一种测量废包壳中U、Pu含量的方法研究

乏燃料组件在后处理厂经过剪切、浸取后的残留物被称为废包壳,测量其中含有的U、Pu质量将作为判断乏燃料溶解工艺水平的一个重要参考依据,或者作为是否需要对废包壳进行再次溶解操作的判断标准。本文在分析废包壳放射性组成情况的基础上,鉴于通过直接测量U、Pu特征粒子分析其质量存在困难,提出一种通过间接方式测量废包壳中残留U、Pu含量的方法,并开展初步的研究工作。此方法设计了一套基于~3He正比计数管的测量装置,采用中子符合法测量分析废包壳中~(244)Cm的含量,并针对测量对象的放射性分布不均匀性,开展测量装置内部空间探测效率分布模拟计算,给出测量的极限误差分析;建立乏燃料组件核素组成信息模拟计算程序,分析计算日本同类型乏燃料组件的关注核素含量,并比对此组件的破坏性分析(DA)结果,给出计算结果的不确定度,并通过上述程序计算得到废包壳对应乏燃料组件中的~(244)Cm/U(Pu)值。结合测量数据和计算数据,可推导出废包壳中的U、Pu质量。此外,本文还分析这种测量分析方法的误差构成,评估最终分析结果不确定度,为工艺判断提供数据支持,同时指出下一步研究工作的方向。     

乏燃料棒中关键核素径向分布特点及对废包壳测量准确度影响

废包壳是水法乏燃料后处理工艺首端高放固态废物的主要来源,通常采用非破坏性测量方法进行整体测量并分析其中残余的U、Pu等感兴趣关键核素的量,传统方法中多引用组件的平均燃耗作为分析计算的输入参数。但根据反应堆运行经验,乏燃料组件和乏燃料棒中燃烧生成的核素及残余U的浓度呈非均匀空间分布状态,这一特性增大了废包壳非破坏性测量分析结果的不确定度。本文采用模拟计算的方法重建乏燃料棒中感兴趣关键核素的径向分布特征,数据表明废包壳中感兴趣核素的质量浓度比与采用燃料棒平均燃耗计算的结果相差可达100%,由此建立了采用非均匀分布特性修正废包壳中感兴趣核素浓度测量分析方法。     

乏燃料棒中关键核素径向分布特点及对废包壳测量准确度影响

废包壳是水法乏燃料后处理工艺首端高放固态废物的主要来源,通常采用非破坏性测量方法进行整体测量并分析其中残余的U、Pu等感兴趣关键核素的量,传统方法中多引用组件的平均燃耗作为分析计算的输入参数。但根据反应堆运行经验,乏燃料组件和乏燃料棒中燃烧生成的核素及残余U的浓度呈非均匀空间分布状态,这一特性增大了废包壳非破坏性测量分析结果的不确定度。本文采用模拟计算的方法重建乏燃料棒中感兴趣关键核素的径向分布特征,数据表明废包壳中感兴趣核素的质量浓度比与采用燃料棒平均燃耗计算的结果相差可达100%,由此建立了采用非均匀分布特性修正废包壳中感兴趣核素浓度测量分析方法。     

γ能谱法测量分析废包壳中铀和钚含量技术研究

核电站运行产生的乏燃料,在进行水法后处理时,通过剪切、溶解、共去污、分离、纯化等工序提取其中的铀、钚及其他核素。乏燃料组件经剪切溶解后,溶解液进入后续化工工艺进行处理,燃料元件棒的包壳则保留在溶解器中,称为废包壳,其是水法后处理工艺高放废物的主要来源之一,因设施运行中核材料生产过程的衡算与控制要求,以及废物处理处置的技术需要,需分析其中的铀和钚的含量。本文建立了γ能谱法间接分析废包壳中铀钚含量的方法,采用分段扫描的方式对包壳桶进行分层测量,分析了每层废包壳中¹³⁷Cs的含量,再利用经燃耗模型计算所得的¹³⁷Cs与核材料含量的比值,间接获得了铀和钚含量。该方法充分利用了核材料裂变的物理规律,建立了典型裂变产物与铀和钚含量之间的关系,并通过分段测量分析获得基础数据后间接获得铀和钚的含量,在废包壳测量分析、乏燃料组件燃耗测量分析中均可应用,可为设施运行、核材料衡算、废物管理等提供技术支撑。     

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系（minor actinides, MA）核素半衰期较长,对环境具有长期放射性危害。分离 嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来,并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素,从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性,采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明,三种方式下²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_eff降低,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm使k_eff升高,且²⁴⁵Cm可使k_eff大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后,三种方式下堆芯k_eff都随装载量的增加而降低,降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后,²³⁷Np、²⁴¹Am和²⁴³Am嬗变率均为正值,其中²⁴¹Am嬗变率最大,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm嬗变率均为负值,²⁴⁵Cm增加明显,总的次锕系核素嬗变率为14%,可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。     

