纳米零价铁材料对放射性核素的去除及机理研究进展

随着人类社会的发展，放射性铀矿的开采和使用越来越多，环境面临着越来越严重的放射性污染问题。从生物和环境的角度来看，有效地清除环境中的放射性核素是核能利用过程中最重要的问题之一。纳米零价铁（nanoscale zero valent iron, nZVI）具有较大的比表面积和较高的活性位点，能显著提高放射性污染物的修复效率。本综述的目的是展示nZVI基材料对放射性核素的高效去除能力和环境修复作用。简介了常用的nZVI基材料（表面改性或多孔材料支撑的nZVI材料）及其对放射性核素的去除效果和相互作用机制（如吸附和氧化还原）。最后，对nZVI材料的应用和挑战给出个人见解。本综述有助于为高效去除放射性核素的nZVI材料的设计指明方向，为放射性核素的高效处理处置提供新材料。     

粉煤灰衍生介孔硅钙材料吸附去除Co(Ⅱ)及放射性过渡金属离子性能研究

针对含低水平放射性过渡金属离子废水的处理需求,本工作以Co(Ⅱ)为代表,研究了粉煤灰衍生介孔硅钙材料对Co(Ⅱ)的吸附去除性能。研究结果表明,高铝粉煤灰“预脱硅-碱石灰烧结提铝”工艺在预脱硅阶段产生的硅钙材料副产品,以水化硅酸钙（C-S-H(Ⅰ)）（钙硅原子摩尔比n(Ca)/n(Si)=0.98～1.00）为主要矿相,属于具有高比表面积（733 m²/g）且孔隙发达的介孔材料,同时,其具有良好的酸碱缓冲性能（pH=2～10）以及一定的阳离子交换性能（Ca²⁺/H⁺）。介孔硅钙材料在35～60℃对Co(Ⅱ)吸附容量最高可达209~296 mg/g,整个过程符合Langmuir单分子层化学吸附,为吸热反应,吸附可在3 h内快速达到平衡,吸附机理主要为离子交换（占84.5%）。而对实际核电站大修废水的吸附试验结果表明,对其中的放射性Co(Ⅱ)去除率大于98.6%,并且其他放射性过渡金属离子也得到去除。在当前放射性核素的水泥固化处置中,介孔硅钙材料不仅与水泥有较高的相容性从而实现放射性核素的高效稳定化,同时还可替代部分水泥从而实现固化产物的减量化,具有较好的环境和经济效益,因此,该介孔硅钙材料在放射性废水核素去除方面具有较大的资源化应用潜力。     

用于放射性核素吸附分离的有机多孔材料研究进展

在核能的开发利用过程中会不可避免地向环境系统释放放射性核素，对核能发展及环境安全造成压力。放射性污染介质的净化修复是核环境安全和核能可持续发展所关注的重要方面，也是人与自然和谐共生的重要前提。近年来，有机多孔材料由于稳定性好、比表面积大、易于进行结构调控和功能化等优点，作为一类新型吸附材料在环境放射性污染治理领域展现出巨大的潜能。本文介绍近年来有机多孔材料在放射性核素分离领域的研究进展，并从计算机辅助设计和实际应用两方面，讨论有机多孔材料在放射性核素吸附分离方面的机遇与挑战，以期为我国开发高效的放射性污染控制方法和工艺提供参考。     

新型纳米分离材料HOPO-SAMMS关键中间体的合成

在放射性废物的处理处置中，核废物的最小化在国际上一直是极具挑战性的问题。新兴的纳米材料为制备高效提取、浓集锕系元素和其它放射性核素的材料提供了广阔前景。可高效吸附锕系元素的HOPO-SAMMS（在纳米孔硅胶上进行分子自组装而形成羟基吡啶酮单层）纳米材料是热门研究课题。这种材料的主要优点如下：     

