甘露醇-硝酸铝溶液燃烧法制备γ-Al_2O_3纳米粉体

以九水硝酸铝,甘露醇和氨水的混合溶液作为前驱体溶液,采用溶液-燃烧法直接焙烧一步合成纳米γ-Al2O3。利用XRD、TEM和N2吸附-脱附等方法对最终形成的氧化铝进行了表征。结果表明,九水硝酸铝与甘露醇物质的量之比为26:15,前驱体溶液的p H值为4,焙烧温度为800℃,焙烧时间为4 h,在此条件下,可制备出蓬松且晶粒尺寸在4~6 nm之间的γ-Al2O3纳米粉体。     

棒状γ-氧化铝的合成及其负载NiMo催化剂的加氢脱金属性能

以γ-氧化铝粉末及碳酸氢铵为原料,采用水热技术,成功制备棒状γ-氧化铝载体,并以此氧化铝为载体制备NiMo/γ-氧化铝加氢脱金属催化剂。应用X射线衍射、扫描电子显微镜、N2吸附-脱附、H2-程序升温脱附、拉曼光谱、原位CO吸附等技术表征氧化铝载体及加氢脱金属催化剂的结构与性质。研究发现,当γ-氧化铝粉末与碳酸氢铵质量比为1:1.75、温度为140 ℃时,合成的棒状γ-氧化铝颗粒长为0.5~3 μm、直径为50~100 nm,以该氧化铝为原料制备的γ-氧化铝载体比表面积为276 m2/g、孔体积为0.79 mL/g。与常规氧化铝载体相比,以棒状γ-氧化铝为载体制备的NiMo/γ-氧化铝加氢脱金属催化剂更易于还原,催化剂中Ni-Mo-S活性位数量较多。在体积空速为1.0 h-1、反应温度为380 ℃、氢油体积比为800、氢分压为15.7 MPa的条件下,金属杂质脱除率可达59.8%。     

磷对加氢脱金属催化剂催化性能及结构的影响

以Ni和Mo为活性组分,采用浸渍法制备加氢脱金属(HDM)催化剂。以沙中常压渣油(常渣)为原料对催化剂性能进行评价,并采用红外光谱(IR)、氮气吸附测试仪(BET)、拉曼光谱、透射电镜(TEM)等对催化剂进行表征,研究磷对MoNi/Al_2O_3催化剂反应性能及结构的影响。结果表明:与未添加磷催化剂相比,加入磷后催化剂的孔容由0.68 mL/g降到0.64 mL/g,可几孔径由20 nm降到18 nm,比表面积变化较小;H_2程序升温还原(H_2-TPR)中低温还原峰温变化不明显,含磷催化剂的高温还原峰峰温增加约124℃;随着磷含量增加,催化剂中八面体钼的相对含量增加,催化剂活性相的平均片层数由2.2层增至6.4层,平均长度由6.75 nm增到10.51 nm,脱金属和脱硫活性先提高后降低。     

滤压式电解槽间接电氧化处理污染物的过程模拟

以含氨溶液模拟氨氮废水,根据其在氯离子存在下的间接电氧化的反应机理,运用物料平衡原理和法拉第电解定律,结合对滤压式电解槽传质系数的测定,建立了滤压式电解槽间接电氧化的数学模型。实验结果表明,所建立的滤压式电解槽间接电氧化数学模型能够较准确地反映滤压式电解槽中氨氮的间接电氧化降解行为。氨氮降解速率与电流密度和流速有关,在氯离子浓度满足氨氮降解需要的前提下,氨氮浓度与电解时间成线性关系,与氨氮初始浓度无关。     

γ-氧化铝表面性质与晶面特性关系研究

以AlCl3·6H2O为铝源,NaOH为沉淀剂,通过控制n(OH-)∶n(Al3+)比例,采用水热合成法制得棒状及片状γ-Al2O3纳米粒子。应用红外光谱、X射线衍射、透射电镜等手段研究了两种氧化铝表面性质与晶面特性。结果表明:棒状氧化铝表面以{100}晶面族为主,片状氧化铝表面以{110}晶面族为主。棒状氧化铝表面有两种类型的羟基,分别属于(110)晶面HO-μ2-AlⅥ和(100)晶面HO-μ3-AlⅥ。片状氧化铝表面有4种类型的羟基,分别属于(111)晶面HO-μ3-AlⅥ、HO-μ2-AlⅥ和(110)晶面HO-μ2-AlⅥ和HO-μ3-AlⅥ。两种氧化铝表面以L酸为主,B酸含量较低,片状氧化铝表面L酸量约为棒状氧化铝表面L酸量1.5倍。这两种氧化铝表面性质的区别是由于两种氧化铝表面晶面特性不同而引起表面配位不饱和铝离子的类型和数量不同造成的。     

