紫露草微核效应与SO2和NOx剂量间关系的试验研究

利用紫露草微核技术对大气中重要的污染物ＳＯ２和ＮＯｘ进行了室内外试验。结果表明,紫露草对大气中ＳＯ２和ＮＯｘ较敏感,紫露草微核频率ＭＣＮ％（效应ｙ）与ＳＯ２、ＮＯｘ的浓度（剂量ｘ）的关系在一定的范围内呈正相关。对于ＳＯ２当浓度在０．００－３．７５ｍｇ／ｍ＾３之间时,对应的微核频率ｙ＝８．３８＋４．３８ｘ,ｒ＝０．９１;对于ＮＯｘ当浓度在０．００－１．００ｍｇ／ｍ＾３之间时,对应的微核频率ｙ＝４．８     

含灰含水烟气的脉冲放电脱除NO和NOx的研究

脉冲放电脱除ＮＯ和ＮＯｘ（ＮＯ＋ＮＯ２）的实验表明,烟气中的飞灰对ＮＯｘ具有２％－４％的吸附脱除作用,对脉冲放电又有抑制作用,使ＮＯ和ＮＯｘ脱除具有降低的趋势,增加烟气含水量增强了飞灰粒子表面的化学吸附能力,使得在烟气含水量为１５％和单位体积烟气注入能量小于３Ｗ．ｈ／Ｎ,＾３时,ＮＯ和ＮＯｘ脱除率提高５％－１５％。     

硝化细菌在氨氮深度处理中的应用研究

通过使用硝化细菌增养液挂膜，用生物接触氧化法对生活污水处理厂出水以及富营养化河水中的氨氮进行了处理。试验结果表明：在很短的水力停留时间条件下（１ｈ），污水厂出水经处理后ＮＨ３－Ｎ全部达标并小于８ｍｇ／Ｌ，其去除率达７０％；ＮＯ＾－２－Ｎ小于４ｍｇ／Ｌ。富营养化河水在ＨＲＴ为１．２ｈ时，出水ＮＨ３－Ｎ与ＮＯ＾－２均小于１ｍｇ／Ｌ。试验出水中的氮主要以ＮＯ＾－３－Ｎ的形式存在。     

水解(酸化)-缺氧-好氧固定床生物膜系统处理焦化废水的试验研究

用内填ＹＤＴ弹性立体填料的水解（酸化）－缺氧－好氧固定床生物膜系统焦化废水。结果：当进水ＣＯＤ和ＮＨ３－Ｎ浓度分别为１０６５ｍｇ／Ｌ和２５３ｍｇ／Ｌ,系统水力停留时间（ＨＲＴ）为３３．５ｈ,混合液回流比为３．６时,出水ＣＯＤ约为１８０ｍｇ／Ｌ,ＮＨ３－Ｎ为５ｍｇ／Ｌ,ＣＯＤ和ＮＨ３－Ｎ的去除率分别达８３％和９８％。     

水解（酸化）－缺氧－好氧固定床生物膜系统处理焦化废水的试验研究

用内填ＹＤＴ弹性立体填料的水解（酸化）－缺氧－好氧固定床生物膜系统处理焦化废水。结果表明：当进水ＣＯＤ和ＮＨ３－Ｎ浓度分别为１０６５ｍｇ／Ｌ和２５３ｍｇ／Ｌ，系统水力停留时间（ＨＲＴ）为３３．５ｈ，混合液回流比为３．６时，出水ＣＯＤ约为１８０ｍｇ／Ｌ，ＮＨ３－Ｎ为５ｍｇ／Ｌ，ＣＯＤ和ＮＨ３－Ｎ的去除率分别达８３％和９８％。     

