催化材料对病毒的吸附和灭活作用及对哺乳动物细胞的毒性

 提出了以吸附和催化原理灭活病毒的设想，旨在开发出对病毒有过滤、吸附及灭活作用的高效非特异性催化材料，应用于各种防护设施，有效控制非典型肺炎（SARS）的传播．采用与SARS病毒相似的副流感病毒作为模拟对象，进行了吸附及灭活该病毒的催化材料研究，并考察了催化材料对哺乳动物细胞的毒性．结果表明，病毒气溶胶的阻留及吸附结果与基于DNA吸附的色谱分析结果相一致；部分材料可以强烈地吸附病毒（100％），甚至在强烈振荡下并洗脱至第3次，病毒也不能脱附；一些材料不仅可以吸附病毒，而且强烈振荡后的洗脱液虽然表现出一定的血凝效价，但接种鸡胚后，病毒并不增殖，说明材料具有明显的催化病毒灭活性能；对细胞毒性极低的材料可以用在与人体接触的防护材料和设施中．筛选出的性能优异的催化材料，拟进一步考察其对SARS病毒的灭活作用．     

钙钛矿型氧化物负载纳米金属催化剂结构的动态调变及其催化氧化CO反应性能

研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高; X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,氧化处理能够提高载体表面Ag颗粒的分散度,而还原处理导致Ag颗粒的聚集,从而降低了催化氧化CO反应的活性.氧化-还原处理改变了担载Ag纳米粒子的尺寸并影响其CO氧化反应活性.与此相反,氧化物担载的Pt催化剂在还原处理后所表现出的CO氧化反应活性较氧化处理的高; 对比研究发现,氧化和还原处理后Pt纳米粒子的尺寸基本相同,但是氧化处理的样品中Pt表面物种以氧化态为主,而还原处理后Pt表面物种主要为金属态.Pt纳米粒子表面化学状态随氧化-还原处理的调变是导致表面催化活性差异的主要原因.     

CeO2对催化剂银物种及CO氧化性能的影响

采用共浸渍、不同分步浸渍的方法制备了8 wt% Ag/CeO2-SiO2催化剂,运用XRD、UV-Vis、BET等多种手段对催化剂的结构进行表征,考察了其对CO氧化的活性,并初步探讨了助剂CeO2对催化剂结构及活性物种的影响。实验结果表明,添加1 wt% CeO2的8 wt% Ag/SiO2催化剂表现出较好的低温CO催化活性,随后氢气预处理明显提高了催化剂的反应活性。XRD和UV-Vis谱图表明少量的CeO2（1 wt%）有利于金属银物种的形成,并且能够提高Ag粒子的稳定性,高温处理不易聚集。高CeO2负载量下的催化剂中银物种主要以银簇（ ）形式存在。     

Ag对Pd/CeO2催化剂上氧迁移的促进作用

Active migration and spillover of surface species on catalyst surface can be cri tical effects in catalytic processes. As a typical instance, the storage and rel ease of oxygen in the Pt-modified CeO2 catalysts were proposed to play a very important role in catalytic elimination of noxious pollutants［1］. It ha s been demonstrated that the active oxygen species transfer between Pt and CeO 2 under different conditions［2,3］. Numerous investigations on the proper ty of Pd in the catalysts have been carried out recently［4］. Compared wi th Pt, Pd has a strong interaction with CeO2 support. Silver is a unique eleme nt whose oxide can decompose thermally     

纳米银催化剂上CO氧化反应研究进展

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进展,从制备方法、载体、预处理、第二组分、其它气氛和催化反应机理等方面对Ag基催化剂上CO氧化反应进行了系统的讨论和总结.     

不同有机分子改性羟基磷灰石用于甲醛催化氧化

分别采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基硫酸钠(SDS)及柠檬酸钠(SC)对羟基磷灰石(HAP)进行了有机改性.柠檬酸钠改性的羟基磷灰石对甲醛催化氧化表现出最好的催化活性,在240℃实现了甲醛完全转化.通过X射线衍射、红外光谱、N2吸附-脱附、扫描电镜和热重/差重等手段对HAP结构进行了表征.结果表明,SC改性使得HAP比表面积和孔体积增加,孔径减小,更有利于吸附及传质,从而提高了其活性.此外,SC改性的HAP中羟基含量更多,更有利于甲醛与羟基之间发生相互作用,这是该样品活性提高的另一个原因.     

