AP1000核电厂放射性废液复用与排放研究

AP1000核电厂的放射性废液的复用与排放是水资源管理部门所关心的重要内容之一。对AP1000核电厂放射性废液的几种复用方案从技术可行性、经济合理性和工艺可靠性三个角度进行了研究,重点研究了反应堆冷却剂流出液、地面疏水和设备疏水、洗手废液、化学废液四类放射性废液的特性,包括废液产生量、放射性活度浓度、氚浓度等与废液复用潜在用户化学和容积控制系统、乏燃料池冷却系统用水关键指标的匹配程度。结果表明,反应堆冷却剂流出液、洗手废液和化学废液不具备复用可行性,建议处理后排放;地面疏水和设备疏水具备复用至乏燃料池冷却系统的可行性,建议经过处理后,复用做乏燃料池蒸发补给水。采用该复用方案后,单机组放射性废液排放量减少了1 660 m3/a,占放射性废液产生总量的55%,对实现内陆核电厂放射性废液"近零排放"具有重要意义。     

称量法测定高放废液总蒸残物,总氧化物和密度

建立了称量法以测定高放废液总蒸残物、总氧化物和密度。定量移取高放废液原始样品于古英盘中,小心转入微型马弗炉。先于≤100℃下加热除去湿成水。接着升温至180℃除去结晶水,再于700℃灼烧。分别称重并计算总蒸残物和总氧化物。方法精密度(RSD)优于3%。定量取高放废液原始样品于称量瓶中称量,计算高放废液密度。方法精密度优于1%。     

时间分辨荧光法测定高放废液中的铀

采用时间分辨荧光法分析了高放废液中的铀含量。在2～3mol/L HNO3介质中,高放废液经30%TBP-加氢煤油(OK)萃取除去裂变产物和大量盐分后,用盐析剂4mol/L NaNO3-2mol/L HNO3洗涤有机相,最后用w=5%(NH4)2CO3溶液作为反萃剂反萃有机相中的铀,反萃水相在微量铀分析仪上测定铀含量。方法重加回收率为95%～101%,精密度低于2%。该方法已用于乏燃料后处理中间试验厂高放废液、中和池水样铀的测定,还有望用于含盐量高、组成复杂的其他样品(如环境样品等)铀含量的分析。     

福岛事故废液滞留和循环处理进程分析

日本福岛事故后,东京电力公司利用福岛第一核电厂原有的反应堆厂房、汽轮机厂房、高温焚烧厂房、工艺主厂房以及新设置的废液净化处理装置和废液贮槽,在现场建立了事故后废液滞留和循环处理系统,基本实现了事故废液的贮存、净化和循环利用。自2011年6月29日开始,东京电力公司约以周为间隔实时发布现场废液积存量/处理状况报告。本文统计了2011年6月29日—2014年1月8日期间先后发布的132份状况报告中有关现场各相关厂房和贮槽内废液积存量的数据,分析了福岛事故后废液滞留和循环处理进程,研究了福岛事故后建立的废液滞留和循环处理系统的组成、功能和运行特点及将其应用于废液滞留和循环处理中的经验与不足,并提出了关于事故后废液包容滞留的若干建议,为我国开展核电厂事故废液包容滞留措施研究提供借鉴。     

含氨放射性废水吹脱法除氨研究

采用吹脱除氨工艺,对高温气冷堆燃料元件二氧化铀核芯颗粒生产中产生的含氨工艺放射性废液进行了除氨处理研究。分析了废水pH、加碱量、加热和吹脱时间等因素对吹脱除氨效果的影响,于80℃、吹脱3 h后,废液的除氨效率可超过95%。对除氨后的废液体系进行了阴离子交换树脂吸附铀的静态实验,结果表明,树脂对铀吸附容量较未除氨时有明显提高。     

