浙北地区PM2.5中多环芳烃特征

为了研究浙北地区PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季节性变化和它们的来源,于2014年11月~2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_2.5样品,利用气-质联用仪测定了17种PAHs浓度.结果表明,∑PAHs年平均浓度范围为24.1~51.9ng/m³,平均值为（35.5 ±12.3） ng/m³.2~3环PAHs在PM_2.5中的浓度较低（<1ng/m³）,而4~6环PAHs占总PAHs的77.0%.∑PAHs的浓度与PM_2.5呈相似的季节性变化特征,冬季浓度最高而夏季最低.惹烯作为软木燃烧的示踪物,冬季的浓度是夏季的4倍,表明在冬季软木燃烧的排放和对PM_2.5的贡献都有所增加.除了夏季的2个城区站点,其它季节和站点∑PAHs浓度和PM_2.5呈现一定的正相关性.特征PAHs比值显示,浙北地区气溶胶相关的多环芳烃主要来自燃烧和热解排放,如生物质燃烧和煤燃烧,而交通排放和石油挥发源的影响不大.     

兰州市大气OPAHs污染特征及潜在来源分析

对兰州市冬季（2016-12-01~07）和夏季（2017-08-03~10）大气气相和颗粒相（PM_1.0、PM_2.5和PM₁₀）中含氧多环芳烃（OPAHs）进行观测,结果显示：Σ₈OPAHs （气相+颗粒相）的浓度范围为1.83~19.28ng/m³,平均浓度为（6.45±3.43） ng/m³.冬季是夏季的2.06倍.冬季颗粒相OPAHs在2.5~10和<1.0μm粒径段均具有较大占比,而夏季则主要赋存于PM_1.0中.9-芴酮（9-FLU）、9,10-蒽醌（9,10-ANT）和苯并蒽酮（BZA）为OPAHs中最主要的几种单体物质,其占比为51.8%~94.9%.气粒分配机制研究结果表明：OPAHs在气粒两相间的分配以吸收机制为主导.基于浓度权重轨迹分析法（CWT）对兰州市大气中OPAHs的潜在污染源区进行了分析,发现其潜在污染源区在冬季主要位于当地及其西北方向位于新疆和青海境内的部分地区,而夏季则主要位于该研究区域的东南方向（定西市、天水市等）和东北方向（宁夏回族自治区中卫市）.     

黄河全流域岸边表层土壤中PAHs的分布、来源及风险评估

为研究黄河流域表层土壤的多环芳烃（PAHs）污染水平,于2015年5月期间采集了39个黄河全流域岸边表层土壤样品.研究了土壤中∑₂₅PAHs和∑₇carc PAHs的空间分布特征,利用同分异构体比值法和主成分分析法对其进行来源解析,并采用BaP毒性当量和超额终生癌症风险增量模型（ELCR）对多环芳烃进行风险评估.结果表明,黄河流域表层土壤样品中∑₂₅PAHs浓度范围为18.23~6805.49ng/g,均值为343.764ng/g;∑₇care PAHs含量为2.23~2796.34ng/g,均值为126.6ng/g.PAHs含量整体趋势为中上游高于下游,多数土壤样品中Ant/（Ant+Phe）<0.1,0.2-6~10^-4之间,处于潜在风险水平.享堂ELCR值为10^-3,呈现较高健康风险水平.     

天津市大气中多环芳烃衍生物污染特征和来源

为探究天津市大气中多环芳烃衍生物污染特征与来源,使用石英纤维滤膜(QFFs)和聚氨酯泡沫(PUFs)采集环境空气样品,并使用气相色谱-质谱法测定其浓度．结果表明,天津市大气中∑₁₈NPAHs在秋季和冬季平均浓度分别为840, 894pg/m³,∑₅OPAHs在秋季和冬季平均浓度分别为8.08, 9.36ng/m³,表现为冬季略大于秋季.大气中9N-ANT、2N-NAP、1N-NAP、2+3N-FLT、BZO和9-FO为主要的多环芳烃衍生物.PM_2.5中多环芳烃衍生物的浓度冬季大于秋季,在气相中则为秋季大于冬季.从昼夜差异来看,PM_2.5中,多环芳烃衍生物浓度的夜昼比在大部分采样天数都大于1,在秋季的气相和PM_2.5中,昼间二次形成的NPAHs较冬季高.基于特征比值法进行来源初析,发现天津秋冬季大气PM_2.5中NPAHs主要以一次排放为主,同时二次生成对NPAHs也有一定贡献,大气PM_2.5中...     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

