜(TEM)对北京市区和背景点的细颗粒物(PM2.5)的形貌特征和集聚状态进行分析,结合颗粒物能谱(EDX)和选区电子衍射(SAED)特征,将北京市大气细颗粒物分为烟尘集合体、飞灰、矿物颗粒、硫酸盐和有机颗粒等5种单颗粒类型,并讨论了它们的来源.TEM分析表明,北京市区和背景点大气细颗粒物中不同类型的单颗粒所占比例不同,表明市区和背景点细颗粒物的污染物源有所不同.研究还表明,不同类型的细颗粒之间常常发生聚集.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

积融雪控制下土壤大气间汞交换通量特征

位于松花江上游流域的夹皮沟金矿曾是我国采金量最大的矿区,广泛使用的混汞法提金工艺导致了严重的区域环境介质汞污染.为研究稳定性季节积雪及融雪控制过程土壤(雪)大气间汞交换通量特征,选择区域内典型"山-谷"地形结构单元,沿坡面等距进行布点,使用动态通量箱法测定了各采样点土壤(雪)大气间汞交换通量,使用塞曼效应汞分析仪(LUMEX Zeeman RA915+)测定了各采样点近地面(0～150 cm)垂直方向上大气汞浓度分布,分析了同步气象因子、积融雪控制下地表性质和近地面大气汞的垂直分布各因素对土壤(雪)大气间汞交换通量特征的影响.结果表明,冬季积雪和融雪期间,大气中汞均有沿山坡向谷底汇集的趋势,在积雪冷源性下垫面所致逆温层结控制下,汞交换通量表现为明显的由大气向土壤(雪)的沉降过程.融雪期间雪融后地表土壤大气间汞交换通量表现为释放与沉降过程交替,仍然积雪地表大气间汞交换通量沉降水平明显弱于积雪期.分析土壤(雪)大气间汞交换通量与其影响因素间关系发现,积雪期土壤(雪)大气间汞交换通量与大气汞浓度和大气温度间均具有显著的负线性相关关系;融雪期土壤(雪)大气间汞交换通量与大气汞浓度间具有明显的负线性相关关系,与大气温度间具有正线性相关关系;雪融后裸露土壤大气间汞交换通量与地温间呈现一定的正线性相关关系.     

大气颗粒物源解析CMB法与PFA法原理及比较研究

大气颗粒物已经成为中国许多大中城市的首要空气污染物.弄清楚大气颗粒物的来源及定量地计算出各个源的贡献值,为颗粒污染物的防治提供依据,这就涉及到大气颗粒物源解析技术.本文详细介绍了化学质量平衡（CMB）和主因子分析法（PFA）这两种主要的大气颗粒物源解析原理及方法,并比较两种方法各自的优缺点,以供选择合适的源解析方法对大气颗粒污染物的来源进行解析.     

北极夏季大气气溶胶单颗粒研究

为研究北极地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性,于2013年8月8~12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品,利用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDS)共分析2530个单颗粒,并获得颗粒物的形貌特征和化学组成.结果表明,北极地区颗粒物主要表现为5种类型,分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和矿物颗粒.后向气流轨迹显示,采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区.来自海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒,所占数量比例为54.7%;经过陆地的大气样品中95.4%为矿物颗粒.利用时间密度因子法估算出北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55~0.72mg/m3.     

内蒙古乌达-乌斯太工业园环境单颗粒研究

2015年夏季在内蒙古乌达-乌斯太工业园布点采集了大气颗粒物核孔膜样品16件,采用扫描电镜（SEM-EDX）共表征了1600个单颗粒的形貌和化学组成,结果表明,研究区单颗粒主要为矿物颗粒、燃烧产生颗粒和含硫颗粒3大类,其中矿物颗粒不仅含有硅铝酸盐和碳酸盐这类常见颗粒,还有风化煤矸石和沙尘颗粒这两种特殊颗粒;燃烧产生颗粒不仅有通常的燃煤飞灰、烟尘集合体和絮状碳质颗粒,还有原煤尘颗粒.统计表明,烟尘聚合体、硅铝酸盐和沙尘这三者占颗粒物总数的64%,风化煤矸石尘和原煤尘主要呈现为可吸入颗粒（2.5~10μm）;烟尘聚合体和沙尘则主要为超细颗粒（<1.0μm）.总之,单颗粒分析揭示该典型煤炭工业园区大气颗粒物主要来源：园内燃煤排放和交通,上风向矿区煤炭生产和上风向沙漠自然活动.     