CoMoP/γ-Al_2O_3催化剂微观结构形成过程的研究

采用HRTEM、XRD、LRS研究不同金属含量CoMoP/γ-Al_2O_3催化剂。结果表明,硫化钼层数和尺寸与氧化态催化剂中金属的赋存状态有直接相关性。金属含量较低时,随金属含量增加,氧化态催化剂中金属颗粒尺寸和硫化态催化剂中硫化钼层数和尺寸均逐渐增加。金属含量较高时,氧化态催化剂中出现大颗粒的含钼氧化物,硫化态催化剂硫化钼层数和尺寸随金属含量增加变化不明显。     

几何结构对滤压式电解槽内部传质的影响

Effect of configuration （structure of electrode, interelectrode gap, positions of inlet and outlet, volume of the cell and additional nets） on mass transfer characteristic of a filter-press type electrochemical cell has been studied. The mass transfer coefficients on the electrodes were obtained by using the well-known technique based on the determination of limiting diffusion current. It is found that mass transfer coefficients with mesh electrode are greater than that of with plate electrode. Mass transfer coefficient is decreased with interelectrode gap. While interelectrode gap achieved a certain value （7 ram）, mass transfer coefficient is steady, no more declining. Mass transfer characteristic for different positions of inlet and outlet are different and dimensionless number groups correlated equations are obtained by experiment. Mass transfer characteristic is the best when inlet located on the top and outlet on the bottom of the cell respectively. While magnified the volume of the cell to eight times, mass transfer characteristic changes little. Mass transfer characteristic without nets is lower than that of with additional nets in the exit region, but higher than that of with additional nets in the entry region.     

高岭土负载晶化NaY分子筛空间分辨分析

本文使用GPU计算单元基于聚类分析数学方法处理高岭土、NaY分子筛以及负载晶化NaY分子筛的透射电镜(TEM)图像。将所提取的几类图像的灰度数据信息,分别进行归一化、相关矩阵计算及特征分解、特征值和特征向量的提取以及灰度值向量的二维投影等过程处理,进而对高岭土负载晶化NaY分子筛进行空间分辨分析,并对高岭土负载晶化NaY分子筛空间各类基质可能的富集区域进行标示和分析。同时,基于分辨分析的结果,对高岭土负载晶化NaY分子筛的空间组构及表面的吸附扩散行为进行讨论,该分辨方法对于石油炼制领域广泛使用的复合共生分子筛或其它复合催化材料体系的分辨也有较大意义。同时,也采用了单晶衍射、电子能谱分析、表面面扫描以及频率响应等辅助分析方法对空间分辨分析的结果进行进一步的支持和论证。     

大孔γ-氧化铝的制备及其表征

以Al Cl3·6H2O为铝源、碳酸铵为沉淀剂、无水乙醇为溶剂,采用水热法制备了纳米γ-Al2O3。考察了CO32-与Al3+的摩尔比(RAl)和无水乙醇用量(Val)对γ-Al2O3形貌和孔结构的影响。并利用XRD、SEM、TEM、TG-DSC、N2吸附-脱附、吡啶吸附FTIR等手段对试样进行表征。实验结果表明,RAl和Val对γ-Al2O3的形貌和孔结构均有较大影响,当RAl=2、Val=50 m L时,合成了具有高结晶度、高纯度,且具有规整条状形貌的大孔γ-Al2O3;大孔γ-Al2O3的表面积高达273 m2/g、孔体积高达0.94 cm3/g、孔径集中分布在15~80 nm;大孔γ-Al2O3表面总酸量为0.255 mmol/g、中强酸为0.096 mmol/g,未出现强酸分布。