北京APEC期间不同颗粒物源解析方法的结果比较

2014年10月8日~11月25日,在北京城市点位采用颗粒物多组分在线监测技术与单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）两种方法测定颗粒物化学组分.基于颗粒物在线多组分监测技术得到的受体数据,采用ME2模型进行解析（OC-ME2）;基于SPAMS的观测数据,采用ART-2a和ME2两种方法进行来源解析.SPAMS-ART2a方法解析得到6种颗粒物污染源,而SPAMS-ME2和OC-ME2均确定了5种来源.每种方法都识别出了扬尘源、机动车尾气、燃煤源、工艺过程源和二次源.结果表明：3种方法的解析结果均显示机动车尾气（25.43%~28.84%）和二次源（22.55%~33.50%）是颗粒物的主要来源,其次是燃煤源（20.16%~21.21%）和工艺过程源（12.01%~15.17%）;不同方法解析出的同种源在对颗粒物（PM）的分担率与贡献时间变化上存在较大的差异,这可能与采样方法、化学分析方法和数据分析方法等有关.对APEC会议期间主要污染源类特征进行研究,3种方法解析结果中的首要污染源均是机动车尾气（29.17%~44.18%）,其贡献均高于非会议期间（23.59%~28.79%）,表明在此期间机动车尾气对颗粒物的产生具有重要影响.     

来源解析有哪些方法?

<正>类型大气颗粒物来源解析技术方法主要包括源清单法、源模型法和受体模型法,每种技术方法或者方法组合都有特定的适用范围.源清单法:根据排放因子及活动水平估算污染物排放量,据此排放量识别对环境空气中颗粒物有贡献的主要排放源.源模型法:以不同尺度数值模式方法定量描述大气污染物从源到受体所经历的物理化学过程,定量估算不同地     

计算机控制扫描电镜技术(CCSEM)在大气颗粒物表征及源解析中的应用

近年来,我国环境空气质量不断改善,在此背景下准确掌握大气颗粒物的理化性质及其来源是精准治污的重要基础. 计算机控制扫描电镜技术(CCSEM)的快速发展大幅提高了单颗粒分析效率,为实现颗粒物精细化源解析提供新的技术手段. 本文介绍了CCSEM技术的原理、特点、测试流程及技术发展,梳理了CCSEM在大气颗粒物的理化性质、来源解析及健康效应中的研究成果,总结了CCSEM的发展前景及局限性. 结果表明:CCSEM可通过自动化测试快速获取更全面的颗粒物信息,后处理功能便于快速掌握颗粒物污染源精细化信息,寻找部分隐匿的污染源,对比不同区域颗粒物类型的差异,并获取颗粒物精细化源解析结果. CCSEM对重金属等有潜在健康危害的高原子序数元素有较高的识别效率,可应用于颗粒物健康效应研究. 因此,CCSEM在大气颗粒物精细化源解析及健康效应研究等方面有较好的应用前景. 但是,CCSEM在颗粒物识别、分类标准及分析时效性等方面有一定的局限性,在未来应通过加强CCSEM形貌识别提高颗粒物的识别效率,结合单颗粒源谱数据库制定更科学的颗粒物分类规则,以及加强采样、测试及分析的连贯性以提高分析时效性.      

北京市基于PM10/CO关系的可吸入颗粒物自然源解析

通过详细分析北京市大气污染物多年(2000～2004年)的连续监测数据,建立了一种简便易行的大气颗粒物源解析方法.根据PM10与CO来源差异及不同时期PM10/CO比值的变化,推导出大气颗粒物的自然源贡献率.通过研究PM10、CO等大气污染物的年变化规律,发现PM10与CO等气态污染物浓度具有一定线性关系,且该线性关系存在明显季节变化,自然源贡献较少的秋冬季节二者的线性关系较好,而沙尘影响较重的春季线性差.建立了理想条件下冬季PM10/CO比值基准,并视其为城市人为源排放基准.冬季当PM10/CO比值大于该基准时,可以认为PM10有自然源贡献,比值越大,自然源贡献越多.根据冬季PM10/CO基准值和整个冬季PM10/CO比值变化情况,推算出2003年和2004年冬季自然源对PM10平均贡献为19%～23%;应用相同方法得到夏季PM10自然源平均贡献率为24%～28%;自然源年均贡献率为29%～35%,高于冬季和夏季,这主要是由于春季沙尘贡献量较大造成的.通过北京市大气污染物的源解析结果可以认为此方法准确有效.     

