太原市大气降尘化学组分及来源的粒径分布

2019年11月～2020年12月,从太原市8个监测站点采集的大气降尘样品,进行化学组分和粒径分析,研究了降尘化学组分及降尘来源的粒径分布特征.研究结果表明:首先,太原市降尘的粒径大小受地理位置影响显著,呈现南部粒径大,北部粒径小的特点,且呈现秋冬季粒径偏大的季节特点,这与太原市降尘污染源的时空分布有关.此外,不同粒径大小降尘的化学组分存在明显的时空差异,尤其是OC、SO₄^2-和无机元素Ca、Si和Fe等组分.源解析结果表明城市扬尘源对太原市各粒径大小降尘样品的贡献均较高(33.7%～37.5%).同时,建筑尘源(21.8%～31.6%)和钢铁工业源(5.1%～18.1%)对中粒径和粗粒径降尘具有显著贡献,燃煤源对细粒径降尘的影响也不可忽视(14.1%～22.6%).     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km²·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km²·30d)和10.6t/(km²·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.