放射性惰性气体分离与分离材料研究进展

放射性惰性气体氙（¹³³Xe）、氪（⁸⁵Kr）与氩（³⁷Ar）是重要的气体裂变产物，主要产生于核电站反应堆、地下核试验、乏燃料后处理等人类核活动中。放射性惰性气体的快速高效分离、分析与检测在核军控核查、核环境监控、核燃料循环等领域中均有重要意义。利用固体多孔吸附材料在室温环境下从复杂环境气氛中选择性地将目标放射性惰性气体高效吸附分离出来是目前最简单与高效的方法。近些年发展的金属有机框架材料、多孔有机框架材料、多孔有机聚合物等新型多孔材料在惰性气体Xe与Kr的分离上已经展现出优异的性能与良好的应用前景。本文系统性地综述了放射性惰性气体（Xe、Kr、Ar）分离与分离材料的研究进展，并对未来研究趋势进行了展望。     

71 中微子探测器材料中^40K的加速器质谱测定

太阳中微子、宇宙暗物质以及稀有粒子的探测是国际上重要研究课题。实验中，探测器材料以及探测器屏蔽材料内存在的^40K以及U、Th系列等放射性核素产生的放射性严重地影响对中微子以及暗物质的测量。本工作首次采用加速器质谱方法测量中微子探测器材料（CsI和液体闪烁体）中^40K的含量。     

核电站含硼水中溶硅去除工艺的研究

国内外压水堆核电机组普遍存在放射性硼酸溶液中可溶性硅含量高的问题。可溶性硅可与部分金属离子形成硅酸盐，其在燃料包壳表面容易沉淀从而影响包壳的传热，危及机组的安全。目前国内核电行业还没有有效去除放射性硼酸溶液中可溶性硅的方法，本工艺是在国内的首次应用。该工艺基于特种膜技术去除核电站放射性硼酸溶液中可溶性硅，可在不引入杂质情况下高效地进行硼硅分离（硼酸回收率达99.5%以上），放射性废液产生量仅为0.14%，工艺通用性强，可应用于存在硼酸溶液中可溶性硅高问题的不同类型核电机组。     

纳米零价铁去除溶液中U(Ⅵ)的还原动力学研究

采用液相还原法制备纳米零价铁（nZVI）,用来去除溶液中的U(Ⅵ),讨论了溶液pH值、nZVI质量浓度、接触反应时间和温度对去除效果的影响,并从nZVI对U(Ⅵ)的还原角度探讨了还原动力学规律。研究结果表明：nZVI对溶液中的U(Ⅵ)有很好的去除效果,其去除过程包括还原沉淀和吸附,其中还原过程符合准一级还原动力学模型;溶液pH值对去除效果有明显的影响,在溶液pH值为5.0时,去除率达到最大值96.27%。温度对去除效果有一定的影响,表观速率常数k_obs随反应温度的升高而增大,还原速率与反应温度的关系符合Arrhenius定律,反应活化能E_a为16.54 kJ/mol,低于一般化学反应的活化能（60～250 kJ/mol）,表明该反应较易进行。     

纳米材料和纳米技术在核废料处理中的应用研究进展

核废料的妥善处理和安全处置是世界各国关注的热点和焦点。近年来,寻求环境友好的污染物高效修复材料逐步成为各国环境科学领域研究的热点。随着环境分子科学的迅速发展,被誉为"21世纪最有应用价值材料"的纳米材料在环境污染治理中的应用越来越受到重视,纳米材料比表面积大,反应活性高,可促进多种界面反应,如对重金属离子及放射性核素的界面吸附及增强氧化-还原反应等,有望在重金属离子及放射性核素等污染治理中发挥重要作用。本文综述了国内外纳米金属材料、纳米金属氧化物材料、碳纳米材料与碳纳米材料复合物以及其他纳米材料在核废料处理中的应用研究进展,探讨了该研究领域的不足,展望了其研究前景,以期为该领域的进一步深入研究拓展新的思路。     