大气细颗粒物的透射电子显微镜研究

利用透射电子显微镜(TEM)对北京市区和背景点的细颗粒物(PM2.5)的形貌特征和集聚状态进行分析,结合颗粒物能谱(EDX)和选区电子衍射(SAED)特征,将北京市大气细颗粒物分为烟尘集合体、飞灰、矿物颗粒、硫酸盐和有机颗粒等5种单颗粒类型,并讨论了它们的来源.TEM分析表明,北京市区和背景点大气细颗粒物中不同类型的单颗粒所占比例不同,表明市区和背景点细颗粒物的污染物源有所不同.研究还表明,不同类型的细颗粒之间常常发生聚集.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

徐州市大气细颗粒物在线来源解析研究

为了解徐州市大气细颗粒物的组成,初步摸清徐州环境空气PM2.5污染物的来源,研究化学组成和源贡献率,于2013年11月24日~2013年11月29日,利用单颗粒气溶胶质谱仪,对徐州市大气细颗粒物进行实时在线源解析。通过一系列的分析,初步评估重要污染源对徐州环境空气PM2.5污染的影响程度,为区域大气污染综合整治提供有效的数据支撑和依据。     

哈尔滨市周边秸秆焚烧对市区空气质量的影响分析研究

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合哈尔滨市大气污染物排放源谱库对大气污染主要成分进行来源解析,结果表明,秸秆焚烧期间,哈尔滨市环境空气中细颗粒物质量浓度明显上升,生物质燃烧排放源仅低于燃煤和机动车尾气,位列第三大污染源,浓度占总颗粒物浓度的20％.同时,为了探讨秸秆焚烧对哈尔滨市空气质量造成影响的原因,结合气象观测资料,对污染期间气团后向轨迹分析,发现在高空无风不利于污染物扩散的情况下更易加剧哈尔滨环境空气质量污染的程度.     

南宁市大气颗粒物源解析初步和防治对策探讨

采用可吸入颗粒物中煤烟尘贡献值(分担率)经验公式评估方法和总悬浮颗粒物源解析中IDNN受体模式,结合南宁市区大气颗粒物定性特征分析,解析南宁城市颗粒物来源,进而对大气颗粒物污染防治对策展开探讨.     

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

上海市交通干道颗粒物中水溶性无机离子的污染特征

2011年2月至2011年6月在上海市中心城区交通干道区采集29个TSP样品,对颗粒物中水溶性无机离子的化学特征进行了分析比较。结果表明:在9种水溶性无机离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+和Na+)中,SO42-和NO3-浓度最高,分别占水溶性无机离子总浓度的36.1%和30.6%。颗粒物的阴离子/阳离子比值平均为1.12,相关性方程的斜率K为1.02,说明颗粒物偏酸性。计算的NO3-/SO42-比值的均值为0.85,表明移动排放源(机动车)对颗粒物中水溶性组分的贡献已接近于固定排放源(燃煤)。计算得出硫的转化率(SOR)均值为0.28(0.12～0.51),氮的转化率(NOR)均值为0.19(0.06～0.40),表明二次颗粒物生成是主要来源之一。     

兴化市大气环境现状及防治对策研究

兴化市的大气环境面临着十分严峻的形势.在分析兴化市大气环境现状的基础上,总结出兴化市大气主要污染物的种类,它们主要是细颗粒物、可吸入颗粒物、二氧化氮、一氧化碳、臭氧、二氧化硫;这些大气污染源主要包括能源消耗、工业废气、机动车尾气、生活及农业废气,这些废气对环境带来了严重的干扰,并且有针对性的提出了控制大气污染的对策建议.具体措施包括优化能源结构、整治污染源、治理机动车和扬尘污染、加强秸秆禁烧工作,达到防治与综合利用的并举.     

