放射性废物泥浆中~(90)Sr,~(137)Cs和~(239,240)Pu的化学形态分析

采用连接提取法和平行提取法分析了放射性废物泥浆中^90Sr,^137Cs和^239,240Pu的化学形态。实验结果表明,^90Sr主要以碳酸盐键合态和有面物键合态存在,^137Cs主要以残渣态存在,^239,240Pu主要以有机物键合态和残渣态存在。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

秦山核电基地外围~(90)Sr、~(137)Cs公众摄入量估算及内照射剂量评价

90Sr和137Cs是核电站环境监测中受关注的两种重要核素。本文采用一种食物链转移剂量估算模式和中国参考人及浙江(省)人食品消费量等参数,结合秦山核电基地外围环境放射性水平监测数据,计算了秦山核电基地外围90Sr和137Cs的公众食入摄入量及内照射剂量。结果表明,90Sr、137Cs摄入量的主要食物来源为米及其制品、蔬菜以及水产品,且90Sr所致公众年平均待积有效剂量为2.5μSv,明显高于137Cs的剂量贡献(0.36μSv)。本文仅以秦山核电基地作为例子,介绍评价方法。实际上,秦山核电基地外围环境介质中90Sr和137Cs的含量水平与运行前的本底调查结果比较没有改变。     

Sr、Cs和Pu在高庙子膨润土上的吸附行为研究

正~(90)Sr、~(137)Cs和~(239)Pu是高放废物深地质处置研究中需要考虑的关键核素。由于地下水的侵入和浸蚀,高放玻璃固化体中的部分~(90)Sr、~(137)Cs和~(239)Pu会被浸出并进入到地下水,在工程屏障材料(高庙子膨润土)中迁移。~(90)Sr、~(137)Cs和~(239)Pu     

田湾核电站生物中~(137)Cs和~(90)Sr水平及公众内照射剂量评估

对田湾核电站1、2号机组周围15种生物中~(137)Cs、~(90)Sr放射性水平进行监测,并对所致的内照射剂量进行估算。结果表明:生物中~(137)Cs、~(90)Sr活度浓度范围分别为0.008~0.208 Bq/kg和0.007~1.010 Bq/kg。依据测定的数据,估算出核电站周围由膳食摄入~(137)Cs、~(90)Sr所致公众年待积有效剂量为:0.67μSv,其中贡献相对较大的是粮食和蔬菜。     

加扎韦特(阿尔及利亚)海洋沉积物中的钚同位素、~(137)Cs、~(90)Sr和天然放射性

在阿尔及利亚西海岸的小海湾加扎韦特采集了不同粒度的海洋表层沉积物样品,并对其进行了研究,以测量α、β和γ放射性。本次研究的目的是探测放射性污染。使用把γ能谱、放射性化学分离和α能谱、β计数相结合的方法,测定了样品中大部分有意义的天然放射性同位素(~(210)Po、~(210)Pb、~(220)Ra等)的活度。天然放射性核素示出相对高的活度。这些样品的分析得出一些人工放射性核素可测量的量,即~(238)Pu(0.02～0.05Bq/kg灰分),~(239+240)Pu(为0.3～0.6Bq/kg灰分),~(137)Cs(6.9～8.5Bq/kg灰分)和~(90)Sr(1.4～7.4Bq/Kg灰分)。所获得的~(238)Pu与~(230+240)Pu及~(137)Cs与~(239+240)Pu的浓度比证明,该人工放射性主要归因于核试验沉降物。     

农作物食用部分中~(90)Sr、~(137)Cs含量的早期预报——对~(90)Sr、~(137)Cs具有高浓集力植物的筛选

研究了春麦、水稻、大豆、蔬菜等9种农作物由土壤中从幼苗期至收获期吸收~(90)Sr、~(137)Cs的特性。9种作物在全生育期中,叶片单位干重~(90)Sr含量的变化大致可分为两种类型:一是基本保持同一水平;另一是随着作物的不断生长到收获期达最大值。~(90)Sr、~(137)Cs在植物地上部分主要分布在叶片中,果实、种子含量较少,在叶片中~(90)Sr的含量由老叶向幼嫩叶片递减,~(137)Cs则相反,由老叶向幼嫩叶片递增。最后认为由植物生长早期叶片中放射性含量预报收获时可食部分中放射性含量是可行的。文中还报道了生长在秦山核电厂地区土壤,及北京地区土壤上18个科169种植物对~(90)Sr及~(137)Cs具有高浓集力筛选试验的结果。     

