利用加速器质谱学中的入射离子X射线方法测定79Se的半衰期

利用加速器质谱学中的入射离子X射线方法(PX-AMS)对79Se的半衰期进行了测定.用这一直接测量79Se原子数的方法得到新的79Se半衰期为(2.80±0.36)×105a.利用同样的方法也测定了75Se的半衰期,75Se半衰期的测定结果显示利用PX-AMS方法对79Se半衰期的测定结果是可靠的.     

从高放废液中分离79 Se的流程研究

建立了离子交换法与沉淀法相结合的、从高放废液中分离79Se的放化流程.该流程具有去污效果好的特点,对137Cs,90Sr,90Y,99Tc,154Eu的去污因子大于104,对125Sb,113Sn的去污因子大于103,对237Np为2×102.整个流程的收率约为53%.由该流程分离出的79Se样品能够很好地满足液闪测量和质谱测量的要求.     

HPGe γ谱仪测量级联γ辐射152Eu、133Ba、60Co核素活度的方法

给出了HPGe γ谱仪测量级联γ辐射核素活度的一种实用方法,在探测器与样品之间放置一定厚度的水吸收层,能够很好降低探测效率,显著降低级联γ符合效应和偶然符合效应的影响。实验表明,TC-45样品中¹⁵²Eu、¹³³Ba、⁶⁰Co核素活度的探测效率和测量活度相对偏差随水吸收层厚度增加遵循指数衰减规律,当厚度增加到70 mm以上,其测量活度相对偏差小于4%。     

土壤和沉积物中痕量Pu的ICP-MS测量方法研究

介绍了一种针对土壤和沉积物样品中Pu核素的ICP-MS测量方法。该方法利用硝酸浸取和两步阴离子交换层析对样品中的Pu进行提纯和除杂,此方法对U的去污因子为1.5×10⁵。在加入了APEX-IR雾化装置和Spiro膜去溶装置后, ICP-MS测量中影响²³⁹Pu和²⁴⁰Pu计数率的²³⁸U多原子离子²³⁸U¹H⁺/²³⁸U和²³⁸U¹H⁺₂/²³⁸U产率分别为3.4×10^-5和7.6×10^-6。将该方法运用在我国环境土壤和沉积物的ICP-MS测量中,可使样品中Pu测量结果的相对误差降低到约千分之一。该方法对²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的检测限分别为3.6 fg/mL和 7.3 fg/mL。利用该方法对IAEA-soil-6和NIST-4357两种参考物质进行前处理和ICP-MS测量,结果表明样品中^239+240Pu活度浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素原子比与参考值符合,验证了该方法的有效性和准确性。     

用于高灵敏度AMS10Be测量的气体探测器

¹⁰Be是加速器质谱（AMS）测量中重要性仅次于¹⁴C的核素,在第四纪地质研究等方面发挥着重要作用。为更好地开展岩石暴露年龄测定和黄土中¹⁰Be浓度测量等应用研究,北京大学加速器质谱（PKUAMS）在深入研究离子鉴别物理过程的基础上,设计研制了1台气体探测器,¹⁰Be高能端测量效率达90%以上,¹⁰Be粒子计数率明显增加。在离子源引出只有1.2μA（最大值可达2μA）的情况下,标准样品NIST的¹⁰Be粒子计数率已达23s^-1。     

含氚气体中氚分压BIX在线测量方法研究

建立了一种聚变堆氘氚燃料循环系统燃料气及工艺气等含氚混合气体中氚分压在线快速测量方法,该方法通过测量氚衰变产生的β射线与材料相互作用发射的轫致X射线（BIX）,利用轫致X射线的计数率与含氚气体氚分压的标定关系曲线,实现含氚气体中氚分压（活度浓度）的实时测量。该方法中的轫致X射线是通过β射线与表面喷金的铍窗材料作用而产生的,X射线的测量采用NaI(Tl)探测器。研究过程中建立了轫致X射线计数率与氚分压的标定关系曲线,对于纯氚气体,氚压测量范围为1 Pa~10 kPa（氚活度浓度为10¹²~10¹⁵ Bq/m³）时,计数率（C）与氚压（p）的标定曲线为C=5.01×10⁴（1-e^-4.55×10-5p）,其指数拟合相关系数为1.000 00。对于氚体积分数为1%的氚-氦混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（氚活度浓度为10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.24×10²(1-e^-4.69×10-3p),其指数拟合相关系数为0.998 60。对于氚体积分数为1%的氚 氢混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.18×10²(1-e^-4.61×10-3p),其指数拟合相关系数为0.999 53。利用以上标定曲线,对任意氚分压的含氚混合气体进行验证测量,结果表明,该方法测量精度较高、响应速度快、测量稳定性好,在氚测量技术中是一种很有前景的方法。     

keV能区中子注量率测量初级标准装置研制

由于大多数中子探测器在keV能区处于共振能区,截面数据无法精确已知,无法作为中子注量率测量初级标准装置。⁶Li在keV能区的截面精确已知,本文以此设计了一种包含⁶LiF转换体的硅半导体探测器系统（LiF-SSD探测器）,建立了keV能区中子参考辐射场中子注量率测量初级标准装置。利用SRIM和TRIM程序估算了LiF-SSD探测器的计数率;基于Geant4开发了探测器响应计算程序,给出了中子能量为27.4 keV的探测器脉冲幅度计算谱;利用⁴⁵Sc(p,n)-⁴⁵Ti反应,测量了27.4 keV中子能量点的探测器脉冲幅度谱,测量结果与理论计算谱符合较好。     

