大连市PM2.5中有机碳和元素碳的季节变化特征和来源分析研究

2014年1月-2014年12月期间,在大连市对PM2.5的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了不同季节的含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示:大连市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年平均质量浓度分别为6.9 μg/m3和2.9 μg/m3,OC和EC浓度之和占PM2.5的18%,表明碳质气溶胶是大连市大气细粒子中的重要组分.OC和EC的比值表明机动车尾气、燃煤排放和船舶排放是大连市PM2.5中OC和EC的主要来源.重污染过程期间OC/EC的比值和PM2.5的变化趋势呈负相关关系可以作为判定外来污染输送的一个重要指标.     

黄石市夏季昼间大气PM10与PM2.5中有机碳、元素碳污染特征

2012年7月,对黄石市城区夏季昼间大气颗粒物PM10与PM2.5样品进行采集,并用热/光反射法(TOR)分析其中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果显示,新老城区PM10中OC平均含量分别为14.60μg·m-3和18.70μg·m-3,EC平均含量分别为4.70μg·m-3和11.02μg·m-3;PM2.5中OC平均含量分别为11.89μg·m-3和13.66μg·m-3,EC平均含量分别为2.28μg·m-3和4.96μg·m-3.研究结果表明,夏季昼间黄石市新老城区大气PM10与PM2.5中碳组分浓度变化趋势相同,且老城区大气PM10、PM2.5中的OC和EC含量普遍要比新城区高,且PM10中OC、EC在总碳(TC)的质量分数均高于在PM2.5中,说明黄石市老城区碳污染状况较新城区要严重,其夏季昼间大气粗颗粒物中碳的含量更高.通过对OC/EC及8个碳组分进行探讨,发现黄石市大气颗粒物中OC易形成二次污染,而EC排放以烟炱为主,夏季燃煤和机动车尾气是黄石碳污染的重要污染源,生物质燃烧也具有一定影响.     

杭州市大气颗粒物消光组分的粒径分布特征研究

2010年8月在杭州市朝晖、云栖、杭钢和下沙4个点位采集了不同粒径大气颗粒物样品,并对其主要消光组分的粒径分布特征进行了分析,包括SO42-、NO3-、NH4+、OC和EC等.同时在朝晖点位对多种气态污染物和多个气象要素进行了同步观测,以评估杭州市能见度下降的影响因素.结果表明:PM2.5、RH、SO2和NO2均与能见度呈一定负相关关系.4个监测点位颗粒物浓度变化均呈双峰型,峰值出现在0.4~0.7μm和9.0~10μm粒径段.以3.3μm为粗细颗粒的分界线,不同监测点位PM10中粗、细颗粒所占比例均等.水溶性离子消光组分的浓度大小顺序为:SO42->NH4+>NO3-. SO42-、NO3-和NH4+均显单峰结构,SO42-和NH4+的峰值出现在0.4~1.1μm的粒径段,NO3-峰值出现在5.8~10μm粒径段.OC显单峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm粒径段;EC显双峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm和2.1~3.3μm范围内.因而,要解决杭州的能见度问题,应减少细颗粒物,尤其是粒径<1.1μm的颗粒物的污染. NO3-、SO42-、OC和EC对杭州市颗粒物消光能力相对贡献率之比为2.2%:13.7%:29.8%:43.8%.因此要有效控制杭州市大气能见度的降低趋势, 首要的就是控制EC的主要排放源,即机动车尾气的排放.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.     

南京北郊夏季大气颗粒物中有机碳和元素碳的污染特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪对2013年5~7月期间南京北郊大气气溶胶9级惯性撞击式分级Andersen采样器膜采样样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了分析.结果表明,南京北郊夏季EC、OC的平均浓度,在PM2.1(空气动力学直径≤2.1μm)中分别为(2.6±1.1)μg·m-3、(13.0±5.2)μg·m-3,在PM9.0(空气动力学直径≤9.0μm)中,分别为(3.4±1.7)μg·m-3、(20.3±7.3)μg·m-3.EC主要富集在超细颗粒物中,OC主要存在于细颗粒物中,EC的PM1.1/PM9.0比值和OC的PM2.1/PM9.0比值分别为0.62和0.64.EC和OC浓度的平均最高值都出现在≤0.43μm粒径段中,分别占PM9.0中的总元素碳的33.4%和总有机碳的21.1%.南京北郊夏季PM1.1、PM2.1和PM9.0中EC、OC的相关性较好,说明存在共同的一次污染源.通过OC/EC特征物比值的方法得到南京夏季碳质颗粒物的主要来源有机动车尾气排放、燃煤排放和地面扬尘排放.     