乏燃料后处理厂核材料衡算仿真

为优化乏燃料后处理设施的核材料衡算,寻找核材料衡算不平衡差（MUF）的主要因素,采用基于数值模拟的系统仿真方法,以核材料衡算视角构建乏燃料后处理设施核材料衡算仿真模型。改变模型工艺参数仿真不同规模的后处理设施中各环节核材料的流通量,然后以正态分布随机变量模拟各铀钚衡算测量点的随机误差,将这些带有随机特征的测量值叠加相应测量的系统误差作为核材料的仿真测量值。仿真计算结果表明,1AF中Pu、U含量测量的系统误差的方差分别占整体MUF方差的50%、40%以上,是主要误差来源。1AF的体积测量误差较小,占比MUF方差小于15%。废液中U和Pu含量很低,U和Pu含量测量的误差分别为10%和30%,对MUF方差影响不大,占比MUF方差分别小于3%和1%,废液的体积测量误差较小,占比MUF方差小于1%。U和Pu产品测量误差的方差占比MUF方差界于1AF和废液的测量之间,不是MUF误差的主要来源。     

模拟含硼废液制粉及盐粉造粒技术研究

对模拟含硼废液制粉及盐粉造粒技术进行了研究,包括废液制粉、盐粉直接造粒、废液加氢氧化钙预处理、预处理后废液的制粉和盐粉造粒以及废液与氢氧化钙反应的条件试验等。结果表明,原始盐粉可以成功造粒,但其抗浸泡性能不满足要求。在条件试验推荐的工艺操作参数下(Ca/B摩尔比0.50,反应温度75℃,反应时间60 min),加氢氧化钙预处理后的废液仍然可以制粉,且制得的盐粉造粒后,粉粒的抗水浸泡性能能满足后续固化要求。     

用“干罐法”控制和监测高放废液玻璃固化罐内液位

高放废液的安全处置问题是发展核能工业必须解决的问题之一,目前认为较好的办法是将这种废液固化成玻璃后永久贮存。玻璃固化的工艺方法很多,其中设备简单、操作容易、需远距离维修少的方法是罐式法。 罐式法的主要工艺设备是固化罐。高放废液与玻璃形成剂在罐内蒸发、煅烧、高温化学     

模拟高放废液固化玻璃在罐内熔制及浇注试验

一、前言在核燃料后处理过程中99%以上的裂变产物留在“共去污循环”的萃残液内。目前这类高放废液均贮存在不锈钢大罐中。由于高放废液中一些核素的半衰期很长,而不锈钢大罐的使用寿命远不如其中某些核素的半衰期长,所以大罐贮存只能作为高放废液处置的暂时或中间途径。二十多年来,各国对此进行了大量的研究工作。到目前为止,普遍认为将高放废液转化为具有化学稳定性和辐照稳定性好的玻璃体,然后再将此玻璃体或用作γ辐照     

高放废液化学成分分析

概述了高放废液中25种阳离子、5种阴离子以及总蒸残物、总氧化物、密度和游离酸的分析方法。对核燃料后处理高放废液进行取样分析,其主要化学成分采用两种以上不同原理的方法作对比测定,结果相互符合情况良好,为高放废液处理处置研究设计,提供了完整、准确的基础数据。     

XT-ADS Windowless spallation target thermohydraulic design & experimental setup

The objective of the European 6th framework Integrated Project (IP) EUROTRANS (EUROpean Research Programme for the TRANSmutation of High Level Nuclear Waste in an Accelerator Driven System) is to demonstrate the feasibility of transmutation of high level nuclear waste using subcritical Accelerator Driven Systems (ADS). The spallation target represents the most challenging new component in an ADS since it is the component coupling the accelerator and the nuclear core and is subjected to very high thermal load in a high radiation field. In this document the thermal hydraulic activities which led to reliable design rules for a windowless target are presented and the status of the heavy liquid metal target mock-up experiment at the KArlsruhe Liquid metal LAboratory (KALLA) are reported.     