超积累植物伴矿景天的焚烧处置及重金属浸出毒性研究

利用流化床焚烧炉与热重分析仪,研究镉(Cd)、锌(Zn)超积累植物——伴矿景天的焚烧失重与飞灰中重金属分布规律.同时,研究不同焚烧温度工况下旋风灰、布袋灰的基本特性和浸出毒性差异,以期为修复植物焚烧产物的进一步处置和资源化利用提供支持.结果表明:伴矿景天焚烧失重可分为水分蒸发、快速裂解和固定碳燃烧3个阶段;旋风灰和布袋...     

活化粉煤灰的结构和组成研究

用化学分析、x光电子能谱、波谱、热谱和扫描电子显微镜等多种方法综合研究粉煤灰的体相和表面相的化学组成、颗粒形貌、表面价态、键型和表面相变过程等结构特征。发现粉煤灰的内部组成与表面组成明显不同;颗粒以微珠为主;粒度分布接近高斯分布;表面有Si－O－Si键,而无羟基;粉煤灰加热时有吸热和放热过程发生,并伴有失重现象。这些为粉煤灰的表面改性和综合利用提供了科学依据。     

贵州贫困农村室内不同燃料产生PM10的微观特征

应用高分辨率扫描电镜(SEM)和图像分析研究了贵州贫困农村不同燃料类型(拌泥煤、煤、蜂窝煤和柴)产生室内PM10的微观形貌和不同类型颗粒物的数量-粒度、体积-粒度分布.结果表明:不同类型燃料产生的PM10中颗粒物以烟尘及其集合体、矿物颗粒和飞灰为主,烟尘及其集合体均达到72.69%以上;在数量-粒度分布上,以煤和蜂窝煤燃烧产生的PM10中烟尘集合体和燃煤飞灰呈单峰分布;以拌泥煤为燃料产生的室内PM10中烟尘及其集合体呈单峰分布,燃煤飞灰呈双峰分布;以柴为燃料的室内PM10中烟尘及其集合体呈单峰分布.不同类型燃料产生的PM10中颗粒物体积-粒度分布基本呈单峰分布,主要分布在粒径>1.0μm.     

北京夏季典型天气TSP组成和来源对比

于2005年7月选择分别受北方冷空气、海上高压和地方性山谷风影响的3个天气过程条件下,在北京市区和郊区采集了23个大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,并采用扫描电镜-X射线能谱技术,根据单颗粒尺度、形貌、特征化学组成解析出各类源对颗粒数浓度的贡献.结果发现:有机/碳质颗粒(占总颗粒数的31.3%,下同)和矿物颗粒(占29.5%)为优势种类,二次源颗粒占10.6%,燃煤飞灰占7.2%,燃煤、机动车排放和建筑施工产生的3类颗粒占4.1%～6.5%.3种天气下颗粒组成特征鲜明,来源差别明显:①冷空气影响下空气质量最好,TSP样品中粒径小于1.0 μm和大于5.0 μm颗粒较多,一次源处于绝对主导地位(占90%);②海上高压控制天气下,粒径为1.0～2.5 μm的颗粒大幅度增加,有大量的次生粒子生成(占10%～20%);③地方性天气中颗粒质量浓度偏高,粒径小于1.0 μm和1.0～2.5 μm颗粒所占比例均较高,但有机/碳质颗粒比例减少, 其他次要种类颗粒增多.市区人为源颗粒的种类最多,对郊区影响明显.      

黔西南煤燃烧产物微量元素分布特征及富集规律研究

通过对黔西南高砷煤及燃烧产物(底灰、粗飞灰、细飞灰和烟气)中微量元素含量、水溶性及赋存状态的测定,分析了微量元素在燃煤产物中的分布特征及富集规律,探讨了燃煤过程中微量元素迁移转化机制.结果表明,As和Sb是黔西南高砷煤的主要危害元素,含量分别为(256±195)μg.g-1和(26±21)μg.g-1.根据元素在燃煤产物中富集程度的差异,将其分为4类:Ⅰ底灰富集型(Cr和W);Ⅱ均匀富集型(Cu和Ba);Ⅲ飞灰富集型(Mn和Mo);Ⅳ细飞灰超富集型(As、Cd、Sb和Pb).As的挥发性强于Sb和Pb.As在细飞灰上表现出强烈的富集;而Sb和Pb在原煤和燃烧产物中的分配具有明显的正相关关系(R2=0.990 1,P<0.05).亲石元素容易在底灰沉积或组成飞灰颗粒基质,亲硫元素燃烧后易于吸附在飞灰颗粒表面.而飞灰颗粒粒径越小,比表面积越大,所吸附的微量元素含量越高.     