邯郸市PM_(2.5)中含碳组分的特征及来源分析

自2012年10月13日-2014年9月11日在邯郸市采集PM2.5样品,并对气态污染物以及颗粒污染物(PM10和PM2.5)进行在线监测,将其中100个样品进行8种碳组分分析,初步探讨含碳气溶胶的特征及来源。结果发现:采样期间PM10和PM2.5的平均浓度分别274.4μg/m3和154.7μg/m3,超标率大于80%,其中2013年1月份PM10和PM2.5的最大值更分别达到924.6μg/m3和658.2μg/m3。OC/PM2.5和EC/PM2.5的比例分别为16.7%和7.0%,采暖时间段的OC及EC的污染程度相较于非采暖时间段更为严重。OC和EC的平均增长率分别为2.67和1.33,污染累积和二次转化贡献率分别占49.8%和50.2%;SOC/OC在49.3%~57.7%之间,SOC/PM2.5在7.9%~11.6%之间,二次有机物污染较为严重。因子分析表明,冬季PM2.5碳组分主要来自于燃煤和柴油车尾气排放,生物质燃烧和汽油车尾气,分别解释了PM2.5中碳组分的39.3%、28.4%以及16.3%。     

天津秋冬季PM2.5碳组分化学特征与来源分析

为研究天津大气PM2.5中有机碳和元素碳的特征,于2009年9月4日到2010年2月25日在天津3个监测点位采集PM2.5样品,分析了PM2.5颗粒中元素碳和有机碳的含量特征、与气象条件的相互关系、以及碳组分的来源.结果表明3个监测点位PM2.5的平均质量浓度为123.85μg/m3;TC的平均浓度为18.76μg/m3,其中OC的平均浓度为14.48μg/m3,EC的平均浓度为4.27μg/m3,日均OC和EC浓度分别占PM2.5的11.7%和3.5%.秋季SOC的估算值为5.1μg/m3, 占OC的40.7%、PM2.5的4.3%;冬季SOC的估算值为6.5μg/m3, 占OC的35.7%,PM2.5的4.9%.观测期间EC与温度呈比较好的负相关关系; OC、EC、TC的浓度与风速有较好的负相关性.48h后推气流轨迹结果显示局地盘旋的气流(L)和来自天津北方或西北方区域气流(N/NW)有较高的碳组分浓度;天津大气PM2.5中碳组分受包括生物质燃烧、汽车排放、燃煤和道路扬尘混合来源影响.     

重庆城区能见度特征与颗粒物消光贡献

为了解重庆市城区颗粒物消光对能见度的影响,对近年城区能见度特征进行统计分析,并在城区开展了为期一年典型季节PM_(2.5)的采样与主要化学组分分析,时间为2014年7月-2015年5月期间,利用化学组分消光重建的方式分析主要组分消光贡献,结果表明,重庆城区近年来能见度平均值为6 120 m,月变化趋势为秋冬低夏季高,日变化趋势为早上低下午高;IMPROVE方程式对颗粒物消光的重建方程可以较好地应用在重庆市城区,重建后2014年城区夏季、秋季、冬季和2015年春季消光系数平均值分别为214、247、422、213 Mm~(-1),PM_(2.5)化学组分对消光系数的主要贡献依次为硫酸盐、硝酸盐、OC和EC,不同季节PM_(2.5)化学组分对消光贡献略有不同,夏季主要贡献因子为硫酸盐,占比42%,秋季主要因子为硫酸盐22.7%和硝酸盐24.3%,冬季主要消光因子为OC 32.6%、硫酸盐23.2%,春季主要消光贡献为硫酸盐25.6%、OC 22.0%。     

南京城区夏秋季能见度与PM2.5化学成分的关系

为研究南京细颗粒物PM2.5化学成分与能见度的关系,于2011年8月4~17日和2011年10月31日~11月11日在南京城区采集PM2.5样品并分析其化学成分,同时对能见度、PM2.5、相对湿度等进行了同步观测.结果表明:南京城区夏季采样期间的能见度高于秋季,分别约为10.9km、7.5km,低能见度天PM2.5质量浓度较高,能见度与PM2.5的相关系数为-0.75.水溶性离子和总碳分别占PM2.5质量浓度的38%和26%,其中与能见度相关性较显著的是NO3-、SO42-、NH4+、EC.总消光系数的主要贡献者是颗粒物,达98.2%.8月首要消光组分是硫酸铵(NH4)2SO4,占47.0%,有机碳OC和硝酸铵NH4NO3分别占19.2%和14.3%;而11月是NH4NO3、(NH4)2SO4和OC,分别占29.3%、28.7%、26.8%.对不同相对湿度下的能见度和PM2.5化学成分进行拟合.进一步根据WRF/Chem细颗粒物化学成分模拟结果,分别利用拟合关系式和美国IMPROVE关系式,对2011年8月和11月能见度进行计算,与观测对比发现,利用本文拟合关系式计算的能见度结果优于IMPROVE关系式.     

