钚污染土壤的粒度分布特征

研究了钚在我国北方某荒漠土壤中的分布特征。模拟污染土壤经湿法分级后,采用γ谱仪分析各粒级土壤的钚含量。结果表明,近90%的钚存在于0.1～10 mm粒径中,<0.05 mm颗粒中钚含量占总量不足10%,但其再悬浮对生物圈的危害极大,因此不容忽视。钚在土壤各粒级的活度浓度均较高,在清污目标239Pu<4 000 Bq/kg的原则下,普通的湿法分级不能实现假想状况下的该类污染土壤的减容。     

Stokes沉降法则在放射性污染土壤小颗粒湿法分级中的应用

了解放射性核素在小颗粒土壤中的分布,对污染土壤再悬浮评估、人员辐射防护和放射性核素迁移研究有重要价值。依据Stokes沉降法则,利用自制沉降筒对某放射性污染区土壤粒径50μm的颗粒进行分级,并采用HPGeγ谱仪分析各粒级核素241Am含量。结果表明,使用各粒级土壤的密度及1.25倍理论沉降时间分级时,得到各粒级土壤的粒级纯度大于50%,某放射性污染区易悬浮土壤颗粒的质量份额6%,放射性核素241Am的含量0.2%。     

Stokes沉降法则在放射性污染土壤小颗粒湿法分级中的应用北大核心CSCD

了解放射性核素在小颗粒土壤中的分布,对污染土壤再悬浮评估、人员辐射防护和放射性核素迁移研究有重要价值。依据Stokes沉降法则,利用自制沉降筒对某放射性污染区土壤粒径<50μm的颗粒进行分级,并采用HPGeγ谱仪分析各粒级核素241Am含量。结果表明,使用各粒级土壤的密度及1.25倍理论沉降时间分级时,得到各粒级土壤的粒级纯度大于50%,某放射性污染区易悬浮土壤颗粒的质量份额<6%,放射性核素241Am的含量<0.2%。     

草酸铈和草酸铀的热分解机理及煅烧遗传性北大核心CSCD

在核燃料后处理过程钚尾端处理中,通常利用草酸制备草酸钚沉淀然后进一步煅烧获得氧化钚颗粒、用于MOX燃料的制造,因此掌握草酸钚热分解机制、控制氧化钚产品颗粒的形貌和粒度具有实际意义。针对草酸盐的热分解机理和沉淀在煅烧后颗粒形貌遗传性问题,本工作选用草酸铈和草酸铀作为研究对象,系统研究了草酸铈、草酸铀的热分解反应,结合同步热分析仪(TG/DSC)与X射线衍射仪(XRD)的表征,获得了草酸铈和草酸铀的热分解数据;制备了不同粒度的草酸铈和草酸铀,用激光粒度仪考察了煅烧前后颗粒的粒度,并用扫描电镜(SEM)观察颗粒聚集状态、粒度和形貌,结果表明煅烧分解会导致粒径有规律地下降,但形貌得以保留。     

连续提取法在钚与土壤结合形态研究中的应用现状

连续提取法作为研究土壤中钚结合形态的首选技术,在评价钚在地质介质中的迁移性及生物效应方面发挥着重要的作用。在探讨连续提取法应用于土壤中钚的结合形态研究实例的同时,展望了钚结合形态研究的发展方向。     

钚的溶剂萃取三循环3A槽的工艺过程实验研究

利用临界安全的混合澄清槽以铀代钚对钚的溶剂萃取三循环3A槽工艺过程进行了实验研究。在实验过程中,两相总液面高度小于临界安全高度极限值。经9级萃取和8级洗涤使铀(钚)与裂变产物进一步分离,得到了铀、酸的各级分布,铀(钚)回收率大于99.9％。萃取段槽的级效率为 95 ％。     

不同级钚材料的衰变放热功率计算分析

钚材料中放射性核素会不断衰变并释放能量,改变钚材料及周围部件的温度。为研究不同级钚材料在其整装存储及运输过程中衰变放热功率随时间的变化规律,依据不同级钚材料的放射性核素组分,在分析核素级联衰变规律的基础上,并在物理模型中考虑衰变时的能量分支比,计算得到了武器级钚、反应堆级和混合级钚材料中各核素的衰变放热功率和总热功率随时间的演变规律。计算结果表明,1 kg不同级的钚材料,其衰变放热功率最大的是混合级钚,放热最少的是武器级钚;武器级钚材料衰变放热功率主要来自于~(239)Pu,而反应堆级与混合级钚材料的衰变放热功率主要来自于~(241)Pu和~(238)Pu。三种不同级钚材料中,~(242)Pu的衰变放热功率均很小。考虑能量分支比后,可更准确地计算给出钚材料的衰变热功率。     

钚的溶剂萃取三循环3A槽的工艺过程实验研究

利用核临界安全的混合澄清槽以铀代钚对钚的溶剂萃取三循环的３Ａ槽的工艺过程进行了实验研究。实验过程中，两相总液面高度小于临界安全高度极限值。经９级萃取和８级洗涤使铀（钚）与裂变产物进一步分离，得到了钠、酸的各级分布，铀（钚）收率可达９９．９％。萃取段槽的级效率为９５％。     

土壤中钚的迁移行为研究

我国表层土壤中存在的钚主要来自于20世纪中后叶大气层核试验之后的全球沉降。本研究以土壤中现存的钚为研究对象,利用加速器质谱(AMS)和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对环境中痕量水平钚同位素精准测量技术,在我国部分典型地区进行了现场土壤纵向分层采样和实验室测量。在此基础之上,将对流-弥散方程在单次瞬时输入情况下的解与我国不同地区土壤柱中钚核素的垂直分布数据进行了拟合,得到新疆、湖北、贵州、重庆、甘肃土壤中钚核素的表观对流系数为0.046~0.163 cm/a,表观扩散系数为0.058~0.339 cm2/a,土壤中239+240Pu浓度峰的迁移速率为0.063~0.187 cm/a。实测结果表明,钚同位素在土壤中的迁移速率与土壤有机质含量有明确的负相关关系。     

239Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。