农作物食用部分中~(90)Sr、~(137)Cs含量的早期预报——对~(90)Sr、~(137)Cs具有高浓集力植物的筛选

研究了春麦、水稻、大豆、蔬菜等9种农作物由土壤中从幼苗期至收获期吸收~(90)Sr、~(137)Cs 的特性。9种作物在全生育期中,叶片单位干重~(90)Sr含量的变化大致可分为两种类型:一是基本保持同一水平;另一是随着作物的不断生长到收获期达最大值。~(90)Sr、~(137)Cs在植物地上部分主要分布在叶片中,果实、种子含量较少,在叶片中~(90)Sr的含量由老叶向幼嫩叶片递减,     

波罗的海东南部~(137)Cs和~(90)Sr的行为规律性

切尔诺贝利核电站事故后,经检测,在波罗的海的海水中人工放射性核素~(137)Cs浓度显著增高。但~(90)Sr浓度变化不大。于1986～1997年期间调研了波罗的海东南部海水中~(137)Cs浓度的变化,显示出的“自净”(指天然衰变、向北海转移、沉淀、内陆河水入海后稀释等)率非常缓慢。1996年海水中~(137)Cs的平均浓度几乎与1986年核事故发生后立即测量的浓度相同。~(137)Cs和~(90)Sr浓度的测量大体上显示了它们均匀地分布在波罗的海东南区域。然     

长白山区土壤中~(90)Sr、~(239+240)Pu纵向分布研究

研究了~(90)Sr、~(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中~(90)Sr、~(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中~(90)Sr、~(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,~(239+240)Pu活度浓度迅速减少,~(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中~(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而~(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。     

从高放废液中除去(回收)~(137)Cs和~(90)Sr

在较早的方法的基础上,结合最近几年进展的情况,从沉淀、离子交换和溶剂萃取3个方面综述了从高放废液中除去(回收)~(137)Cs和~(90)Sr的方法,并进行了讨论.     

芦苇和茶叶样品中锶-90和铯-137分析方法的比对

本文报道了有9个实验室参加的芦苇和茶叶样品中锶-90和铯-137分析比对的结果。比对结果表明,各实验室芦苇中锶-90和茶叶中铯-137的分析结果可比性良好,遵从正态分布规律;少数实验室芦苇中铯-137的分析结果偏低;茶叶中锶-90的分析结果可比性差。本文讨论了分析结果差异的原因,估计了样品中锶-90和铯-137含量的95%置信区间。     

土壤中^90Sr和生物灰中^137Cs测量比对

介绍了浙江省辐射环境监测站组织实施的2009年全国辐射环境监测系统土壤中^90Sr和生物灰中^137Cs测量比对情况及其结果分析。比对结果表明,90%的测量值为满意结果,5%的测量值为有问题结果,5%的测量值为离群值。通过此次比对,基本上了解了全国辐射环境监测系统土壤中^90Sr和生物灰中^137Cs测量水平,为今后进一步开展系统内的质保工作提供了依据。     

水中锶-90和铯-137分析方法的比对

本文报道了有11个实验室参加的水中锶-90和铯-137分析方法比对的结果,还叙述了供比对用的三种水样的制备和比对的程序。比对结果。各实验室对参考水样中锶-90和铯-137分析结果的总平均值分别为(5.24±0.28)×10~(11)Ci/kg 和(1.05±0.08)×10~(-10)Ci/kg,与参考值5.24×10~(-11)Ci/kg 和1.03×10~(-10)Ci/kg 很接近。用统一发放的标准溶液和各实验室的原刻度源刻度β计数器,所得结果的准确度无显著性差异,但前者比后者的精密度好一些。通过单总体 t检验和 X~2检验表明,有些实验室可能存在系统误差,或者对偶然误差估计偏低。     

效率示踪—液闪法测定后处理厂中^99Tc

研究了萃取－液闪技术快速测定９９Ｔｃ的方法。用环己酮作萃取剂，在Ｈ２ＳＯ４介质下从水相中选择性萃取Ｔｃ，使Ｔｃ与样品中的Ｕ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｅｕ、Ｓｒ、Ｃｓ、Ｒｕ、Ｉ等干扰元素分离，９９Ｔｃ的萃取率大于９８％，对干扰元素的分离系数大于１０４。对３０％ＴＢＰ－煤油有机相样品，可用Ｈ２Ｏ反萃后转成Ｈ２ＳＯ４介质。萃取后的有机相直接加入闪烁液中测量，以效率示踪法确定测量效率，得到９９Ｔｃ活度。本方法可用于后处理工艺或废液样品中９９Ｔｃ的测定。     

