草酸-硝酸体系中铀、镎、钚、镅、锔的同时电沉积

本文叙述了五种锕系核素同时电沉积的方法。本方法采用8ml 草酸-硝酸(含有20mg 硝酸钠)的电解液体系,加入1∶6氨水,调节 pH 值为1—2。以铂棒(φ2mm)作阳极,不锈钢片作阴极,电极间距为4mm,阴极电流密度为630—700mA/cm~2,电沉积90min。~(233)u、~(237)Np、~(239)Pu、~(241)Am 和~(242)Cm 的痕量混合物(或单个)同时电沉积,电沉积回收率为99%;精密度为±1%;镀层牢固。在Si(Au)面垒α谱仪上测得的分辨率,对~(241)Am 是34keV。并研究了 Fe~(3 )、Al~(3 )、Ca~(2 )、Mg~(2 )对电沉积的干扰。     

TRPO萃取-电沉积法同时测定食品中的~(239)pu、~(241)Am和~(237)Np

本文叙述了用 TRPO 萃取、TTHA-HLac 分别反萃,电沉积制源、低本底α计数器测定的食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的同时测定方法。18种食品的分析结果表明,该方法对~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的全程回收率分别为:(67.2±3.9)%、(67.0±3.9)%和(71.2±2.3)%;测最时间为48h 时,8g 灰样三种核素的方法灵敏度的均值为35μBq/g(灰);具有良好的去污效果;能满足测定食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的要求。     

草酸-无机盐体系中微克量钚、镎的电沉积

本文研究了在草酸与氯离子或硝酸根离子介质中,定量电沉积微克量钚的条件,并提出了在镎溶液中用电沉积法测定少量钚相对含量的条件。微克级~(237)Np和~(239)Pu在C_2O_4~(2-)-Cl~-或C_2O_4~(2-)-NO_3~-(pH=2)介质中电沉积60分钟,收率都大于99%(标准误差<0.7%)。对~(239)Pu/~(237)Np放射性比约为0.4%的样品溶液,用本法与α能谱法相结合所测得的放射性比值,其绝对误差小于0.1%。     

混合介质中HDEHP溶剂萃取锎、锔、镎的研究及应用

本文研究了在硝酸—甲醇混合介质中,水相有机添加剂醇的含量、酸度以及萃取剂浓度对HDEHP萃取Cf(Ⅲ)、Cm(Ⅲ)及Np(Ⅳ、Ⅴ)的影响。并与Am(Ⅲ)的萃取,以及与纯硝酸介质中的萃取作比较,对它们的萃取机理作了简单的讨论。测定了Np(Ⅳ)在硝酸—甲醇混合介质中氧化态的稳定性,不同浓度硝酸、亚铁—肼—硝酸混合液,以及饱和草酸溶液反萃取分离Cf、Cm、Np和Pu的能力。在此基础上为分离测定Cm中Cf,以及Cf、Cm、Pu中Np提供了方法。方法的回收率均为(95±3)%。     

堆照钚靶中钚及超钚核素的核物理测定方法

本文介绍了用Si(Au)面垒型探测器α谱仪,α-γ符合谱仪,高纯锗γ谱仪,Si(Li)谱仪,栅网电离室α谱仪等探测装置,对在反应堆中辐照钚靶所生成的~(238)Pu,~(239 240)Pu,~(242)Pu,~(241)Am,~(243)Am,~(242)Cm,~(243)Cm和~(244)Cm等核素进行了定性和定量测定,描述了这些方法的特点、基本原理和测量装置,给出了相对和绝对测量的结果。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

环境水中U、Np、Pu、Am、Cm共浓集方法的研究

本文对大体积水样中 U、Np、Pu、Am、Cm 的共浓集方法进行了研究。采用了以氯化钙、氯化镁为载体,氢氧化物沉淀,载带浓集环境水中的 U、Np、Pu、Am,Cm。实验研究了 NaOH加入量,搅拌时间、水样体积对载带回收率的影响,单个核素及不同的混合核素的组合的载带回收率;以及 Np、Pu 的价态对载带回收率的影响和大体积下混合核素的回收率。该方法对大体积水样中这些锕系核素基本上能定量浓集(回收率92.7—96.8%);重复性好(标准误～3%)。实验证明 Np、Pu 的价态不影响载带回收率。该方法可用于厚样法测定这几个核素的“总α”以及薄源法测定超铀核素程序中。     

固体核径迹探测器在核物理中的应用

1.中子物理方面 用于测量快中子、堆中子注量率和高能中子谱,如根据~(12)C(n,n′)3α测量快中子能谱;定量地测量堆中子注量(其测量范围为 10~(14)～10~(21)n/cm~2);使用CR-39测量14.7MeV中子引起~(51)V(n,p)和~(51)V(n,a)反应截面。为了给快中子堆设计提供核数据,在13.5-14.8Mev中子能量范围内,已经测量~(233)U/~(235)U、~(233)U/~(237)Np、~(235)U/~(237)Np、~(235)U/ 237/Np和~(239)Pu/~(235)U的裂变截面比以及~(237)Pu、~(238)Pu、~(242)Pu、~(244)Pu和~(241)Am的裂变截面。     