德州、北京重污染过程PM2.5中PAHs污染特征及来源分析

为探讨华北地区秋冬季重污染过程PM_2.5（细颗粒物）中PAHs（多环芳烃）的污染水平、分布特征及来源,分别采集2018年11月17日—2019年1月19日德州市和北京市PM_2.5样品,利用气相色谱-质谱法测量两个站点6次重污染过程中26种PAHs浓度水平,分析PAHs污染特征、分子组成分布及其来源,并利用毒性当量因子估算了PAHs毒性.结果表明:①6次重污染过程中,德州站点∑₂₆PAHs浓度为62~191 ng/m3,北京站点为61~129 ng/m3.②单位质量PM_2.5中PAHs的浓度北京站点更高.③两个站点PAHs分子组成分布较为一致,萘、蒽、芴等低分子量的PAHs浓度较低,高分子量PAHs浓度较高,浓度最高的分别为苯并[b]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[a]蒽和甲基荧蒽等.④特征比值结果显示,PAHs来源包括柴油车尾气、燃煤和生物质燃烧,德州站点受生物质燃烧影响更为显著.⑤毒性当量计算结果表明,德州站点毒性当量浓度（TEQ）高于北京站点,6次重污染过程中两个站点PAHs的TEQ平均值在6.5~17.2 ng/m3之间,低于国内其他一些地区,但苯并[a]芘的浓度在5.2~13.1 ng/m3之间,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》日均值的标准限值（2.5 ng/m3）,对人体健康存在潜在危害.研究显示:秋冬季重污染过程中,北京站点单位质量PM_2.5中PAHs的浓度较高,两个点位PAHs分子组成分布特征及来源较为相似,且均对人体健康存在潜在危害;应进一步加强对PAHs浓度水平的控制,这不仅有利于持续改善PM_2.5污染,也有助于减轻人体潜在的健康风险.      

和田市城区PM2.5化学组成特征及来源分析

为了解中国极干旱区域和田市城区大气PM_2.5的组成特征及污染水平,于2014年1-12月采集和田市城区大气PM_2.5样品,并用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、离子色谱仪（IC）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）及元素分析仪分析其中PAHs（多环芳烃）、金属元素、水溶性无机离子、OC（有机碳）和EC（元素碳）等化学组分.结果表明,采样期间和田市城区大气PM_2.5质量浓度年均值为（770.11±568.01）μg/m3,呈夏季最高、冬季最低趋势;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC、∑₁₆ PAHs（总多环芳烃）分别占PM_2.5质量浓度的15.292%、9.789%、4.246%、0.331%、0.015%.利用PMF（正交矩阵因子分解法）分别对PM_2.5中PAHs和金属元素、水溶性无机离子、OC、EC进行来源解析表明,PAHs主要来源为煤和汽油燃烧排放（13.91%）、生物质燃烧（33.98%）、天然气燃烧（52.11%）;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC的主要来源为土壤尘（56.49%）、油类燃烧（25.49%）、机动车排放（10.09%）、燃煤及生物质燃烧（7.93%）.研究显示,采样期间沙尘对和田市城区大气PM_2.5组成影响较大,是该地区大气污染来源的主要因素.      