银负载量及反应气预处理对银催化剂上氢气中CO选择氧化反应的影响

 考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响．结果表明，O2转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高，CO氧化的选择性随着温度的降低而升高，低温下的选择性可达70％～80％．CO－TPR谱显示，产物CO2脱附量及脱附温度的次序与CO选择氧化活性有一致的对应关系．当反应气处理温度为300℃时，催化剂上CO氧化活性最高；随着反应气处理温度的继续升高，CO氧化活性及选择性反而降低．金属银的粒子尺寸随着银负载量的增加而增大；高温下反应气处理后，金属银粒子的尺寸明显减小．催化剂上CO氧化活性及选择性与银粒子的大小及催化剂的表面结构有关．     

Ag担载对TiO2光催化活性的影响

 采用光化学沉积法合成了Ag/TiO2光催化剂,以苯酚降解反应考察了光催化剂活性随Ag担载量的变化,用TEM观察了Ag在TiO2表面的分布与形貌,以漫反射紫外-可见光谱(DRS)分析了不同Ag担载量的光催化剂的光谱特征. 结果表明,适宜担载量的Ag可显著提高TiO2的光催化活性. TEM观察显示,Ag在TiO2表面形成纳米级团簇结构,随Ag担载量的增加,团簇尺寸增大. DRS分析表明,Ag的担载对TiO2紫外区域的光谱特征没有影响. 根据Ag团簇的能级随其几何尺寸的变化分析了Ag担载量的变化对TiO2光催化活性的影响机理.     

预处理条件对Ag/SBA-15催化剂上甲苯催化氧化反应性能的影响

甲苯是一种典型的挥发性有机污染物.近年来,催化氧化法是一种广泛使用并具有开发潜力的有效去除挥发性有机污染物的方法,而贵金属催化剂一直是首选.介孔二氧化硅材料SBA-15具有规则孔道和较高的比表面积因而在催化领域中具有较大的应用潜力.本课题组已对一系列的SBA-15负载的纳米银催化剂的制备和低温催化氧化性能进行了研究,本文则通过研究不同预处理处理气氛对Ag/SBA-15催化剂结构以及甲苯催化氧化性能的系统研究,获得纳米银催化剂结构与甲苯催化氧化性能间的构效关系,对新催化剂的结构优化以及甲苯催化净化的低温催化剂开发具有重要的科学意义.研究表明,处理气氛明显影响了银物种和氧物种的状态,进而影响了催化剂的催化活性,先氧气(500℃)后氢气(300℃)处理的O500-H300催化剂对甲苯的反应活性明显优于在500℃氧气处理样品O500及氢气处理样品H500.由X-射线衍射和O2-程序升温脱附(TPD)可知,氧气500 oC处理使催化剂上形成大颗粒银粒子和氧化银粒子,以及大量次表层氧物种.氢气处理使催化剂形成较大的银粒子,由于未经过氧气处理,该催化剂上并没有次表层氧的生成.先氧气处理再氢气处理后催化剂上形成高分散的小粒径银粒子以及次表层氧物种,这表明低温氢气处理可以降低银粒子的尺寸并使催化剂上的银粒子得到再分散,同时不会影响次表层氧物种的形成.从催化剂的甲苯吸附和TPD实验中看出,大尺寸银粒子对甲苯具有较强的吸附性能,从而有利于甲苯在低温的催化氧化,但是在高温反应中没有优势;小尺寸银粒子虽然对甲苯的吸附能力不强,但是对分子氧有较好的吸附作用,进而增强自身与甲苯的相互作用,而且也促进了分子氧的活化,预处理中形成的次表层氧有效增强了甲苯和银粒子的相互作用,因此,先氧气后氢气处理的O500-H300样品在反应中显示出最好的甲苯催化活性.