席夫碱型阳离子共价有机聚合物对99TcO-4化学替代物ReO-4的高效吸附分离

高锝酸根（TcO^-₄）的裂变产额高、环境迁移能力强、半衰期长，高效分离去除TcO^-₄在放射性环境治理和乏燃料后处理过程中具有重要意义。然而目前只有少数材料可以从水溶液体系中吸附TcO^-₄，研发动力学快和耐酸性的吸附材料仍然具有挑战。为此，通过席夫碱反应合成了两种阳离子共价有机聚合物材料（BPA-TAB-Cl和BPA-TAE-Cl）吸附ReO^-₄（TcO^-₄的非放射性类似物）。两种材料均具有超快的吸附动力学，几乎可以定量地在20 s内去除溶液中的ReO^-₄。即使在pH=2溶液中，材料的吸附能力也没有受到明显影响。在溶液中NO^-₃浓度超过ReO^-₄浓度100倍的情况下，两种材料也可以分别去除84%和79%的ReO^-₄，显示出优异的吸附选择性。在四次吸附-解吸循环之后，两种材料的吸附能力几乎没有变化。最后，吸附机理证实阴离子交换后两种材料中均存在ReO^-₄。结果表明，利用共价有机聚合物去除放射性污染物具有广阔前景。     

功能纳米材料用于含铀废水的净化处理

含铀废水的净化是核环境安全和核能可持续发展所关注的重要领域，近年来，开发环境友好的高效净化修复材料成为环境放射化学领域研究的热点。纳米材料因比表面积大、反应活性强、易于功能化等特点，在环境放射性污染治理领域展现出巨大的潜能。本文综述了近年国内外用于含铀废水净化处理的功能纳米材料，包括磁性纳米材料、金属有机骨架材料、纳米零价铁材料、纳米纤维、碳纳米材料、纳米介孔材料和二维层状纳米材料，归纳总结了不同材料的优势和局限性，展望了功能纳米材料用于含铀废水治理的应用前景，以期为我国深入开展放射性污染物的控制治理研究提供参考。     

氧化石墨烯材料对水溶液中放射性元素的吸附去除研究进展

作为一种高效的新型吸附材料，氧化石墨烯由于具有巨大的比表面积和丰富的含氧官能团等特性，在放射性元素的吸附去除中展现出巨大的应用潜力。本文主要介绍了氧化石墨烯及其复合材料的结构性质与制备方法，并对其在水溶液中吸附去除放射性元素铀、钍、铕的研究进行了综述，通过表面改性或与其它功能性材料复合可显著提高对放射性元素的吸附去除性能，并对吸附机理进行了总结，最后展望了今后的研究方向并提出了建议。     

固相萃取α能谱法快速测定环境样品中铀放射性核素

为了对环境中放射性污染水平进行有效监测,需要对环境样品中铀放射性核素进行分析。本实验采用浓硝酸溶液加热浸取样品中的铀,UTEVA树脂对铀进行吸附并用稀盐酸溶液进行解吸,有机物TTA萃取制成α测量源,通过示踪剂铀-232的计数来校正铀(铀-234、铀-235和铀-238)的化学回收率。本方法实现了对环境样品中铀放射性核素的快速分析,同时进行了条件实验,确定了最佳测量条件:浸取液为8.0 mol/L硝酸溶液,解吸液为0.01 mol/L盐酸溶液,示踪剂用量为180 mBq。结果表明,当样品用量为0.5 g,测量时间100000 s时,该方法的最小可探测活度浓度为0.13 Bq/kg,满足环境样品中铀放射性核素的分析要求。     

微生物还原放射性核素研究进展

微生物还原放射性核素的研究近年来得到了较为广泛的关注,因为这种生物转化作用将在修复受放射性核素污染环境方面发挥重要作用.本文重点介绍了利用微生物还原作用治理放射性核素污染方面的最新研究进展,主要包括U(Ⅵ)、Np(Ⅴ)和Tc(Ⅶ)的微生物还原;讨论了微生物还原放射性核素的可能作用机理;评价了这种生物转化作用对环境的影响以及在受污染环境的生物修复中的可能应用.     