放化分析高放废液1AW中的~(78)Se

应用以溴化硒蒸馏和元素硒沉淀为主要步骤的放化流程,从高放废液1AW中分离出纯的~(79)Se。应用低本底液闪谱仪测量~(79)Se,得到了1AW中~(79)Se的含量。     

CARR堆冷中子瞬发伽玛活化分析系统及实验研究

利用中国先进研究堆（CARR）在国内首次开展了冷中子瞬发伽玛活化分析（CNPGAA）实验，采用定制加长的电制冷高纯锗（HPGe）探测器和先进的数字多道谱仪DSPEC®-502进行测量，获得了NH₄Cl样品中元素冷中子瞬发伽玛谱和本底谱等数据，同时利用伽玛放射源¹⁵²Eu、¹³⁷Cs、⁶⁰Co以及NH₄Cl产生的瞬发伽玛射线对探测器在宽能区0.1~8 MeV进行能量刻度。为降低环境辐射本底，HPGe探测器外围采用环形锗酸铋（BGO）康普顿谱仪，10 cm铅以及含⁶Li和¹⁰B材料对中子束流准直屏蔽。此外，利用金片活化法测量了CARR堆运行功率为15 MW时有无冷源情况下冷中子导管B(CNGB)末端1 m处的中子注量率，结果显示有冷源时中子注量率可提高一个量级。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

本文通过理论计算和实验测量的方法,研究墙体中天然γ核素比活度就地测量问题。理论分析了不平衡状态下226 Ra、232 Th、40 K的测量方法,由实验室测量238 U的第1代子体234 Th及通过235 U和238 U的天然同位素丰度比值关系,获得典型居室墙体中235 U对226 Ra就地测量的干扰系数;利用ISOCS无源效率模拟研究了测量时墙体之间的干扰;并研究了砖块形状和墙材原料配比等因素对无源效率刻度的影响。结果表明,235 U对226 Ra就地测量的干扰系数约为0.46;Falcon 5000在居室几何条件下测量单面墙体时,经8mm钨屏蔽后,40 K的干扰扣除系数为0.33;最后分析获得居室墙体中226 Ra、232 Th和40 K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%,可用于室内环境调查。     

大体积航空巡测γ谱仪的点源校准

参考国际原子能机构（IAEA）航空辐射监测技术标准和国内外行业经验，选取3种人工放射源对现有先进的大体积航空巡测γ谱仪进行了寻源模式的实验校准。介绍了航空巡测γ谱仪系统开展点源模式的实验校准方法、校准方案，实验过程中严格控制实验条件和过程质量，给出了²⁴¹Am、¹³⁷Cs和⁶⁰Co人工放射源点源校准参数，基于这3种核素校准参数可估算其他人工放射性核素的校准参数，从而实现了航测系统寻找人工放射源进行定量测量的功能。     

乏燃料废包壳残留物质核素分析计算

为分析计算乏燃料废包壳残留物质的核素含量，以M310型核电机组及燃料组件为分析对象，建立了乏燃料废包壳残留物质核素含量分层计算模型，用SCALE程序计算分析了²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比等主要参数随燃耗及冷却时间的变化。计算结果表明，²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化均可用三阶多项式拟合。本文工作为废包壳残留物质非破坏性测量方法研究提供了数据支持。     

238U/235U裂变截面比与俘获裂变截面比测量分析

在中国实验快堆（CEFR）中直接测量²³⁸U的截面数据较困难且误差较大,但可通过测量其与²³⁵U的截面比值来获取²³⁸U的相关数据。本工作采用活化法测量²³⁸U与²³⁵U的裂变截面比及俘获裂变截面比(即σ⁸_f/σ⁵_f与σ⁸_c/σ⁵_f),获取²³⁸U的截面数据并与MCNP计算结果进行比较。结果表明,CEFR的轴向转换区或反射层位置为最佳增殖区域。     

中子能谱对压水堆慢化剂温度系数的影响分析

在压水堆中,水铀比和²³⁵U富集度是影响中子能谱分布的重要参数。本工作在不同水铀比、²³⁵U富集度下分析两群中子能谱随燃耗的变化。利用中子能谱分布对慢化剂温度系数的变化进行分析,结果表明：在给定²³⁵U富集度条件下,随着水铀比的变化,堆芯存在一慢化剂温度系数绝对值最大值;²³⁵U富集度的增加、燃耗的加深,不一定导致慢化剂温度系数绝对值增大。     