味精浓度水稀释液厌氧消化—SBR工艺处理

采用ＵＢＦ－ＳＢＲ工艺处理味精浓度水稀释液，ＵＢＦ段的进水ＣＯＤｃｒ１８９００ｍｇ／Ｌ，ＮＨ３－Ｎ１５００ｍｇ／Ｌ，有机容积负荷率９．４５ｋｇ（ＣＯＤ）／ｍ＾３．ｄ时，ＣＯＤｃｒ平均去除率为８４．５％，ＳＢＲ段的进水ＣＯＤｃｒ２９５０ｍｇ／Ｌ，ＮＨ３－Ｎ１６７８ｍｇ／Ｌ，曝气６５ｈ，ＤＯ为４～４．５ｍｇ／Ｌ，停曝气时ＤＯ在０．３ｍｇ／Ｌ以下，ＣＯＤｃｒ和ＮＨ３－Ｎ的平均去除率分别为９２％和９９．４     

煤燃烧过程中NOx产生机制及影响因素

煤燃烧产生的ＮＯｘ有三个来源，热力型ＮＯｘ快速型ＮＯｘ和燃料型ＮＯｘ，在１３００℃下主要是燃料型ＮＯｘ。燃煤过程中ＮＯｘ的形成是分两步进行，首先燃料中的杂环氮化物受热分解，产生ＮＨ３或ＨＣＮ，随挥发物释放出来，氧化生成ＮＯｘ残留在煤焦中的氮在煤焦燃烧时生成ＮＯｘ。挥发分中的ＮＨ３、ＨＣＮ同时也可以还原ＮＯｘ气体，研究表明脱硫用的石灰石、ＣａＯ或多或少地增加ＮＯｘ的排放，认为是ＣａＯ催化了ＮＯｘ形成     

新型复合金属氧化物催化剂用于汽车尾气NOx净化的实验研究

采用固定床反应装置,模拟汽车尾气,研究新型复合金属氧化催化剂ＷＣＸ－Ｉ（Ｒｅ－Ｎｉ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｏｘ／Ｆｅ２Ｏ３）对ＣＯ还原ＮＯ反应和ＣＨ４还原ＮＯ反应的催化活性,催化剂的抗ＳＯ２中毒性能,抗积炭性能．结果表明ＷＣＸ－Ｉ催化剂对ＮＯ／ＣＯ和ＮＯ／ＣＨ４反应均具有较好的高温活性．在本研究实验条件下,４００℃以上时ＣＯ对ＮＯ的稳定还原率在９３％以上,６００℃以上时ＣＨ４对ＮＯ的稳定还原率在９２％以上．在１０００ｍｌ／ｍ３ＳＯ２－Ｎ２的高硫气氛中强制中毒及在１．０％ＣＯ－１０％ＣＯ２－Ｎ２的缺氧气氛中强制积炭若干小时后的催化剂试样对ＮＯ／ＣＯ反应的催化活性几乎未见降低     

高盐度、高氨氮肠衣废水的治理研究

高盐度、高氨氮肠衣废水经过简单的絮凝预处理后，进行ＰＡＣ－ＳＢＲ生化处理。在原水Ｃｌ￣－，ＮＨ＿３－Ｎ，ＣＯＤｃ＿ｒ浓度分别高达９０００ｍｇ／Ｌ，１４５ｍｇ／Ｌ和２０００ｍｇ／Ｌ时，预处理ＣＯＤｃ＿ｒ可去除３０％以上。生化法取得了９５％以上的ＮＨ＿３－Ｎ去除率及９０％左右的ＣＯＤｃ＿ｒ去除率．脱氮效果显著，Ｃｌ￣－对系统的生化能力无明显影响．     

海南三亚近岸海域水化学要素的分布特征和变化规律

本文调查研究了海南三亚近岸海域水化学要素的浓度和分布，结果表明：（１）表层ＤＯ、ＮＯ－２、ＮＯ－３、ＮＨ＋４、ＰＯ３－４和ＣＯＤ的平均浓度分别为４１１．９、０．０５、０．４７、１．７９、０．１６μｍｏｌ／ｄｍ３和１．３１ｍｇ／Ｌ。（２）河流输入对沿岸海域水化学要素的影响主要集中于ＮＨ＋４和ＣＯＤ，对ＰＯ３－４和ＮＯ－３的浓度影响不明显，海域总体为一贫营养盐区域。采用主成分分析表明控制水化学要素的主要因子是河流的输入和由此导致了的生物旺发。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.