乏燃料废包壳残留物核素计算分析

正乏燃料组件后处理过程中,首先要进行溶解,即将乏燃料棒剪切成小段,在溶解液中逐步溶解。乏燃料剪切段经过反复溶解浸取并清洗后的残留物质,包括被切成小段的燃料包壳和未被溶出的乏燃料残留物质,统称为废包壳。在废包壳的残留物质中仍含有铀及钚、锔、镅等超铀核素和裂变产物,它们具有很强的放射性。废包壳的放射性     

无源γ能谱法测定废包壳中残留铀方法研究

叙述了一种用于动力堆乏燃料后处理厂首端，测定浸取过的废包壳中残留铀的方法－无源γ能谱法。设计了一种点阵式源项可变模拟废包壳篮。按燃耗３３０００ ＭＷｄ／Ｔ（Ｕ），冷却时间３ａ，残留铀量为原始乏燃料０．２％的条件，对废包壳中存在的实际裂变产物γ放射性活度制作了一套模拟源项。在热室中定量测定了局部源项集中、存在格架碎块、以及基质平均密度变化４６．１％的多种情况下的γ射线脉冲高度谱。各种实验方案结果表明     

模拟废包壳中残留铀含量的有源中子测定

描述了高压倍加器作为中子源质询废包壳中残留铀含量的缓发中子测定模拟装置的原理及方法，给出了模拟浸取元件包壳样品的实验数据和结果。实验中所采用的加速器中子产额为３．２×１０￣９ｓ＿（－１），测量灵敏度为１ｇ￣（２３５）Ｕ／每篮壳。当乏燃料组件的燃耗为３．３×１０￣４ＭＷｄ／ｔ（Ｕ）时，每篮壳中￣（２４４）Ｃｍ自发裂变的中子发射率为８．９２×１０￣４ｓ＿（－１）。在废包壳中残留铀含量为乏燃料中原始铀含量的０．１％、测量时间为１０ｍｉｎ时，残留铀含量中子计数的测量精度经计算为±１４．４％（２σ）。     

铀、钚等在某岩土介质上的吸附及其动力学

选择甘肃嘉峪关地区细砂、强风化花岗岩、粉质粘土三种具有代表性岩土介质,通过静态批式实验获得U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附动力学过程,采用准二级动力学模型及动边界模型对实验结果进行了拟合,结果表明：U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附均符合准二级动力学模型。动边界模型拟合结果表明：U在细砂以及粉质粘土介质上的吸附主要受膜扩散控制,在强风化花岗岩介质上的吸附主要受化学反应控制;²³⁹Pu在细砂以及强风化花岗岩介质上的吸附主要受膜扩散控制,在粉质粘土上的吸附主要受化学反应控制;²⁴¹Am在三种岩土介质上的吸附主要受膜扩散控制;²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附主要受颗粒扩散控制。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

中子能谱对压水堆慢化剂温度系数的影响分析

在压水堆中,水铀比和²³⁵U富集度是影响中子能谱分布的重要参数。本工作在不同水铀比、²³⁵U富集度下分析两群中子能谱随燃耗的变化。利用中子能谱分布对慢化剂温度系数的变化进行分析,结果表明：在给定²³⁵U富集度条件下,随着水铀比的变化,堆芯存在一慢化剂温度系数绝对值最大值;²³⁵U富集度的增加、燃耗的加深,不一定导致慢化剂温度系数绝对值增大。     

压水堆中嬗变99Tc和129I的计算研究

选取大亚湾压水堆作为嬗变参考堆,研究在压水堆中嬗变长寿命裂变产物⁹⁹Tc和¹²⁹I的可行性。计算结果表明：在1个换料周期（18个月）内,⁹⁹Tc的最大嬗变率为15.69%,¹²⁹I的最大嬗变率为9.18%。通过对不同堆芯方案进行安全性分析发现：添加⁹⁹Tc和¹²⁹I后,堆芯有效增殖因数k_eff降低且随燃耗变化的幅度变小;堆芯径向中子通量密度分布无明显变化但径向功率峰因子降低;考虑燃料温度系数、慢化剂温度系数、硼微分价值以及控制棒价值等,得出在反应性温度系数及反应性控制方面不会导致安全问题,相反有优化作用。因此,从安全角度分析,在压水堆中嬗变⁹⁹Tc和¹²⁹I是可行的。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

79Se的AMS测量方法研究

测定⁷⁹Se时由于⁷⁹Se尚无标准样品,需要建立⁷⁹Se/Se（⁷⁹Se、Se原子个数比,余同）的AMS测量方法。在⁷⁹Se/Se的绝对测定中,为尽可能避免测量Se的同位素之间的差异,通常利用探测器测量⁷⁹Se离子,本文用法拉第筒对⁷⁸Se和⁸⁰Se进行测量,但这造成两个测量系统之间的系统误差。为避免这种系统误差,利用同一探测器测定⁷⁹Se、⁷⁸Se和⁸⁰Se。考虑到⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率非常高,在CIAE-AMS系统中的静电分析器前和靶室内安装衰减片以降低⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率。实验结果表明：通过两个衰减片的衰减作用,能将⁷⁸Se和⁸⁰Se的束流降低到半导体探测器的检测范围内,实现了样品中⁷⁹Se/Se的绝对测定,得到⁷⁹Se/Se为(2.08±0.10)×10^-7,为准确测定⁷⁹Se半衰期奠定了基础。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