用TRPO从高放废液中去除锕系元素的研究──微型离心萃取器串级冷实验

采用微型离心萃取器进行了ＴＲＰＯ流程从模拟高放废液中去除锕系元素的冷实验。实验中用Ｎｄ代替Ａｍ，Ｚｒ代替Ｎｐ、Ｐｕ，在模拟高放废液稀释３倍、酸度为１．０ｍｏｌ／ｌ时，采用１２级萃取、４级洗涤能有效地去除模拟高放废液中９９．９％以上的Ｎｄ、Ｚｒ，满足了冷实验要求，并且萃取中不出现三相，可以使萃入的Ｆｅ洗下６０％，避免大量Ｆｅ进入后续流程。采用硝酸、草酸分别反萃Ｎｄ和Ｚｒ，使Ｎｄ和Ｚｒ分成二组，交叉污染很小。文中给出了硝酸、Ｎｄ、Ｚｒ等在各级的浓度剖面和它们在各物流中的分布。     

基于MC方法的高放废液玻璃固化厂屏蔽窗辐射屏蔽性能设计研究

屏蔽窗是高放废液玻璃固化厂重要的观察设备,安装在热室与操作廊之间的混凝土墙体内,起辐射防护和气密通风隔离作用.为确保厂房运行人员所受的照射剂量控制在电离辐射防护标准的限值内,需要对屏蔽窗的辐射屏蔽性能进行优化设计.本文使用MCNP蒙卡模拟程序,对硼玻璃和铅玻璃两种屏蔽窗进行辐射屏蔽性能的蒙卡模拟研究,计算出能保障运行操...     

模拟高放废液玻璃固化体的偏硼酸锂熔融法

一、引言随着核能的发展,人们愈来愈关注放射性废物处理工艺的安全问题。对高放废液常采用玻璃固化的处理方法。玻璃固化工艺的研究需要分析化学方面提供玻璃固化体的成份数据,作为评价其性能的重要依据。     

Continuous separation of molybdenum and zirconium from simulated high-level liquid waste with a Taylor–Couette contactor

Reprocessing of spent nuclear fuels generates high-level liquid waste (HLLW) which undergoes vitrification into borosilicate glass before final geological disposal. To ensure the quality of the glass, control of the concentration of chemical species such as molybdenum (Mo), which has an adverse impact on the vitrification process, is critical. Also, zirconium (Zr) can cause crud in washing process and Zr-93 is a long-lived fission product needed to be separated. In this study, a liquid–liquid countercurrent centrifugal contactor with Taylor–Couette flow (TC contactor) was applied to practical multi-species cases. Continuous separation of Mo and Zr from a simulated HLLW with bis(2-ethylhexyl) phosphoric acid (HDEHP) as extractant has been performed. Among a variety of metals in simulated HLLW, Mo, Zr, Y, and Fe are extractable, Mo and Zr were separated from HLLW by equilibrium, and Fe/Y separation was achieved by the effect of non-equilibrium state in TC contactor. Addition of tributyl phosphate could improve extraction of Mo. This study has expanded the scope of the TC contactor to multi-species separation processes.     

模拟含锶废物铁磷酸盐玻璃固化体的化学稳定性

针对我国高放废液全分离流程中产出的锶废物组成特点,设计了用铁磷酸盐玻璃固化锶废物的配方。用红外光谱（IR）研究了玻璃固化体的结构,用Product Consistency Test(PCT）试验方法研究了玻璃固化体的化学稳定性。研究表明,在所选的配方组成范围内,所熔制的玻璃固化体均有较好的化学稳定性。当配料中模拟含锶废物的含量为24～28%(wt)、FeO3的含量大于24%(wt)、O/P（氧磷摩尔比）为3.5～3.6时,玻璃固化体的化学稳定性最好。     

Co-extraction of strontium and cesium from simulated high-level liquid waste (HLLW) by calixcrown and crown ether

