一次还原气氛对还原-氧化-还原预处理Co/SiO_2催化剂费托合成反应性能的影响

采用X射线衍射、元素分析、透射电子显微镜、Raman光谱、热重分析和H_2-程序升温还原等方法研究了一次还原气氛(H_2、CO、合成气、先H_2后CO、先CO后H_2)对还原-氧化预处理Co/SiO_2催化剂结构的影响,并考察了再经H_2二次还原后催化剂的费托合成反应性能。表征结果显示,一次还原气氛为H_2或先H_2后CO时,催化剂的活性相主要是面心立方钴,后者积碳严重;一次还原气氛为CO、先CO后H_2或合成气时,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶,前两者有积碳生成。费托合成反应结果表明,一次还原气氛分别为H_2、CO和合成气时,催化剂活性相近;一次还原气氛为先CO后H_2时,CO转化率最高(67.55%);一次还原气氛为H_2时,甲烷选择性最低(7.49%)。     

载体制备方法对Co/TiO_2/SiO_2催化剂结构及费托合成反应性能的影响

分别采用浸渍法、沉淀法、醇盐水解法、水解回流法制备TiO2/SiO2复合氧化物,采用等体积浸渍法制备费托合成Co/TiO2/SiO2催化剂。通过XRD、Raman、FT-IR、TPR等表征手段考察载体制备方法对催化剂结构的影响,通过费托合成反应考察载体制备方法对催化剂反应性能的影响。实验结果表明,载体中TiO2的引入,调整了钴与SiO2之间的相互作用,使钴物种实现了适宜的还原度与分散度,进而提高了催化剂的费托合成反应活性,降低了甲烷的选择性并提高了C5+烃的选择性。     

浸渍溶液pH值对Co/SBA-15催化剂F-T合成反应催化性能的影响

以SBA-15分子筛为载体,利用硝酸和氨水调节浸渍液的pH值,采用等体积浸渍法制得Co/SBA-15催化剂,结合XRD、TPR和XPS等表征手段,考察了浸渍溶液pH值对催化剂物化性质和催化性能的影响.结果表明.浸渍溶液pH值大于SBA-15的等电点时有利于活性组分Co在载体表面的分散,促进了Co与载体之间的相互作用,降低了Co物种的还原度,使催化活性降低,甲烷选择性增大;浸渍溶液pH值小于载体的等电点时削弱了Co与载体之间的相互作用,提高了Co物种的还原度,进而提高催化剂对F-T合成反应的催化活性和C5+选择性.     

草酸酯催化加氢制乙二醇研究进展

合成气经草酸酯催化加氢法是制备乙二醇工艺中最具有竞争力的新工艺。它以草酸酯的合成和加氢为核心,实现合成气到乙二醇的生产过程。重点论述了国内在草酸酯加氢制乙二醇催化剂领域的研究进展,以及乙二醇产业的工程化现状。     

甲醇选择氧化一步法制甲缩醛催化体系研究进展

介绍了甲醇选择氧化一步法制甲缩醛的反应机理,研究了甲醇选择氧化一步法制甲缩醛催化体系的进展情况,详述了贵金属、杂多酸、钒基及其他催化体系.指出甲醇在催化剂作用下选择氧化一步法制甲缩醛工艺流程短,有利于降低生产成本,极具应用前景.最后对甲醇催化氧化一步法制甲缩醛提出了一些建议.     

亚硝酸甲酯羰基化合成草酸二甲酯废旧催化剂Pd/α-Al2O3中Pd的提取

采用HCl+H₂O₂混合溶液浸泡废旧催化剂Pd/α-Al₂O₃,滤掉氧化铝球颗粒,加入氨水沉淀滤液中Pd之外的微量杂质并过滤,在滤液中加入丁基钠黄药,形成Pd化合物沉淀,过滤,100 ℃烘干,350 ℃焙烧,生成PdO,纯度99.541%,再用H₂或CO在≥700 ℃下还原,得到纯Pd。该方法成本低,相对于王水法更环保、高效,Pd回收率>99.99%。     

CO气相偶联合成草酸二甲酯Pd/α-Al2O3催化剂失活与再利用

作为合成气制乙二醇关键步骤之一,CO与亚硝酸甲酯合成草酸二甲酯备受关注。综述了近年来CO气相偶联合成草酸二甲酯Pd/α-Al₂O₃催化剂失活与再利用研究进展,探讨催化剂再利用工艺存在的问题,指出应根据在工业应用中出现的问题对Pd/α-Al₂O₃催化剂进行失活研究,在此基础上开发针对性的再生工艺;钯催化剂回收方面萃取法和吸附法逐渐成为研究重点,高效、低耗、短流程绿色工艺的开发是失活钯催化剂再利用的发展方向。     

费托合成钴基催化剂预处理研究进展

介绍了近年来钴基催化剂在费托合成反应中预处理方面的研究进展。重点评述了预处理气氛、预处理温度以及还原-氧化-还原预处理手段对负载型钴基催化剂结构以及费托合成反应活性的影响,并对今后催化剂的研究提出了一些建议。     

以椰壳碳为载体的碳化钼催化剂在NO2转化制NO反应中的应用

为改善活性炭(AC)负载Mo₂C基催化剂还原NO₂制NO的反应性能，考察硝酸、氨水和双氧水处理后的活性炭对Mo₂C/AC结构及反应性能的影响。采用N2物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线衍射等对催化剂进行表征。结果表明：催化剂含氧官能团丰富，Mo₂C均匀分散，比表面积和孔容比AC0(未预处理AC)小。Mo₂C/AC2比表面积和微孔孔容最大，含氧官能团少，有利于Mo₂C分散、NO₂吸附和还原。3种催化剂在100～400℃转化率随着温度的升高先上升后下降，在250℃时转化率大小关系为：Mo₂C/AC2 (80.8%)>Mo₂C/AC3 (75.9%)>Mo₂C/AC1 (55.2%)。