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

西安市PM2.5中环境持久性自由基污染特征

环境持久性自由基（EPFRs）是相对传统短寿命自由基提出的一种半衰期较长的新型环境风险物质,可将O₂分子转化为活性氧物质,从而危害人体健康.为研究2018年西安市大气PM_2.5中EPFRs的种类、浓度及其来源,本文利用电子顺磁共振波谱方法对2018全年的大气PM_2.5样品进行EPFRs分析.结果表明：2018年西安市PM_2.5中EPFRs年平均大气浓度为2.16×10¹⁴spins/m³,范围为6.27×10¹²~1.07×10¹⁵spins/m³,呈现冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.按照EPFRs年平均浓度计算出西安市民每人每天吸入体内EPFRs的量相当于7支香烟,而在冬季雾霾天气高达35支香烟.西安市PM_2.5中EPFRs的年平均g因子为（2.0034±0.0002）,说明其可能主要是以碳为中心的自由基.相关性结果发现EPFRs与SO₂和NO₂显著相关,说明煤炭燃烧源和交通源可能是西安市PM_2.5中EPFRs的重要来源.     

北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较

于2014年8月和12月,选择北京某城市混合功能区,分别手工采集一个月的环境空气PM_2.5样品,实验室方法测定滤膜中的元素碳/有机碳、9种可溶性离子、16种无机元素等20余种化学组分,采用CMB模型对夏冬两季PM_2.5来源进行分析.结果表明,夏季PM_2.5日均质量浓度为73μg/m³,低于《环境空气质量标准》,而冬季平均值为111μg/m³,高于夏季和标准限值.冬季OC和EC浓度均高于夏季,且OC/EC比值升高,OC和EC呈线性相关,提示二者有相同来源.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是北京混合功能区3种主要可溶性离子,且夏季生成量较高;冬季Cl^-显著升高与燃煤排放有关.Si、Ti、Fe、Zn、Al等元素质量浓度在0.1~10μg/m³浓度水平,Pb、Cu、Mn、Cr、Ba、Sb等在10~10²ng/m³浓度水平,V、Ni、Co、Mo、Cd等在0.1~10ng/m³浓度水平.且冬季各个元素浓度均高于夏季.CMB模型初步解析结果表明,夏季和冬季颗粒物的来源变化明显,夏季二次硫酸盐、机动车和二次硝酸盐贡献率居前三位,而冬季则为燃煤、机动车和扬尘.     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

重点煤电基地大气污染物扩散对京津冀的影响

基于排放源清单,采用空气质量模式CAMx模拟现状情景下,鄂尔多斯、宁东与锡林格勒排放污染物扩散对京津冀地区的影响.结合3地区已批复环境影响报告、规划环评与战略环评等污染物排放数据,估算未来情景下3地区能源基地污染物排放对京津冀的影响.结果表明：现状情景下,3地区排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀的贡献浓度范围分别为0.079~1.134,0.012~0.633,0.008~0.852μg/m³,冬季对京津冀地区的影响要高于夏季,对京津冀地区冬季的平均贡献浓度值为0.710,0.339与0.413μg/m³,影响较大的京津冀城市为衡水市、石家庄市、邢台市、邯郸市与保定市;未来情景下3地区能源基地排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀城市浓度贡献范围分别为0.049~0.773,0.003~0.176,0.008~0.731μg/m³,冬季平均贡献浓度值为0.475,0.096与0.357μg/m³.     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

为研究南京主要大气复合污染物PM_2.5、PM₁₀和O₃四季变化特征及其气象影响因子,利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析,再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场,分析气象要素与各污染物的相关性,并建立统计模型.结果表明：PM₁₀、PM_2.5冬高夏低,冬季日均值分别为160.6μg/m³和98.0μg/m³;日变化特征四季基本一致,但秋冬季最强,夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导,PM_2.5/PM₁₀年均值为0.59;首要污染物为PM_2.5、PM₁₀、O₃的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%,PM_2.5主导四季AQI的变化,尤其是在重污染的情况下,首要污染物为PM_2.5占96%.O₃浓度春末夏初高、秋末冬初低,日变化为单峰式;O₃与边界层高度呈显著正相关,四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM₁₀、PM_2.5、O₃_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.     

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.