超声促进的H-ZSM-5分子筛催化环己烯水合反应

存间歇高压釜中考察了超声波作用下HZSM-5催化环己烯水合反应的反应特征,研究了超声波对于环己烯水合反应的超声效应.结果表明,功率为900W的超声波对于HZSM-5催化的环已烯水合反应具有最好的促进作用,一定反应条件下环已烯的转化率由6.1％提高到了8.6％,超声功率太低无法提供足够的空穴气泡,超声功率太高则会限制超声...     

气体喷射-气液旋流式冷氢箱的传质特性

开发了一种具有多重旋流结构的气体喷射-气液旋流式冷氢箱,并通过大型冷模实验对其进行传质性能测试。在气体喷射速度10～80 m·s^-1和液体进口速度0.2～0.7 m·s^-1条件下,采用氧吸收法测量了液相体积传质系数k_La,采用空气-Na₂SO₃溶液化学吸收法测量了相界接触面积a。结果表明:k_La和a均随气体喷射速度和液体进口速度增大而增大,其中受气体速度变化影响更为明显;由测定的传质参数数值可知新型冷氢箱传质效果较传统冷氢箱大幅提高,与机械输入设备处于相同量级,具有优异的气液混合性能。还采用量纲分析法对数据进行了归纳拟合,得到传质参数与气相Reynolds数、液相Weber数之间的关联式,可以较好地关联预测冷氢箱的传质性能。     

催化剂颗粒形状对甲烷水蒸气重整反应的影响及工业反应器模拟

甲烷水蒸气重整工艺是现阶段最主要的工业制氢技术,催化剂颗粒形状和反应器操作条件是影响重整反应器性能和产物组成的重要因素。首先从颗粒尺度研究催化剂形状对甲烷水蒸气重整反应的影响,在不同的反应温度和压力下,计算并比较了球形、柱形和环形催化剂的效率因子,其大小顺序为:柱形 < 球形 < 环形。其次,将反应器床层的质量、热量和动量传递与环形催化剂颗粒的扩散-反应方程相结合,建立了用于描述甲烷水蒸气重整工业反应器的一维轴向数学模型。计算并分析了反应器进口温度和压力对反应器床层的温度和压力分布、催化剂效率因子以及甲烷转化率和各组分浓度分布的影响,确定了适宜的工业反应器进口温度和压力,分别为773 K和3 MPa。     

新型抽吸型气-液分流式分布器的性能

开发了一种新型气 液分流式分布器,采用冷模实验装置考察了气体操作线速度和液体线速度分别在0~619 cm/s和018~044 cm/s范围时分布器安装高度差对液体分布的影响,并与工业上使用的泡罩式分布器对比。结果表明,由于气 液经由独立的通道,有着恒定的流通面积,气 液分流式分布器对塔板倾斜的敏感度较低,且随气速的增大不断减小;当气体线速度超过3 cm/s、气/液流量比大于10时,该分布器分布不均匀度可降至10%,接近均匀分布。采用计算流体力学软件模拟了单个分布器抽吸过程,得到各相体积分数和速度分布等值线等流场结构。     

Support Effects on Thiophene Hydrodesulfurization over Co-Mo-Ni/Al2O3 and Co-Mo-Ni/TiO2-Al2O3 Catalysts

A carbon-based sulfonated catalyst was prepared by direct sulfonation and carbonization （in moderate conditions：200 ＆#176;C, 12 h） of red liquor solids, a by-product of paper-making process. The prepared sulfonated cata-lyst （SC） had aromatic structure, composed of carbon enriched inner core, and oxygen-containing （SO3H, COOH, OH） groups enriched surface. The SO3H, COOH, OH groups amounted to 0.74 mmol·g^-1, 0.78 mmol·g^-1, 2.18 mmol·g^-1, respectively. The fresh SC showed much higher catalytic activity than that of the traditional solid acid catalysts （strong-acid 732 cation exchange resin, hydrogen type zeolite socony mobile-five （HZSM-5）, sulfated zir-conia） in esterification of oleic acid. SC was deactivated during the reactions, through the mechanisms of leaching of sulfonated species and formation of sulfonate esters. Two regeneration methods were developed, and the catalytic activity can be mostly regenerated by regeneration Method 1 and be fully regenerated by regeneration Method 2, respectively.     