大气中SO2的固相氧化研究

研究了MgO、CaO、Al_2O_3、Fe_2O_3、V_2O_5、SiO_2、Mno_2颗粒和工业燃煤、民用燃煤、冶金工业和建材飞灰以及四川部分城市实际大气颗粒物对SO_2的固相氧化作用。实验结果表明,7种单组分颗粒对SO_2的氢化能力顺序为:MnO_2>MgO>CaO>Fe_2O_3>Al_2O_3>V_2O_5>SiO_2;污染源飞灰的氧化能力与该颗粒中所含强氧化剂和碱性成分有关,其氧化能力大小为:冶金工业飞灰>民用燃煤飞灰>建材飞灰>工业燃煤飞灰;四川不同城市实际大气颗粒物的氧化能力为:宜宾>自贡>重庆>蛾眉山>乐山>成都。该研究结果为弄清四川酸雨成因和研究防治对策提供了科学依据。     

煤及木材燃烧飞灰中有毒金属形态分布

选取３各燃煤产生的飞灰颗粒物和一种燃木产生的飞灰作为研究对象,为了更好地了解颗粒物上有毒金属被浸取进入液相情况,分析３种不同浸取剂（二乙三氯五乙酸（ＤＴＰＡ）、乙二胺四乙酸（ＥＤＴＡ）和氨三乙酸（ＮＴＡ））的提取液中有毒金属Ｐｂ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｓ、Ｓｒ等的含量。结果表明,金属浓度因飞灰种类、浸取剂种类及金属本身类型不同而不同。由于颗粒物上金属的生物可利用性、毒性及可流     

生活垃圾焚烧飞灰差异性特征对脱氯除盐效果影响研究——以重庆和天津飞灰为例

随着生活垃圾焚烧技术的普及,垃圾焚烧飞灰的资源化利用迫在眉睫,然而飞灰中的高浓度氯元素严重阻碍了其资源化进程.水洗技术作为常用的脱氯除盐技术,得到越来越多的应用,但除氯效果受飞灰自身性质特征影响较大.本研究从重庆和天津采集了两种理化性质具有较大差异的垃圾焚烧飞灰,在对其粒径分布、化学组成、矿物组成、pH值和浸出毒性等基本特征进行分析表征的基础上,采用水洗技术和碳酸化水洗技术对两种飞灰进行了脱氯处理.结果表明,重庆飞灰氯元素的赋存形态包括NaCl、KCl等可溶性氯盐,还含有较高浓度的难溶氯盐(如CaClOH、Friedel盐和Ca₆(CO₃)₂(OH)₇Cl),因此,水洗技术难以达到理想的脱氯效果,氯盐去除率最高为88%.在水洗过程中通入CO₂可以显著降低反应体系的pH值,促进难溶盐的转化和溶解,进而提高飞灰氯盐的去除率.重庆飞灰采用加速碳酸化水洗技术,氯盐去除率最高可达94%.天津飞灰中氯元素主要以可溶性氯盐的形式存在,难溶盐占比很少,因此,水洗技术可以达到较高的脱盐率(96%).采用加速碳酸化技术对天津飞灰进行处理,发现氯盐去除率较纯水洗技术反而有所降低,分析其主要原因可能与加速碳酸化过程中碳酸钙等物质的再沉淀对氯盐的裹挟作用有关.由此可知,飞灰自身性特征尤其是氯盐的赋存形态对于脱氯除盐技术的选择有重要影响.因此,实际资源化利用过程中,可根据飞灰性质来决定预处理手段,从而最大化提升效率和节约成本.     

助磨剂作用下粉煤灰微细化机械力-化学的分析

研究了助磨剂作用下粉煤灰韵微细化过程。结果表明，助磨剂在不同粉磨阶段的作用机理不同，在相同的粉磨时间下提高了粉磨细度，改善了物料的颗粒分布，改变了颗粒形貌，还改变了粉磨物料的微观结构，加剧了物料的晶格畸变、晶格缺陷及无定形化，加速了物料结构中化学键的破坏，尤其是加剧了粉煤灰中Si-O化学键的断裂，从而增加了物料的反应活性。