福岛核事故场外环境修复综述及启示

概述了日本福岛核事故后放射性物质的释放和沉积情况。归纳综述了日本福岛核事故后场外环境修复的方针、环境修复法规、环境修复计划以及环境修复的进展和现状。最后提出了我国今后在核事故发生后对于场外放射性环境修复过程中需要关注和探讨的问题。     

青岛市地表天然放射性水平及其主控因素特征

通过对青岛市1 500 km2范围内大密度土壤放射性核素(238U、232Th和40K)和地表γ辐射测量,系统深入地研究了其放射性特征、分布规律及其影响因素.结果表明,青岛市土壤中核素232Th和40K的放射性比活度偏高,而2388U偏低.地表γ辐射吸收剂量率(平均值91.87 nGy· h-1)略高于全国和世界平均值,研究发现地表93.14％的γ辐射来自地面放射性核素238U、232Th和40K的γ辐射,其中232Th和40K的贡献占81.21％,是主要的贡献者.地质背景是影响地面γ辐射吸收剂量率的主要因素,燕山期各类花岗岩是导致青岛市区—王哥庄一带γ辐射吸收剂量率偏高的主要原因;同时环境因素(路面材料、地貌景观)对地表γ辐射吸收剂量率也存在一定影响.虽然研究区的γ辐射吸收剂量率较高,但其年有效剂量(0.56 mSv)远低于公众照射年剂量当量限值1.0 mSv,人居环境基本不受影响.     

GOLDSIM models of long-term radiation impact of conditionally cleared radioactive material

Management of waste materials from the decommissioning of nuclear installations offers opportunities for optimization. Large amounts of waste materials with low contents of various radionuclides could be recycled to save financial resources or repository capacity. The increase of the share of recycled materials compared to the current practice could be accomplished by applying the conditional clearance concept. Conditional clearance, as up to now is an unproven theoretical concept, demands utilization of the cleared material for the previously defined purpose (e.g., building construction). Safety studies needed for realization of this practice have to prove that conditionally cleared material will not cause radiation impact exceeding levels prescribed in health and safety regulations. Safety studies assess radiation impact during all manipulations with low level radioactive material (e.g., melting, component manufacturing, building of construction, etc.) as well as its impact on inhabitants living near the construction built using conditionally cleared material.The article is focused on modeling and calculation of long-term radiation impact on inhabitants living near the constructions. Models (scenarios) of various building applications were simulated using GOLDSIM software with Radionuclide Transport Module. Scenarios were selected according to information from the civil engineering business to cover the types of buildings most suitable for application of conditionally cleared material. The results of the calculations showed that conditional clearance represents no significant safety issue in the long-term. Calculated individual effective doses received by inhabitants did not exceed the given dose constraint (10 μSv/year) in case of any scenario evaluated. Detailed and transparent studies of the long-term impact of conditionally cleared materials are important especially for winning of public acceptance.     

建筑材料和土壤中氡的析出

土壤和建筑材料的氡析出是使环境空气遭受氡污染的主要原因。就室内空气中的氡而言,建筑材料和建筑物下面土壤的贡献达80%左右。土壤和建材的氡析出能力直接与其镭含量相关,镭经放射性衰变生成的氡,一部分进入颗粒间隙的流体中,成为可以自由扩散的氡。本文根据 Fick定律和 Darcy 定律对几种情况下的氡传输进行了计算,建立了氡析出率与有关参数的定量关系。这些计算将告诉和启示我们,在估计或测量建材和土壤的氡析出率时应该考虑哪些因素;对需要采取防护措施的地方,哪些措施是可供选择的。