α-羟基异丁酸梯度淋洗分离Am和Cm

研究了α—羟基异丁酸浓度(或pH)梯度变化及温度、流速和树脂柱长度对Am、Cm分离的影响以及Pu、Eu、Ce和Ru的离子交换行为。提出了分离、纯化Am、Cm的条件。最后根据选定的条件对Am、Cm、Pu、Eu、Ce和Ru的混合料液进行了浓度梯度淋洗分离。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

质谱法标定242Pu指示剂

将高纯²⁴²Pu浓度标准溶液与²³⁹Pu混合,质谱法测量R_239/242（A）先标定四水硫酸钚中²³⁹Pu的浓度;再将四水硫酸钚与待标定的²⁴²Pu指示剂混合,测量R_239/242（A）,标定²⁴²Pu指示剂的浓度。质谱测量还可标定得到²⁴²Pu指示剂中的钚同位素丰度。采用两次同位素稀释质谱法标定²⁴²Pu指示剂快捷简便,可在2日内完成。测量精度高,²⁴²Pu浓度的相对合成标准不确定度为0.75%,该指示剂可满足高精度分析工作的需求。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法，该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离，其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np，DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素，通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源，使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm；对于β放射性核素²⁴¹Pu，使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%，加标实验结果表明期望值与测量值相吻合，证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h，最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq，^243+244Cm为0.33 mBq，²³⁸Pu为0.72 mBq，^239+240Pu为0.44 mBq，²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s，²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品，可加快制样时间，批次制样时间小于3 h，极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

树脂分离测定盐湖水中铀的含量及~(234)U/~(238)U活度比值

研究了一种测定盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的方法。采用Chelex-100螯合树脂将盐湖水中大量的可溶盐基体与铀分离,钠的消除率大于99.9%,铀的回收率为90.5%~106%,4次平行测定结果的相对标准偏差小于10%。经P350树脂进一步纯化后,由α能谱仪测定234 U/238 U活度比值,相对标准偏差小于5%(n=3)。研究结果表明,该基体消除法可以用于盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的测定。该技术已被应用于实际生产中。     

Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率~(210)Bi(约97%)~(210)Po(约93%)~(210)Pb(约89%)、PbSO_4中~(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。     

~(125)I~-在高庙子膨润土上的吸附行为

通过批式吸附实验研究了溶液pH值、离子强度、温度、固液比等因素对~(125)I~-在高庙子膨润土上吸附行为的影响。结果表明,~(125)I~-在高庙子膨润土上的吸附受溶液pH值和离子强度影响显著,在中性和碱性条件下,~(125)I~-的吸附很弱,随着pH的降低吸附迅速增强并在pH=2.0出现最大值,之后随着pH继续降低,吸附迅速减小。在T=298K、pH=2.0、0.10mol/L NaClO_4背景电解质浓度下,~(125)I~-在高庙子膨润土上的最大吸附分配系数约为92mL/g。采用自动电位滴定技术测得高庙子膨润土的pH_(PZC)≈9.5,蒙脱石的pH_(PZC)≈10.5。温度对~(125)I~-在膨润土上的吸附无显著影响,Freundlich等温吸附模型更适合描述不同温度下~(125)I~-在高庙子膨润土上的吸附行为。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

基于MnO2共沉淀的海水中234Th的分析方法

利用室内模拟MnO₂共沉淀和直接β计数分析海水中²³⁴Th。实验中对模拟条件进行了优化,结果表明：共沉淀滤膜选择混合膜时,实验流程空白计数率稳定在(0.50±0.04)min^-1;共沉淀前若酸化,会破坏海水中U和CO₃^2-络合作用,导致U-Th分离效果减弱;共沉淀时最佳pH=10.0;海水中添加碳酸盐能明显降低海水中U的共沉淀效率;增大沉淀剂的用量,会一定程度改善U-Th的分离效果,每升海水中加入1.2mg KMnO₄和3.0mg MnCl₂·4H₂O时最佳。本实验方法已经将模拟条件的结论结合实际情况应用到东海天然海水中²³⁴Th的分析,该方法的全程回收率为（36.0±5.2)%(n=3)。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动，为了获得准确的核素比，需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上，考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况，并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化，建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时，该方法Pu的化学回收率大于70%，U、Th的去污因子大于10⁴，Am的去污因子大于10³，²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g，^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析，为军控核查和环境监测提供技术支持。     

模拟放射性污染土壤样品中~(147)Pm的分离及液闪测量

本工作针对受乏燃料污染的环境土壤样品,研究了Pm的分离纯化方法,建立了~(147)Pm的分析流程,流程收率大于70%,对主要干扰核素的去污因子大于10~3。同时,通过~(147)Pm标准源对效率示踪法测量结果进行验证,测量值与推荐值相对偏差小于0.5%。将该方法应用于模拟样品分析,其结果与~(147)Nd测量推荐值的相对偏差小于2%。     

α核素肿瘤靶向治疗药物研究的进展与挑战

与目前常用于肿瘤内放射治疗研究的β核素相比,α核素具有射线能量高、射程短、放射生物学效应和细胞毒性作用强等特点,对散在性癌和微转移癌的内放射治疗具有良好的应用前景。本文介绍了近年来211 At、213Bi、212Bi、225Ac和223 Ra等α核素肿瘤靶向治疗研究的最新进展,并结合本课题组的工作对211 At肿瘤靶向治疗药物的研究现状进行重点评述。同时,对目前α核素肿瘤靶向治疗药物研究中面临的问题及临床应用前景进行分析与展望。