固体219Rn源的γ能谱法放射性纯度检验

对利用从铀矿石中提取得到的²²⁷Ac制备的固体²¹⁹Rn源进行了γ能谱分析,确定了²²⁷Ac的4个子体核素²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度,并分析了能对²¹⁹Rn造成干扰的²²²Rn、²²⁰Rn母体核素²²⁶Ra、²²⁴Ra的活度。待²²⁷Ac及其子体达到放射性平衡后,通过测量²²⁷Th的235.97、256.25 keV,²²³Ra的154.21 keV,²¹⁹Rn的401.81 keV,²¹¹Bi的351.059 keV共5条γ射线,最终确定固体²¹⁹Rn源中²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度为（1 069±3）、（1 079±5）、（1 095±13）、（1 096±14）和（11 089±4） Bq,固体²¹⁹Rn源的平均活度为（1 093±8）Bq;通过测量²²⁴Ra子体²¹²Pb的238.632 keV、²⁰⁸Tl的583.191 keV γ射线以及²²⁶Ra子体²¹⁴Bi的609.312、1 120.287 keV γ射线得到²²⁶Ra与²²⁴Ra的平均活度分别为5.12 Bq及0.433 Bq,远低于固体²¹⁹Rn源的平均活度,说明固体²¹⁹Rn源放射性纯度较高。以上结果表明,此源有望制成标准固体²¹⁹Rn源以用于延迟符合法测²²³Ra、²²⁷Ac装置的刻度。     

基于未扰动土壤中7Be的量估算其沉降通量的研究

本文基于未扰动土壤中⁷Be的量和日降雨资料，估算了陕西省杨凌区天然放射性核素⁷Be的沉降通量。结果显示，雨水中⁷Be的实测浓度和估算浓度之间无显著差异(P>0.05)，说明基于未扰动土壤中⁷Be的量估算雨水中⁷Be的浓度，进而估算⁷Be的沉降通量是合理的。计算发现，⁷Be沉降通量年内和年际均存在较大变异性，月沉降通量变异系数达0.97，夏季沉降通量大，冬季的小，年均沉降通量为2069 Bq/m²。未扰动土壤中⁷Be的量及⁷Be的沉降通量主要受降雨量及其时间分布的影响，不同时间尺度下⁷Be沉降通量与相对应降雨量之间呈显著线性正相关。     

压水堆中嬗变99Tc和129I的计算研究

选取大亚湾压水堆作为嬗变参考堆,研究在压水堆中嬗变长寿命裂变产物⁹⁹Tc和¹²⁹I的可行性。计算结果表明：在1个换料周期（18个月）内,⁹⁹Tc的最大嬗变率为15.69%,¹²⁹I的最大嬗变率为9.18%。通过对不同堆芯方案进行安全性分析发现：添加⁹⁹Tc和¹²⁹I后,堆芯有效增殖因数k_eff降低且随燃耗变化的幅度变小;堆芯径向中子通量密度分布无明显变化但径向功率峰因子降低;考虑燃料温度系数、慢化剂温度系数、硼微分价值以及控制棒价值等,得出在反应性温度系数及反应性控制方面不会导致安全问题,相反有优化作用。因此,从安全角度分析,在压水堆中嬗变⁹⁹Tc和¹²⁹I是可行的。     

240Pu自发裂变气体产物产额的唯像模型研究

基于裂变多模式无规颈断裂物理思想，建立了中子诱发²³⁹Pu裂变、²⁴⁰Pu自发裂变系统裂变产额计算的唯像模型。以实验数据为基础，利用最小二乘法确定了唯像模型参数。基于唯像模型计算的产额，结合实验数据系统规律进行分析和再评价，给出²⁴⁰Pu自发裂变气体产物^87,88Kr和^133,135Xe的累积产额推荐值。     

基于EJ299-33A探测器的核材料时间关联测量系统的时间分辨

n-γ的时间关联测量可提取核材料的质量、增殖因数，其中时间分辨是表征关联精度的1个重要指标。本文基于数字化数据获取与处理方法，对具有n-γ甄别能力的塑料闪烁体EJ299-33A探测器组成的核材料时间关联测量系统的时间分辨进行研究，采用⁶⁰Co与²²Na γ源进行了对比测量，分析了源对本征时间分辨的影响，进一步通过离线的条件加载反演，给出时间分辨的等效电子能量阈值依赖关系。通过对²⁵²Cf自发裂变时间关联谱的测量和解耦，讨论了时间分辨对不同符合事件的影响。结果表明：系统时间分辨随阈值增加而减少，在阈值为230 keVee时采用⁶⁰Co测量的结果约为560 ps，可满足核材料快时间符合测量的精度要求，而在相同条件下，由于正电子湮没位置的不确定性和延迟符合的影响，²²Na源测量的时间分辨展宽至816 ps；裂变事件时间关联测量中n-n符合受时间分辨的相对影响小于γ-γ符合。