H6P2W18O62/C催化合成环己烯

以活性炭为载体,用浸渍法制备出负载型Dawson结构磷钨酸(H6P2W18O62/C)催化剂,通过FT-IR和SEM对催化剂进行表征,以环己醇脱水合成环己烯为探针反应,考察催化剂的酸催化性能。实验结果表明,H6P2W18O62/C表现出良好的催化活性。在优化反应条件下:w(H6P2W18O62/C)=6.2%(基于环己醇质量),反应温度为180℃,反应时间为40 min,环己烯收率可达89.1%,催化剂重复使用5次后,收率仍可达80.3%。     

AlH3P2W18O62?nH2O/MCM-41的制备、表征及催化合成阿斯匹林性能研究

通过浸渍法制备了MCM-41负载Dawson型磷钨酸铝催化剂(Al H3P2W18O62·n H2O/MCM-41),并用于催化合成阿司匹林,采用FTIR、XRD、SEM、EDS、NH3-TPD、Py IR、N2吸附-脱附及TG-DSC对其结构进行表征。探讨了磷钨酸铝负载量、催化剂用量、水杨酸与乙酸酐摩尔比、反应时间、反应温度及催化剂重复使用次数对阿司匹林收率的影响。结果表明,Al H3P2W18O62·n H2O均匀地负载在MCM-41载体上,负载后仍保持Dawson结构。与Al H3P2W18O62·n H2O相比,负载型催化剂(30%Al H3P2W18O62·n H2O/MCM-41)呈"蜂巢状",比表面积明显增大、热稳定性提高,同时具有Lewis酸中心和Brnsted酸中心,但酸强度降低。在优化反应条件下:即Al H3P2W18O62·n H2O负载量为30%(质量分数),w(30%Al H3P2W18O62·n H2O/MCM-41)=4.1%(基于反应物的质量),水杨酸与乙酸酐摩尔比1∶1.5,80℃反应30 min,产物收率为96.3%。催化剂可重复使用,第6次使用时产物收率达80.6%。30%Al H3P2W18O62·n H2O/MCM-41具有良好的催化活性和稳定性。     

二氧化硅负载硅钨钼酸催化合成乙酰水杨酸

以水杨酸和乙酸酐为原料,以二氧化硅负载硅钨钼酸H4SiW6Mo6O40/SiO2为催化剂。探讨H4SiW6Mo6O40/SiO2对合成反应的催化活性,系统地研究了水杨酸和乙酸酐的物质的量比、催化剂用量、反应时间等因素对产物收率的影响。实验表明:H4SiW6Mo6O40/SiO2是合成乙酰水杨酸的良好催化剂,固定水杨酸用量为0.015 mol,在n(水杨酸)∶n(乙酸酐)=1∶2.0,催化剂用量为0.3g,反应时间15min的最佳条件下,乙酰水杨酸的收率可达75.1%。     

H6P2W18O62/TiO2-SiO2光催化降解有机染料的研究

采用浸渍法制备了H6P2W18/TiO2-SiO2光催化剂,并采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD) 、扫描电子显微镜(SEM)对其进行了表征,通过光催化剂H6P2W18O62/TiO2-SiO2对甲基橙的研究,得出催化剂制备适宜条件为：H6P2W18O62的负载量为30%,催化剂活化温度为200 ℃,煅烧时间为3 h。以光催化降解染料废水甲基橙为探针反应, 探讨了甲基橙初始浓度,催化剂用量、溶液pH值对光催化降解效果的影响以及催化剂的重复使用性能. 结果表明,H6P2W18/TiO2-SiO2光催化剂表现出较高的光催化性能,在催化剂的用量为1.39 g/L,甲基橙溶液初始浓度为5 mg/L, 初始pH=3.5时, 反应时间为2.5 h优化条件下,甲基橙的降解率可达99.2%,且产生了协同效应. H6P2W18O62/TiO2-SiO2光催化剂对亚甲基蓝、罗丹明B和甲基红均具有较高的光催化性能,降解率达84.0%~100.0%. 光催化剂还表现出较好的重复使用性能,第5次降解率仍为94.4%.     