Investigation on spent fuel characteristics of reduced-moderation water reactor (RMWR)

The spent fuel characteristics of the reduced-moderation water reactor (RMWR) have been investigated using the SWAT and ORIGEN codes. RMWR is an advanced LWR concept for plutonium recycling by using the MOX fuel. In the code calculation, the ORIGEN libraries such as one-group cross-section data prepared for RMWR were necessary. Since there were no open libraries for RMWR, they were produced in this study by using the SWAT code. New libraries based on the heterogeneous core modeling in the axial direction and with the variable actinide cross-section (VXSEC) option were produced and selected as the representative ORIGEN libraries for RMWR. In order to investigate the characteristics of the RMWR spent fuel, the decay heat, the radioactivity and the content of each nuclide were evaluated with ORIGEN using these libraries. In this study, the spent fuel characteristics of other types of reactors, such as PWR, BWR, high burn-up PWR, full-MOX-PWR, full-MOX-BWR and FBR, were also evaluated with ORIGEN.

It has been found that about a half of the decay heat of the RMWR spent fuel comes from the actinides nuclides. It is the same with the radioactivity. The decay heat and the radioactivity of the RMWR spent fuel are lower than those of full-MOX-LWRs and FBR, and are the same level as those of the high burn-up PWR. The decay heat and the radioactivity from the fission products (FPs) in the spent fuel mainly depend on the burn-up and the burn-up time rather than the reactor type. Therefore, the decay heat and the radioactivity from FPs in the RMWR spent fuel are smaller, reflecting its relatively long burn-up time resulted from its core characteristics with the high conversion ratio. The radioactivity from the actinides in the spent fuel mainly depends on the ²⁴¹Pu content in the initial fuel, and the decay heat mainly depends on ²³⁸Pu and ²⁴⁴Cm. The contribution of ²⁴⁴Cm is much smaller in RMWR than in MOX-LWRs because of the difference in the spectrum. In addition, from the waste disposal point of view, the characteristics of the heat generation FP elements, the platinum group metals, Mo and the long-lived FPs (LLFPs) were also investigated.     

Determination of fissile fraction in MOX (mixed U + Pu oxides) fuels for different burnup values

When spent Light Water Reactor fuels are processed by the standard Purex method of reprocessing, plutonium (Pu) and uranium (U) in spent fuel are obtained as pure and separate streams. The recovered Pu has a fissile content (consisting of ²³⁹Pu and ²⁴¹Pu) greater than 60% typically (although it mainly depends on discharge burnup of spent fuel). The recovered Pu can be recycled as mixed-oxide (MOX) fuel after being blended with a fertile U makeup in a MOX fabrication plant. The burnup that can be obtained from MOX fuel depends on: (1) isotopic composition of Pu, which is closely related to the discharge burnup of spent fuel from which Pu is recovered; (2) the type of fertile U makeup material used (depleted U, natural U, or recovered U); and (3) fraction of makeup material in the mix (blending ratio), which in turn determines the total fissile fraction of MOX. Using the Non-linear Reactivity Model and the code MONTEBURNS, a step-by-step procedure for computing the total fissile content of MOX is introduced. As was intended, the resulting expression is simple enough for quick/hand calculations of total fissile content of MOX required to reach a desired burnup for a given discharge burnup of spent fuel and for a specified fertile U makeup. In any case, due to non-fissile (parasitic) content of recovered Pu, a greater fissile fraction in MOX than that in fresh U is required to obtain the same burnup as can be obtained by the fresh U fuel.     

A measurement of the irradiation-induced creep of mixed carbide nuclear fuel

In the BR 2 reacior at Mol, Belgium, a measurement of the irradiation induced creep of mixed carbide nuclear fuel up to high burnup was carried out The dependence upon applied stress and burnup of 95% dense (U, Pu) C was measured within a temperature range between 500 and 720°C and at fission rates between 1.0−1.5 × 10¹⁴ f/cm³ s. The used irradiation device was a Confluent-type capsule that allowed a variation of stress as well as temperature during irradiation. The length changes of the fuel specimen were determined by means of the microwave cavity resonance method. The obtained creep rates are proportional to stress and burnup-independent. The irradiation creep rates are about one order of magnitude below those of mixed oxide fuel. The fission product swelling rate increased with burnup form initially 1.2 to 3.0 vol% per % burnup. At stress changes the fuel showed a transient swelling up to 0.2 vol%. The theoretical background of carbide irradiation creep is briefly discussed.