裂变放射性核素^90Sr、^137Cs分离的研究进展

对近年来裂片核素^90Sr、^137Cs的分离技术如沉淀法、萃取法、无机离子交换法等研究的进展进行评述，同时展望了可能潜在的高放废物（液）处理技术路线。对汽液矿化处理^90Sr、^137Cs废液做了简单介绍。新型高效萃取剂冠醚（DtBuCH18C6）和杯冠芳烃（BOBCalixC6）对^90Sr和^137Cs离子有比较好的选择性；绿色萃取技术如离子液体萃取技术、超临界流体萃取技术也在^90Sr、^137Cs萃取分离中得到应用。晶态钛硅酸盐（CST）和金属硫化物（KMS-1）在碱性条件下对^137Cs和^90Sr有比较高的选择性。汽液矿化处理能将含有^90Sr、^137Cs的低放废液转化成稳定的硅铝酸矿物。虽然理论上能有效地将^90Sr和^137Cs从高放废液中分离出来，但是高放乏燃料的最终处置技术还有待进一步探索。     

~(60)Co.~(85)Sr和~(137)Cs在黄土包气带中迁移的模拟实验

从野外试验场用专门研制的原状土柱采样装置采得未扰动土柱 ,以60 Co、85Sr和 13 7Cs三种核素为示踪剂 ,在人工喷淋条件下研究核素在土柱中的迁移行为。采用直接测量和解体测量两种方法测定了核素在土柱中的垂向浓度分布。实验结果表明 ,在日均喷淋强度为 7.96 mm/d的喷淋条件下 ,近一年时间内 85Sr浓度峰在实验土柱中的下移距离 ,按直接测量和解体测量分别约为 6 .0和 8.0 cm;60 Co和 13 7Cs浓度峰基本仍在原位。此结果与野外现场核素迁移示踪试验结果基本一致     

Performance of a buried radioactive high level waste (HLW) glass after 24 years

A radioactive high level waste glass was made in 1980 with Savannah River Site (SRS) Tank 15 waste. This glass was buried in a lysimeter in the SRS burial ground for 24 years. Lysimeter leachate data was available for the first 8 years. The glass was exhumed in 2004. The glass was predicted to be very durable and laboratory tests confirmed this. Scanning electron microscopy of the glass burial surface showed no significant glass alteration consistent with results of other laboratory and field tests. Radionuclide profiling for alpha, beta, and ¹³⁷Cs indicated that Pu was not enriched in the soil while ¹³⁷Cs and ⁹⁰Sr were enriched in the first few centimeters surrounding the glass. Lysimeter leachate data indicated that ⁹⁰Sr and ¹³⁷Cs leaching from the glass was diffusion controlled.     

~(90)Y在不同材料器壁上的吸附性能

用HDEHP萃取法从高放废液中提取了90Sr,对137Cs的去污因子约为800。以90Sr-90Y为示踪剂,在不同pH条件下对90Y在聚丙烯、聚乙烯、玻璃等材料管壁上的吸附进行了研究。结果表明,在pH=0~10范围内,3种材料的管壁吸附90Y的变化趋势基本一致。当pH3时,90Y在3种材料上基本不吸附;当pH3时,90Y在3种材料上均有较大的吸附,且在玻璃上的吸附远大于在聚丙烯和聚乙烯上的吸附;对于聚丙烯和聚乙烯2种材料,当pH7时,90Y在聚丙烯上的吸附大于在聚乙烯上的;pH7时,情况相反。根据实验结果,在90Sr-90Y的实验中,应尽量选用聚丙烯或聚乙烯作为容器,且溶液的pH值应小于3。     

Estimation of Total Amounts of Anthropogenic Radionuclides in the Japan Sea

We estimated the total amounts of anthropogenic radionuclides, consisting of ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, and ^239+240 Pu, in the Japan Sea for the first time based on experimental data on their concentrations in seawater and seabed sediment. The radionuclide inventories in seawater and seabed sediment at each sampling site varied depending on the water depth, with total inventories for ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, and ^239+240Pu in the range of 0.52–2.8 kBq m^?2, 0.64--4.1 kBqm^?2, and 27-122Bqm^?2, respectively. Based on the relationship between the inventories and the water depths, the total amounts in the Japan Sea were estimated to be about 1:2 ± 0:4PBq for ⁹⁰Sr, 1:8 ± 0:7PBq for ¹³⁷Cs, and 69 ± 14TBq for ^239+240Pu, respectively; the amount ratio, ⁹⁰Sr:¹³⁷Cs:^239+240Pu, was 1.0:1.6:0.059. The amounts of ⁹⁰Sr and ¹³⁷Cs in the Japan Sea were in balance with those supplied from global fallout, whereas the amount of ^239+240Pu exceeded that supplied by fallout by nearly 40%. These results suggest a preferential accumulation of the plutonium isotopes. The data used in this study were obtained through a wide-area research project, named the “Japan Sea expeditions (phase I),” covering the Japanese and Russian exclusive economic zones.