基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/10⁴km²)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.     

前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h（MDA8）浓度上升主要由 人为排放变化主导,平均每年贡献0.7 μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2 μg·m^-3·a^-1;人为排放变化对珠三角秋季臭氧的影响主要集中在珠三角中心地区的佛山和广州南部、珠三角 下风向区域的珠海和江门北部及肇庆东部,整体主要由本地人为排放主导,但在2006—2012年主要受外部人为排放变化影响,平均每年贡献0.9 μg·m^-3,而在2013年后主要受本地人为排放变化影响,平均每年贡献0.6 μg·m^-3;其中,本地人为排放影响主要集中在珠三角中心地区, 外部人为排放影响主要集中在珠三角上风向和下风向区域.     

珠三角典型城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估研究

评估大气污染减排措施的成效能为空气质量改善政策制定和优化提供科学指导,但大多减排措施评估研究采用敏感性分析方法进行量化,计算效率低且无法考虑不同减排措施之间的相互影响.另外,现有研究大多关注区域减排措施评估,很少针对城市尺度进行评估.基于此,本研究结合基于模式的PSAT源解析技术提出了一种相对较为高效的城市大气污染减排措施的PM_2.5改善评估方法,并以珠三角典型城市为例,定量评估了肇庆市2014—2016年期间实施的16项减排措施对PM_2.5污染的影响.结果发现,肇庆市近年来的本地减排措施有效降低了SO₂、PM_2.5、PM₁₀、NO_x、NH₃和VOCs排放,降幅分别达到25%、14%、13%、11%、9%和4%.根据模型评估,在2016年气象条件下,2014—2016年期间减排措施使肇庆市本地生成PM_2.5浓度下降了16.0%,其中,对浓度下降贡献最为明显的污染源为工业源和生物质燃烧源,关键措施是以煤炭品质提升为代表的燃煤管控和以焚烧区划定为代表的生物质露天焚烧管控,使肇庆本地PM_2.5浓度分别下降了7.2%和2.4%.农牧源、扬尘源和道路移动源等其他源的减排措施也对PM_2.5浓度改善有一定的贡献,但这些源贡献无法抑制活动水平增长带来的排放和贡献浓度的增长,表明这些源仍存在较大的减排潜力,是下一阶段肇庆市PM_2.5防治的重点对象.本研究的评估方法证实了减排措施的有效性,同时也为未来城市空气质量改善提供了科学依据和技术支撑.     

珠三角空气质量模拟关键不确定性来源识别

由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO₂、NO_x、VOCs和NH₃）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明：SO₂、NO₂和O₃模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物（NO_x和VOCs）排放是O₃模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O₃模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O₃模拟;在白天,NO_x和VOCs排放不确定性对O₃峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O₃模拟准确性.不同于O₃,SO₂、NO₂模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO₂和NO₂的模拟效果.