杂多酸催化7-羟基-4-甲基香豆素的无溶剂合成

报道了以杂多酸(H3PW12O40、H3PMo12O40、H8SiW12O42、H6P2W18O40、H4SiW12O40、H6PMo6W6O40)为催化剂,以乙酰乙酸乙酯和间苯二酚为原料,通过Pechmann反应合成标题化合物的方法。探讨了以H4SiW12O40为催化剂时反应温度、催化剂用量、反应时间、原料比诸因素对产品收率的影响。实验表明,H4SiW12O40是合成标题化合物的良好催化剂,在反应温度为130℃,反应时间为50min,n(间苯二酚)∶n(乙酰乙酸乙酯)=1∶1.3,催化剂用量为1.5%(与间苯二酚的物质的量比)时,产品收率75.9%。     

H9P2W15V3/C催化1,4-丁二醇环化脱水制备四氢呋喃

以活性炭为载体,通过浸渍法制备了H9P2W15V3/C催化剂,对催化剂进行FT-IR表征。以催化1,4-丁二醇脱水制备四氢呋喃为探针反应,考察催化剂的酸催化性能。通过正交实验得出了最佳条件反应：w（催化剂）=3.93%（相对1,4丁二醇质量）,反应温度为185～190 ℃,反应时间为40 min,四氢呋喃平均收率达93.30%,催化剂重复使用3次,产率仍可达90.94%。本工艺具有绿色、安全、操作简单、收率高等优点。     

H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2-SiO_2光催化降解有机染料

采用浸渍法制备了H6P2W18O62/Ti O2-Si O2光催化剂,并采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对其进行了表征。通过光催化剂H6P2W18O62/Ti O2-Si O2对含甲基橙模拟废水进行处理,结果表明,H6P2W18O62/Ti O2-Si O2光催化剂表现出较高的光催化性能,在催化剂用量为1.39 g/L,甲基橙溶液质量浓度为5 mg/L,初始p H=3.5,反应时间2.5 h的条件下,甲基橙的降解率可达99.2%,且产生了协同效应。H6P2W18O62/Ti O2-Si O2光催化剂对罗丹明B、亚甲基蓝和甲基红均具有较高的光催化性能,降解率达84.0%~100.0%。光催化剂还表现出较好的重复使用性能,第5次降解率仍为94.4%。     

纳米复合材料H6P2W18O62/TiO2-ZrO2（P123）的制备与微波辅助光催化降解甲基橙

在模板剂(C3H6O.C2H4O)x(P123)的作用下,采用溶胶-凝胶-程序升温溶剂热一步法制备了纳米复合材料H6P2W18O62/TiO2-ZrO2(P123)。通过傅里叶-红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-Vis/DRS)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜配合X-射线能量色散谱仪(SEM-EDS)和N2吸附-脱附等测试手段对其组成、结构和表面物理化学性质等进行了表征。结果表明,所合成的纳米复合材料H6P2W18O62/TiO2-ZrO2(P123)中多酸结构保持比较完整,复合材料具有锐钛矿晶型结构,属于介孔材料,模板剂P123使合成产物分布更加均匀。选取甲基橙(MO)作为模型分子,考察了该复合材料在微波辐射作用下的光催化性能。实验结果表明,该复合材料有较好的光催化活性,对甲基橙的降解效果明显高于TiO2、H6P2W18O62、H6P2W18O62/TiO2和H6P2W18O62/TiO2-ZrO2。     

固体超强酸SO_4~(2-)/TiO_2催化合成乙酰水杨酸

以固体超强酸SO_4~(2-)/TiO_2为催化剂,水杨酸和乙酸酐为原料合成乙酰水杨酸。研究了原料配比、催化剂用量、反应时间、反应温度的影响。结果表明,固定水杨酸质量为7.0 g时,乙酸酐为11.4 g,催化剂用量为0.8 g,反应时间为25 min,反应温度为80℃的条件下,乙酰水杨酸的收率为88.7%。催化剂重复使用5次收率还能够达到86.1%。     

H3PW12O40/SiO2催化合成苯甲醛乙二醇缩醛

以二氧化硅负载磷钨酸(H3PW12O40/SiO2)为催化剂,苯甲醛和乙二醇为原料合成苯甲醛乙二醇缩醛。探讨H3PW12O40/SiO2对缩醛反应的催化活性,较系统地研究了醛醇物质的量比、催化剂用量、带水剂用量、反应时间等因素对产物收率的影响。实验表明:H3PW12O40/SiO2是合成苯甲醛乙二醇缩醛的良好催化剂;在n(苯甲醛)∶n(乙二醇)=1∶1.5,催化剂用量占反应物量总质量的0.8%,环己烷为带水剂8mL,反应时间45min的最佳条件下,苯甲醛乙二醇缩醛的收率可达60.6%。     

