Ag/AgCl-LaCO3OH纳米棒可见光催化净化NO的性能增强及反应机理

采用化学沉淀法制备三元Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒光催化剂.将Ag/AgCl引入LaCO_3OH(LCO)纳米棒后,可同时实现光吸收范围紫外光区拓展至可见光吸收和光生载流子的高效分离.可见光照射下,金属Ag单质等离子共振(SPR)效应诱导电荷-空穴有效分离,使其热电子传输至LCO样品缺陷能级.随后表面O_2捕获光生电子产生超氧自由基·O_2-,该自由基对氧化NO过程起主导作用.空穴可以迁移至AgCl表面与Cl~-相互作用转化Cl~0,直接参与氧化NO后再还原为Cl~-, Cl~-再与Ag~+结合生成AgCl,有效避免了AgCl的光腐蚀.优化过后的Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒复合材料的可见光净化NO去除率高达54.0%,远高于纯的LCO(3.1%)和Ag/AgCl(8.0%)的可见光催化性能.利用原位红外光谱实时动态监测Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化氧化NO的反应过程,结合自由基捕获结果,从分子层面揭示其反应机理,并提出Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化性能增强机制.本研究结果对等离子体基半导体复合材料光催化反应机理及环境净化应用提供新的认识.     

二氧化钛光催化剂载体研究进展

纳米TiO2是理想的光催化材料;综述了用溶胶凝胶法将TiO2负载于不同载体后的孔隙大小、催化活性、重复使用效率;重点介绍了各类载体、负载型TiO2的研究现状,分析目前负载型TiO2存在的问题以及所面临的难题。     

MgAl-LDH强化Bi单质等离子体光催化性能的机制

通过液相超声辅助组装的方式将铋纳米球(Bi-NPs)均匀负载于层状氢氧化镁铝(MgAl-LDH)纳米片上,成功合成Bi@MgAl-LDH复合光催化剂.该催化剂在光照射下,可通过Bi单质等离子体效应连续高效氧化空气中ppb(十亿体积气体中所含污染物体积)浓度量级的NO(去除效率可稳定在56%).采用X射线衍射仪(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)和紫外可见漫反射光谱(UV-visDRS)等手段对催化剂物相、形貌、化学组成和光学性质进行了表征分析,结合电子顺磁共振(ESR)氧化自由基捕获实验并采用原位红外光谱技术对光催化氧化NO过程进行动态监测发现,虽然MgAl-LDH作为载体没有与Bi球形成异质结结构,但其表面富含丰富的氢氧根离子,能与Bi球上光激发产生的空穴快速结合,形成·OH自由基;而光生空穴的快速消耗又能降低其与光生电子的复合,增强光电分离,促进超氧自由基形成,通过这两方面的协同作用增强了Bi球对NO的光催化氧化效果.更重要的是,LDH具有独特的水分子记忆效应,在光催化过程中被消耗的氢氧根离子可通过吸附空气中水分而不断补充,促使催化活性的稳定高效.本文的研究结果为Bi单质基等离子体直接光催化降解气相污染物性能强化提供了新的策略,同时对光催化反应机制的研究提出了新的思路.     

环境光催化剂改性及应用研究进展

碳酸氧铋和石墨型碳化氮(g-C_3N_4)作为近年报道的新型光催化材料受到研究者的广泛关注,介绍了碳酸氧铋和g-C_3N_4两种光催化剂的制备及改性方法;归纳了非金属元素掺杂碳酸氧铋、碳酸氧铋复合光催化剂、金属表面沉积碳酸氧铋材料的研究;总结了近年g-C_3N_4形貌调控,g-C_3N_4复合光催化剂,g-C_3N_4掺杂改性的研究;阐述了碳酸氧铋和g-C_3N_4光催化材料的发展趋势。     

Bi单质/BiPO_4等离子体可见光催化净化NO的反应机理

通过化学沉淀法制备出六方相BiPO_4,再经过Na BH_4还原在BiPO_4表面负载Bi单质,制备出Bi单质/BiPO_4复合光催化剂,并将其应用于空气中低浓度NO的净化.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和电子自旋共振(ESR)等表征手段对催化剂微观结构进行表征分析.利用原位红外光谱技术对催化剂可见光催化氧化NO的反应过程进行实时动态监测分析,结合ESR对自由基的捕获结果,提出了其反应机理.研究结果表明,单质Bi的表面等离子体效应促进了BiPO_4对可见光的吸收和光生电荷的分离.密度泛函理论(DFT)计算表明,氧缺陷的存在使得在磷酸铋的价带和导带之间形成了中间能级,有利于价带电子的跃迁.电子结构计算结果表明,单质Bi还充当储存和转移BiPO_4导带上电子的媒介,光生载流子的产生和迅速转移使得光生电子-空穴对复合率降低.通过Bi单质的等离子体效应使BiPO_4转化为可见光响应的高性能光催化剂.本文对于Bi单质基等离子体光催化的研究和气相光催化反应机理的认识提供了新的方法.     

旋转声源延迟时间方程求解的数值研究

为提高气动噪声时域数值算法的计算速度,针对亚音速匀速圆周运动的点声源,将延迟时间方程的求解问题转化为求抛物线与余弦曲线的交点,转化后的方程形式简洁并且数值计算效率更高.使用分段二次函数对延迟时间方程中的余弦函数进行替换,得到一种新的高精度迭代初值计算方法,并分别采用Newton迭代和Halley迭代算法求解延迟时间方程.研究表明:相对于通常的固定初值给定法,所提出的分段二次近似迭代初值计算方法可以减少约20％的计算时间,且Halley迭代算法具有较好的计算效率和收敛特性.     

Ga-O双功能位点促进高选择性光催化甲烷直接转化制甲醇

光催化甲烷(CH₄)直接转化制甲醇(CH₃OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH₃OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga₂O₃光催化材料(α-Ga₂O₃和β-Ga₂O₃),并对其光催化CH₄直接转化制CH₃OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga₂O₃和β-Ga₂O₃表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga₂O₃,α-Ga₂O₃的光催化性能更优:反应2 h后,其CH₄转化率达4.5%,CH₃O...     

环境科学与工程研究生培养质量保障体系建立探析

针对我校环境科学与工程研究生教育当前面临的主要问题,建议优化研究生生源、完善导师制度、强化培养管理并为研究生提供良好的物质保证,为环境科学与工程研究生培养质量保障体系的建立提供有效途径。     

PEMFC边框密封结构的仿真与优化

质子交换膜燃料电池的边框一般通过黏结剂黏接在质子交换膜上，在保护质子交换膜的同时，还起到密封作用。燃料电池长期工作在复杂的环境下，边框和黏结剂的性能均会发生疲劳衰减，导致被剥离或破坏，进而影响燃料电池的气密性。因此，以边框和黏结剂的搭接试件为对象，结合内聚力模型和有限元软件设计了多种边框结构，研究了新结构对黏结性能的影响。结果表明：在低弹性模量的边框表面做三角形或梯形的凸形结构，将有效提升黏结结构的分离位移，但对于高弹性模量的边框，新结构反而会降低黏结性能；此外，优化结构的尺寸、形状对搭接模型黏结性能也有影响，当凸三角形底边长为1.5 mm时，搭接模型有最好的黏结性能。