上海宝山区PM_(2.5)特征研究与源解析研究

利用2011年8月-2012年7月环保局(对照点)和钢研所(工业区)两个监测点的PM2.5的24小时连续监测数据,分析了上海市宝山区大气中PM2.5的浓度时空变化特征。并以四次灰霾事件为例解析了灰霾期间大气颗粒水溶性离子特征,以及灰霾期间PM2.5源特征。PM2.5中水溶性无机离子是以二次离子为主,因此,二次离子的污染水平可反映PM2.5的污染程度,是主要影响灰霾天气产生的物质。灰霾期间大气条件有利于二次离子的大量形成,更进一步加重大气细粒子的污染。而且,宝山地区大气细粒子污染具有受本地流动源和固定源双重排放控制的特征。     

大气污染事故中便携气相色谱测定苯胺的方法研究

快速气体分析仪在环境突发事故中起着重要作用,本研究利用ZNOSE快速气体分析仪,对苯胺气体标准样品以及模拟实际大气样品的气体进行分析,探讨了污染事故中苯胺快速测定方法,并对快速气体分析仪在苯胺污染事故中的适用性进行评定。测定结果表明该方法对苯胺气体样品具有高的灵敏度和快速响应,并对检出物具有非选择性和可变检出限。采在事先做好样品标准谱图的情况下,用ZNOSE快速气体分析仪可以在短时间内确定大气环境中的苯胺及其浓度,能满足环境污染实时监测的需求,尤其是处理环境污染事故。     

城市环境空气中颗粒物源解析研究

颗粒物是我国大多数城市环境空气中的首要污染物.由于缺乏对颗粒物成分及来源的研究,导致目前的控制措施常常缺乏针对性.为全面弄清城市环境空气中颗粒物的来源,分采暖期和非采暖期对城市的主要大气污染源进行识别和采样,包括煤烟尘、建筑水泥尘、扬尘、土壤风沙尘、海盐粒子和二次粒子,并利用原子发射光谱、离子色谱等仪器对其成分进行定性定量分析,建立可吸入颗粒物的源成分谱.从而得出颗粒物元素成分谱,通过化学质量平衡(CMB)受体模型进行解析,得出各污染源对受体的贡献值和分担率.确定主要污染源,为采取针对性的措施治理污染提供依据.     

鞍山市大气中多环芳烃健康影响评价

通过对鞍山市典型区域（6个污染源、4个居住区、一个对照点）大气颗粒物中PAHs的监测,采用BaP当量致毒系数TEF,研究了鞍山市大气颗粒物中典型PAHs毒性当量分布特征。研究结果表明,鞍山大气中典型PAHs污染主要以4～6环为主,不致癌BaP当量浓度为0．066ng/m3,致癌BaP当量浓度为12．7ng／m3,强致癌BaP当量浓度为8．1ng/m3,很强致癌BaP当量浓度为12．7ng／m3。BaP毒性当量浓度呈现出采暖期要远远高于非采暖期,工业区及工业区周边BaP毒性当量浓度要远远高于居住区和对照点。     

Size distribution of particulate polycyclic aromatic hydrocarbons in fresh combustion smoke and ambient air: A review

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are ubiquitous in the atmosphere and they mostly stem from the imperfect combustion of fossil fuels and biofuels. PAHs are inherently associated with homogenous fine particles or distributed to different-sized particles during the aging of air masses. PAHs carried by fine particles undergo a long-range transport to remote areas while those adsorbed on coarse particles have a shorter lifetime in ambient air. More importantly, PAHs with higher molecular weights tend to be bound with finer particles and can deeply enter the lungs, posing severe health risks to humans. Thus, the environmental fate and health effects of particulate PAHs are strongly size-dependent. This review summarizes the size distributions of particulate PAHs freshly emitted from combustion sources as well as the distribution patterns of PAHs in ambient particles. It was found that PAHs from stationary sources are primarily bound to fine particles, which are slightly larger than particles to which PAHs from mobile sources are bound. In ambient air, particulate PAHs are distributed in larger size modes than those in the combustion fume, and the particle size decreases with PAH molecular weight increasing. The relevant mechanisms and influencing factors of particle size distribution changes are illustrated in this article, which are essentially attributed to combustion and ambient temperature as well as the physical and chemical properties of PAHs. Overall, the study on the particle size distribution of PAHs will contribute for a full understanding of the origin, atmospheric behaviors and health effects of particulate PAHs.     

ISC3模式对高架点源输入参数的探讨

为分析ISC3模式中参变量的相对重要性及各参变量对模式预测结果的影响程度,采用2000年北京市全年气象统计资料,利用ISC3模拟火电厂高架点源排放,对应用广泛的ISC3空气质量模式进行了误差和灵敏度分析,结果表明:高架点源预测过程中,源强、风速、混合层高度和稳定度类型对模拟结果影响较显著,且为全程影响;排放温度、排放速度和环境温度在近距离影响较显著,对于远距离影响较小。