SO24-/TiO2固体超强酸催化合成乙酰水杨酸

以水杨酸和乙酸酐为原料在SO24-/TiO2固体超强酸催化下合成了乙酰水杨酸.考察了催化剂的焙烧温度、反应时间、反应温度、原料配比、催化剂用量等对反应的影响以及催化荆的稳定性.确定最佳反应条件为:催化荆的焙烧温度500℃、反应温度90℃、反应时间40 min、n(乙酸酐):n(水杨酸)=2.0:1、催化剂用量1.0 g,此时乙酰水杨酸的收率可达77.8%.SO24-/TiO2固体超强酸催化荆制备简单、催化活性高、重复使用性好、后处理简便、无三废污染,符合节能环保的绿色催化发展趋势.     

S2O82-/Sb2O3-SnO2-La3+固体超强酸催化合成阿司匹林

以水杨酸和乙酸酐为原料,自制的S2O28-/Sb2O3-SnO2-La3+固体超强酸为催化剂合成了阿司匹林。考察了催化剂的制备条件及合成的最佳条件。结果表明,当n(水杨酸)∶n(乙酸酐)=1∶1、反应时间为25 min、反应温度为70℃、催化剂用量为水杨酸的15%,此时阿司匹林的收率可达81.33%。     

Cu_2H_2P_2W_(18)O_(62)·nH_2O/硅藻土催化剂的制备、表征及其催化绿色合成四氢呋喃

利用液相浸渍法制备出新型硅藻土负载Dawson结构磷钨酸铜催化剂(40%Cu_2H_2P_2W_(18)O_(62)·n H_2O/硅藻土),并对其进行FTIR、XRD、SEM及EDS表征。以40%Cu_2H_2P_2W_(18)O_(62)·n H_2O/硅藻土为催化剂,催化1,4-丁二醇合成四氢呋喃,考察了各相关因素对四氢呋喃收率的影响。结果表明:磷钨酸铜呈球状,比较均匀地负载在圆筛型的硅藻土载体上,且负载前后均保持Dawson结构。在优化反应条件下即:w(催化剂)=2.3%(相对1,4-丁二醇质量),温度为185℃,时间为35min,四氢呋喃收率为94.8%。催化剂重复使用6次,四氢呋喃收率仍可保持在86.5%。催化剂具有良好的活性及稳定性,工艺简单,为四氢呋喃的绿色合成提供了新的途径。     

硅胶负载磷钨酸铯盐(Cs2.5H0.5PW12O40)催化合成2-乙酰噻吩的研究

采用二步浸渍法制备硅胶负载磷钨酸铯(Cs2.5H0.5PW12O40)催化剂催化合成药物中间体2-乙酰噻吩.运用IR和XRD测试技术进了Cs2.5H0.5PW12O40/SiO2催化剂的表征,考察了Cs2.5H0.5PW12O40负载量、催化剂用量、物料配比、反应温度、反应时间等对2-乙酰噻吩合成收率和选择性的影响.实验结果表明,Cs2.5H0.5PW12O40和Cs2.5H0.5PW12O40/SiO2催化剂保持H3PW12O40的Keggin结构不变,且Cs2.5H0.5PW12O40/SiO2催化剂中Cs2.5H0.5PW12O40主要聚集在SiO2载体表面.优化合成2-乙酰噻吩的工艺条件为:30%Cs2.5H0.5PW12O40/SiO2催化剂用量为3%(以总物料量计);噻吩与乙酐的摩尔比为4:1;反应温度为75～80℃;反应时间为90 min.在此所选择的条件下,2-乙酰噻吩的收率达94.6%～96.8%,选择性达99.8%～99.9%.     