The co-extraction performance of Sr and Cs from simulated high-level liquid waste (HLLW) was studied. The extraction solvent consists of 0.1 mol/L dicyclohexano-18-crown-6 (DCH18C-6) and 0.025 mol/L 25,27-bis (isopropoxy) calix[4]-26,28-crown-6 (iPr-C[4]C-6) in n-octanol as a diluent. Testing included the extraction performance of Sr and Cs in nitric acid and in the simulated HLLW medium, and the countercurrent cascade tests. The countercurrent cascade tests included 10 stages for Sr and Cs co-extraction, 2 stages for scrubbing and 8 stages for Sr and Cs co-stripping, or 2 stages for the supplementary extraction of Cs, 4 stages for stripping Sr and 8 stages for stripping Cs were carried out on a miniature centrifugal contactor set. The removal efficiencies of Sr and Cs in the simulated HLLW were 99.0% and 99.9%, respectively, and Sr and Cs could be co-stripped together completely or individually stripped by two stripping sections. Thus, the above extractants could be used to achieve the efficiency required for co-extracting Sr and Cs from HLLW. This process is simpler than the original extracting processes of Sr and Cs.     

分光光度法测定高放废液中的稀土总量

采用冠醚-杯冠-正辛醇萃取剂在适宜酸度条件下萃取高放废液中的锶、铯，萃余水相调节酸度后，用三正辛基氧化磷（TOPO）-环己烷将铀、钚、钍等萃入有机相，萃余水相在一定酸度条件下，可以采用偶氮氯膦mA与稀土元素直接显色，进而采用分光光度法测定其稀土总量。对冠醚-杯冠-正辛醇萃取剂萃取高放废液中的⁹⁰Sr和¹³⁷Cs进行了条件实验，确定了TOPO萃取不影响稀土元素测定的实验条件，对偶氮氯膦mA显色测定稀土元素的显色条件进行了研究，最终建立了此分析方法。结果表明，在4.5 mol/L硝酸体系中，冠醚-杯冠-正辛醇萃取剂可以萃取高放废液中的⁹⁰Sr和¹³⁷Cs，而不影响稀土元素的测定。在0～10 mg/L范围、670 nm处，偶氮氯膦mA与稀土元素显色，吸光度与稀土元素的质量呈线性关系。采用此方法测定模拟高放废液中总稀土含量，相对标准偏差为2.3%(n=6)，重加回收率为89.9%～97.7%；真实高放废液中稀土元素总量测定的相对标准偏差为6.3%(n=3)。     

拉曼光谱法直接测定模拟高放废液中硫酸根

对影响拉曼光谱测量硫酸根的主要因素,如积分时间、叠加次数、激光功率等进行了研究,确定了最佳测量条件,建立了拉曼光谱测量模拟高放废液中硫酸根的分析方法。该方法利用拉曼光谱仪测定硫酸根与水拉曼峰的相对强度,从而得到硫酸根含量。结果表明:硫酸根质量浓度线性范围为1~15g/L,线性相关系数为0.999 6,相对误差小于±5%,检测限为0.05g/L。此方法简单、快速、无需消耗任何试剂,有望用于某高放废液样品中硫酸根的检测。     

The separation of fission-product rare elements toward bridging the nuclear and soft energy systems

Based on the present state of the art of the separation technology, recycling of fission-product rare elements (FRE) in the FBR spent fuel is discussed. The rad.-waste fractionation is in accordance with the present society's trend toward zero-emission, and the mean of salt-free method utilizing electrochemistry agrees with the principles of the newly established green chemistry. A catalytic electrolytic extraction method is proposed to separate the target, radioactive but potentially strategic elements, Pd, Ru, Rh, Re (Tc), Te and Se dissolved in the HLLW. It avoids secondary waste arising. This method is particularly feasible for the separation of Pd where cyclic reaction of metal cations such as Pd(II) or Fe(II), acting as promoters or mediators and already contained in HLLW, accelerates the electrochemical deposition of Ru, Rh and Re. Elemental separation not only offers alternative material resources to meet expanding demands for catalysts in Fuel Cell/Soft Energy system but is also the first step for transmutation or other selective strategies for waste management of long-lived fission products (LLFP).