CaO-Ca9Al6O18吸收剂的碳酸化反应动力学

以柠檬酸钙和硝酸铝为前体,采用湿法混合法制备了CaO质量分数为80%的CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂,并对其CO₂吸收性能进行了研究。结果表明,CaO-Ca₉Al₆O₁₈具有优异的CO₂吸收容量和长周期循环使用稳定性,经过50次循环使用后,其转化率仍保持在78%以上,远优于传统的CaO吸收剂。在500～700℃和CO₂分压为0.005～0.015 MPa条件下,研究了CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂的碳酸化反应动力学,分别采用离子反应模型和表观模型描述化学反应动力学控制阶段(快反应段)和产物层扩散阶段(慢反应段)。实验测得的吸收剂转化率与模型预测值吻合较好,快慢反应段的活化能分别为25.6、57.7 kJ·mol^-1。该动力学模型可准确模拟CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂在长周期循环使用条件下的碳酸化反应。     

内部部分润湿催化剂的动力学行为

The global reaction rate of benzene hydrogenation to cyclohexane accompanied by partial internal wetting of catalyst pellets was measured by a new method, which investigated both adsorption and chemical reaction. The adsorption investigation was used to establish a relationship between the extent of liquid filling of the catalyst and the bulk conditions while the chemical reaction investigation was to study the effect of partial internal wetting of the catalyst on the global reaction rate. It was shown that the extent of liquid filling in the catalyst interior showed a significant effect on the global rate, and the current state of the catalyst depended on the history, i.e. whether it was a liquid evaporation process or a vapor condensation process, and two steady states were found under certain circumstances. A mathematical model was developed, which took multicomponent diffusion, chemical reaction, pore size distribution of the catalyst and capillary condensation of condensable components in the catalyst pellet into consideration. The predicted values were in good agreement with the experimental data.     

苯加氢制环己烷的反应动力学研究进展

从化学反应原理、热力学平衡以及催化剂和催化机理等角度出发,详细介绍了苯加氢制环己烷的反应体系;分别就催化剂颗粒处于气相、液相和部分润湿状态下的反应动力学研究进行了概述,重点讨论了催化剂颗粒处于内部部分润湿状态下的反应动力学。     

环己烯水合制备环己醇反应条件的优化

以粉末状HZSM-5分子筛为催化剂考察了环己烯水合制备环己醇的反应,分析了SiO2与Al2O3物质的量比和粒径对分子筛催化性能的影响,优化了环己烯水合反应的工艺条件.实验结果表明,SiO2与Al2O3物质的量比为25的小粒径HZSM-5分子筛催化效果最好,环己烯水合反应的较佳工艺条件为反应温度120℃、催化剂与水质量比为30:100、水与环己烯两相体积比为1:2,在此条件下反应3 h,环己醇收率达到15.4%.     

电解液组成对CO_2电化学还原效率的影响

为了考察电解液组成(溶剂和支持电解质)对CO_2电还原效率的影响,以金属银为工作电极,在三电极电解槽中进行了恒电位电解及循环伏安扫描实验。结果表明:相比于二甲基甲酰胺(DMF)和甲醇,用乙腈作溶剂时产物CO法拉第效率最高;强酸作为阳极液支持电解质可以降低CO_2还原过电位并提高CO部分电流密度;离子液体作为阴极液支持电解质可以全面提高CO_2还原效率。研究不同离子液体的催化行为,发现离子液体中阳离子部分对CO部分电流密度的影响比阴离子的影响更明显,进一步证实了咪唑阳离子对还原CO_2起主要催化作用。