nMnOx·HZSM-5催化正丁烷裂解增产乙烯丙烯性能研究

采用等体积浸渍法制备nMnO_x·HZSM-5 系列催化剂,用XRD 、NH₃-TPD 、Py-IR 、BET 和SEM 等表征催化剂物相结构和表面性质。在固定床微型反应装置中,对nMnO_x·HZSM-5催化剂进行正丁烷裂解性能评价。结果表明,活性组分Mn借助固相反应以MnO_x 簇形式定位于HZSM-5 分子筛的直形和Z形孔道交叉处,并与其骨架氧结合形成nMnO_x·HZSM-5单相复合体,引起分子筛骨架收缩,晶胞参数及晶胞体积减小;nMnO_x·HZSM-5 催化剂样品总酸量和强酸中心酸量随活性组分Mn用量的增大逐渐减小,B酸/L酸逐渐下降;在反应温度625 ℃和空速5 600 h^-1条件下,Mn质量分数0.5%制备的nMnO_x·HZSM-5-0.5催化剂催化正丁烷裂解反应,正丁烷转化率为76.26%,略低于HZSM-5 分子筛,但乙烯和丙烯收率分别为13.68%和18.93%,分别提高 0.76 个百分点和 1.09 个百分点,表现出较好的增产乙烯和丙烯效果。     

nMoO_x·USY加氢脱硫性能的研究

以柠檬酸络合法和等体积浸渍法制备了不同Mo含量的nMoO_x·USY单相复合体催化剂,并在自制的高压微反装置上,以二苯并噻吩/正癸烷溶液为模型反应物评价了nMoO_x·USY单相复合体催化剂的加氢脱硫活性。采用XRD,BET,SEM,NH_3-TPD等方法对催化剂试样的物相结构、表面形貌、比表面积、孔体积、平均孔径、表面酸性等进行了表征。表征结果显示,Mo物种借助固相反应以MoO_x簇的形式进入并定位于USY分子筛体相笼中形成nMoO_x·USY单相复合体,引起USY分子筛晶胞收缩,晶胞参数减小,比表面积下降,弱酸中心占比增多,强酸中心占比减少,总酸量增多。实验结果表明,在反应压力4.0 MPa、液态空速20 h~(-1)、氢油体积比600∶1的条件下,试样nMoO_x·USY-8的加氢脱硫转化率最高,分别达到71.78%,96.18%,99.39%;nMoO_x·USY催化剂的二苯并噻吩脱硫反应主要以加氢脱硫途径进行。