不同载体负载Pd双功能催化剂制备及其液相甲醇催化一步合成甲酸甲酯

以γ-Al_2O_3、ZrO_2、Bentonite(膨润土)、MIL-53(Al)和MIL-53(Fe)为载体,采用浸渍法制备负载Pd双功能催化剂,利用XRD、BET和NH3-TPD等表征催化剂结构,在微型高压反应器中评价催化剂的液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯的反应性能,考察反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,不同载体负载Pd催化剂未观察到Pd的XRD特征峰,表明催化剂表面的Pd是高分散状态。不同载体负载Pd催化剂的比表面积、酸强度和酸量差别较大,并且酸强度和酸量对甲醇转化率和产物选择性有较大影响。具有较多中强酸的2%Pd/Bentonite、2%Pd/MIL-53(Al)和2%Pd/MIL-53(Fe)催化剂比中强酸较少的2%Pd/γ-Al_2O_3和2%Pd/ZrO_2催化剂具有更高的甲醇转化率和甲酸甲酯选择性。2%Pd/Bentonite催化剂在每摩尔甲醇Pd用量为0. 030 mmol、反应温度150℃、O_2压力2 MPa和反应时间5 h条件下,液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯反应中,甲醇转化率56. 08%,甲酸甲酯选择性55. 85%。     

乙醇催化氧化、缩合和酯化反应的研究进展

乙醇是一种重要的基础化工产品,随着生物乙醇和煤制乙醇的大规模发展,乙醇的过剩问题越来越严重,因此,将乙醇催化转化为高附加值化学品具有重要意义。乙醇经催化氧化制乙醛、乙酸,经催化脱氢-缩合制乙缩醛,经催化脱氢-酯化制乙酸乙酯等催化反应过程,不仅可以消化日益增多的乙醇产能,提高乙醇附加值,而且有效地延伸了乙醇产业链,并带来巨大的社会效益和经济效益。对近年来乙醇经催化氧化制乙醛、乙酸,经催化加氢-缩合制乙缩醛,经催化脱氢-酯化制乙酸乙酯等催化反应的催化剂体系、反应工艺和反应机理等方面的研究进展进行归纳、总结和评述,并对研究工作的发展趋势进行展望。