天津2009年3月气溶胶化学组成及其消光特性研究

2009年3月,采集天津城区PM10和PM2.5样品,分析其中的水溶性无机离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),并估算其二次有机碳(SOC)浓度及消光系数.结果表明,天津城区PM10和PM2.5污染严重,水溶性无机离子和含碳物质在PM10中的比例为24.8%和10.0%,在PM2.5中的比例为26.6%和13.9%;SO42-、NO3-和Ca2+是主要的无机离子,霾日天气有利于SO2和NO2向硫酸盐和硝酸盐的二次转化;通过OC/EC最小比值法估算SOC的浓度,表明SOC与OC的比值分别为38%(PM10)和24%(PM2.5),霾日天气有利于SOC生成;二次离子(SO42-,NO3-和NH4+)、粗粒子、OC和EC是大气消光的主要贡献者,其消光贡献比例分别为33.1%, 22.6%,22.0%和15.6% 采用化学组分和相对湿度可以较好的拟合大气消光系数及大气能见度.     

广州亚运期间鹤山大气颗粒物及碳组分的分析

2010年11月广州亚运会期间,在鹤山连续测量了PM10、PM2.5及PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)的质量浓度,结合气象数据综合分析了该地区上述各种污染物的污染特征。研究结果表明:鹤山大气颗粒物以PM2.5为主,PM10和PM2.5具有较好的相关性(R2=0.72),其中PM2.5污染较严重;与国内外其他城市相比,鹤山OC、EC质量浓度处于中等偏高水平;OC和EC质量浓度的相关性较差(相关系数R2=0.32),OC/EC质量浓度比值远大于2,说明鹤山大气OC、EC来源较复杂,同时存在严重的二次污染;估算的二次有机碳(SOC)占OC总质量的66.5%。各种气象因素中,风速对污染物的质量浓度影响最大,秸秆燃烧等人类活动对其也有显著影响。     

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.      

天津市大气能见度与颗粒物污染的关系

利用天津市大气边界层观测站2009年能见度、相对湿度、风速逐时观测资料和2009年3月9~21日期间颗粒物的膜采样数据,分析天津市大气能见度与颗粒物污染的关系.结果表明,颗粒物质量浓度与能见度变化总体呈负相关,小粒径颗粒对能见度的影响作用明显,随着能见度的降低,小粒径颗粒与大粒径颗粒浓度的比值明显增加.能见度与颗粒物中总碳质量浓度变化呈负相关. SO42-,NO3-,OC和EC对大气消光贡献平均值分别为28.7%,6.1%,27.6%和19.2%.表明观测期间颗粒物中SO42-,OC对能见度的影响明显.     

天津城区春季大气气溶胶消光特性研究

利用天津大气边界层观测站2011年4月1日~5月10日气溶胶散射系数、吸收系数、PM2.5质量浓度、大气能见度和常规气象观测数据,分析了气溶胶散射系数和吸收系数的变化特征,以及气溶胶消光系数与PM2.5质量浓度和大气能见度的关系,并对两种方法计算的消光系数进行了比较.结果表明,观测期间天津城区气溶胶散射系数为369.93 Mm-1,对大气消光贡献为86.7%,气溶胶吸收系数为36.32 Mm-1,对大气消光贡献为8.5%,单次散射反照率为0.91;气溶胶散射系数和吸收系数的日变化特征具有明显的双峰结构,对应于早晚交通高峰;不同天气类型下其日分布特征存在较大差异,霾日散射系数和吸收系数最高,沙尘日和降水日次之,晴日最低;气溶胶散射系数和吸收系数与PM2.5质量浓度呈线性正相关,与大气能见度呈指数负相关,观测期间气溶胶质量散射效率均值为2.95m2/g;采用Koschmieder’s公式反算能见度获得的大气消光系数,与通过测量气溶胶散射系数、气溶胶吸收系数、气体散射系数和气体吸收系数等分量加和获得的消光系数相比一致性较好,高相对湿度天气下能见度反算值高于各系数加和值.     

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.