固体超强酸S_2O_8~(2-)/ZrO_2催化合成乙酰水杨酸

以S2O2-8/Zr O2固体超强酸为催化剂,水杨酸和乙酸酐为原料合成乙酰水杨酸。研究了原料配比、催化剂用量、反应时间、反应温度的影响,结果表明:固定水杨酸质量为7.0 g时,在水杨酸与乙酸酐的摩尔比为1∶2,催化剂用量为0.75 g,反应时间为45 min,反应温度为75℃的条件下,乙酰水杨酸的产率为86.8%。催化剂重复使用5次产率还能够达到75.2%。     

H4SiW12O40/TiO2-ZrO2的制备及光催化降解甲基橙的研究

采用浸渍法制备了H4SiW12O40/TiO2-ZrO2光催化剂,以光催化降解染料废水甲基橙为探针反应,探讨了催化剂投加量、溶液pH值对光催化降解效果的影响以及催化剂的重复使用性。结果表明,H4SiW12O40/TiO2-ZrO2催化剂具有更优越的光催化性能,当催化剂的用量为1.8 g/L,甲基橙溶液初始浓度为10 mg/L,pH=4时,反应4 h后甲基橙的降解率可达90%以上。     

固体超强酸SO2-4/SnO2-CeO2-高岭土催化合成乳酸丁酯

以质量比为1∶9∶20的硝酸铈铵、高岭土和SnCl45H2O制备了固体超强酸催化剂SO2-4/SnO2-CeO2-高岭土,制备条件为促进剂H2SO4浓度2.0 mol/L,浸渍12 h,350 ℃焙烧3 h,并采用Hammett指示剂法和XRD对其进行了酸强度和表面性能表征.该催化剂用于乳酸与正丁醇的酯化反应合成乳酸丁酯,结果表明,适宜反应条件为醇酸物质的量比1.8∶1、催化剂用量为反应物总质量的3.0%、甲苯10 mL,反应时间3.0 h,酯收率93.8%.催化剂重复使用4次酯收率仍可达80.8%.     

H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成丁醛乙二醇缩醛

以H4Si W12O40/Ti O2-Si O2为催化剂、丁醛和乙二醇为原料合成了丁醛乙二醇缩醛。探讨了H4Si W12O40/Ti O2-Si O2对缩醛反应的催化活性,考察了醛醇摩尔比、催化剂用量、带水剂用量、反应时间等因素对产物收率的影响。试验表明:H4Si W12O40/Ti O2-Si O2是合成丁醛乙二醇缩醛的优良催化剂;在固定丁醛0.2 mol、n(丁醛)∶n(乙二醇)=1.0∶1.6、催化剂用量占反应物总质量的0.6%、带水剂环己烷8 m L、反应时间45 min的最佳条件下,丁醛乙二醇缩醛的收率可达84.9%。     

水热合成H6P2W18O62及其催化合成环己烯的应用研究

通过水热法合成出Dawson结构磷钨杂多酸,并考察了其催化环己醇脱水制备环己烯的性能。结果表明：当ω（H6P2W18O62·nH2O）=4．2％（以环已醇质量计）,在170～180℃反应35min,环己烯收率可达93．0％。催化剂重复使用5次后,收率仍可达到75．0％。本法是一种催化合成环己烯的简单易行的典型绿色工艺。     

高岭土载体在杂多钨酸盐催化合成己二酸中的应用研究

以自制杂多钨酸盐K10P2W17O61.13H2O为催化活性组分,高岭土为催化剂载体,H2O2氧化环己酮合成了己二酸,反应完成后分离出负载杂多钨酸盐的高岭土重复循环使用。该合成反应特点是不需反应前制备负载型催化剂,而是利用反应进行的同时催化活性组分即可在载体表面选择性吸附,反应后可方便地将催化活性组分-载体从反应体系中分离出来,并作为催化剂直接重复利用。考察了反应条件对己二酸收率的影响及杂多钨酸盐-高岭土的重复利用催化性能。采用IR分析对杂多钨酸盐、高岭土及杂多钨酸盐-高岭土进行了表征。杂多钨酸盐和载体高岭土第1次用于反应己二酸收率64.4%,分离出的杂多钨酸盐-高岭土逐次重复利用4次,己二酸收率依次为19.7%、20.9%、20.5%和19.2%,表明高岭土对杂多钨酸盐的饱和负载量基本不随重复利用次数增加而减少,有望通过调整杂多钨酸盐-高岭土的再生方法、催化活性组分与载体的比例及用量,达到减少催化活性组分损失及提高产物收率的目的。