金属氧化物对CO还原NO反应的催化作用

采用固定床流动反应器,研究ＣｕＯ、Ｃｒ２Ｏ３、ＭｎＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、Ｎｉ２Ｏ３等单元金属氧化物及它们形成的复合氧化物对ＣＯ还原ＮＯ反应的催化活性。结果表明,在５００℃８００ｍｌ／ｍ＾３ＮＯ－０．２％ＣＯ－２．０％ＣＯ２－Ｎ２气氛中ＣＯ还原ＮＯ的能力很小,稳定还原率仅为１．５０％。     

PrO/γAl2O3等稀土氧化物催化还原SO2的研究

进行了负载于氧化铝上的镨，钕，锌，镧，钐等稀土氧化物上，ＣＯ，ＣＨ３及Ｈ２催化还原ＳＯ２反应的研究。实验着重考察了Ｐｒ－Ｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３上ＣＯ２催化还在ＳＯ２的反应，测定了不同反应温度，不同反应物配比及不同空速下的活性，同时对Ｐｒ－ｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂进行了ＴＰＤ，ＴＧ，ＸＲＤ，ＸＰＳ表征。结果表明，稀土氧化物具有非常高的ＣＯ催化还原ＳＯ２反应的活性，在５００℃，ＣＯ：ＳＯ２＝２：１，空速比     

快速测定废水中CODcr的方法

以ＣｕＳＯ４－ＫＡｌ（ＳＯ４）２－ＮａＭｏＯ４作催化剂，在Ｈ２ＳＯ４－Ｈ３ＰＯ４体系中快速测定废水ＣＯＤｃｒ新方法，回流时间由标准法的２ｈ缩短至０．５ｈ，以ＡｇＮＯ３－ＣｒＫ（ＳＯ４）代替Ｈｇ２ＳＯ４消除ＣＩ＾－干扰，避免汞的污染。     

以干吸着剂喷射法同时脱除SO2和NO的实验研究

炉膛吸着制度射（ＦＳＩ）与选择性非催化还原（ＳＮＣＲ）相结合同时脱除ＳＯ＿２和ＮＯ，在夹带流反应器中进行实验研究。在８００－１２００℃下喷射石灰石／尿素吸着剂或石灰石／铵盐吸着剂能同时脱除ＳＯ＿２和ＮＯ。石灰石／尿素吸着剂表现出最高的脱硫脱硝能力，当Ｃａ／Ｓ＝２和Ｎ／ＮＯ＝２时，其ＳＯ＿２和ＮＯ脱除率分别能达到９０％和８０％。主要的ＮＯ脱除是ＮＨ＿３与ＮＯ反应生成Ｎ＿２所致，少量的ＮＯ脱除率（１０％）是在ＣａＳＯ＿４的催化下，ＣａＯ与ＮＯ反应生成Ｃａ（ＮＯ＿２）＿２的结果。本文还考察了反应温度和时间对脱硫脱硝反应速度的影响。     

Co/Al2O3催化剂上CH4的CO2重整反应研究

通过研究不同Ｃｏ负载量的Ｃｏ／Ａｌ２Ｏ３催化剂对ＣＨ４的ＣＯ２重整剂合成气活性的影响,发现Ｃｏ负载量为１３％（Ｗｔ）的Ｃｏ／Ａｌ２Ｏ３活性最好,考察了反应温度,空速,还原温度等对催化剂活性和产物中ＣＯ／Ｈ２比例的影响,结果表明反应温度升高,ＣＨ４的ＣＯ２的转化率均增加,但随空速的增加而降低,还原温度在４００℃时催化剂显示出活性最好,产物中ＣＯ／Ｈ２的比例,随反应条件不同而略有增减。     

烟气中SO2/NOx同时吸收催化脱除的研究

根据同时脱硫脱硝的要求,对以ＣＵＯ为主要活性组分催化剂的制备和反应过程进行研究,活性测试的结果表明,催化剂的最佳活化温度和活化时间分别为４５０℃和２ｈ。当反应温度为４００℃,空间速度为２×１０＾４ｈ＾－１以及ＣｕＳＯ４／ＣｕＯ摩尔比和Ｃｕ／Ｓ分别保持在１．４６和０．８３以上时,ＳＯ２和ＮＯｘ的脱除率可达９０％以上。     

Cr(VI)离子在TiO_2表面的吸附与光催化还原消除

随着体系ｐＨ值增大，Ｃｒ（ＶＩ）离子在ＴｉＯ２表面的吸附下降．当Ｃｒ（ＶＩ）离子初始浓度为３００μｍｏｌ／Ｌ时，其在ＴｉＯ２表面具有最大值吸附．Ｈ２ＰＯ４－阴离子及乙酸的存在对Ｃｒ（ＶＩ）离子的吸附有阻抑作用，甲酸存在会提高Ｃｒ（ＶＩ）离子的吸附．Ｃｒ（ＶＩ）离子在ＴｉＯ２半导体催化剂表面的光催化还原受体系的酸度影响较大．Ｈ２ＰＯ４－阴离子或Ｍｎ２＋离子存在会降低Ｃｒ（ＶＩ）离子的光催化还原效率．在太阳光照下，Ｃｒ（ＶＩ）离子在ＴｉＯ２上的光催化还原也可实现．通过调节反应结束后水溶液的酸碱度，Ｃｒ（ＶＩ）离子得以消除．反应后催化剂经酸处理，其活性恢复并可重复使用．     

分子扩散法捕集环境中SO2的研究

吸收膜容量研究表明，用１０％（Ｖ／Ｖ）三乙醇胺十丙酮或１０％（Ｗ／Ｖ）ＮＯ２ＣＯ３作吸收剂，在１５℃，绝对干燥空气条件下测得两种采样器的感受（α），１＾采样器α１（ＴＥＡ）０．３０４３ＰＰｍ．ｈ．μｇ＾－１（ＳＯ＾２－４），α２（Ｎａ２ＣＯ３）０．２９６３ｐｐｍ．ｈ．μｇ＾－１（ＳＯ＾２－４），２＃采样器α２（ＴＥＡ）０．７８９３ＰＰｍ．ｈ．μｇ＾－１（ＳＯ＾２－４）α２（Ｎａ２ＣＯ３）０．８６６     

饮用水中NO3去除

研究了粒状滤床生化反应柱对ＮＯ３去除特性，结果表明，当容积负荷范围为每日１．９２－３．８ｋｇ（ＮＯ３－Ｎ）／ｍ＾３时，反硝化率为９５．７－１００％，相应ＣＨ３ＯＨ消耗量为每日４．９－９．８ｋｇ／ｍ＾２，ＣＯＤＣｒ去除负荷为每日７．３－１４．６ｋｇ／ｍ＾３。进水ＮＯ３浓度越征，达到完全反硝化所需的Ｃ／Ｎ值越高，投加的Ｃ／Ｎ值越高，实际消耗的Ｃ／Ｎ值越高，当投加的Ｃ／Ｎ值低时，其消耗的Ｃ／Ｎ值也低，越     

H－酸废母液的湿式空气氧化处理

研究了用湿式氧化法处理染料中间体Ｈ－酸废母液。在２００－２５０℃，Ｐｏ２＝１－３ＭＰａ下，Ｈ－酸的湿式氧化反应可分为２个阶段，最初１０ｍｉｎ为快反应段，ＣＯＤ快速下降，ＵＶ／可见光吸光度先急剧升高，之后快速降低；慢反应段延续到３０ｍｉｎ，ＣＯＤ和吸光度缓慢下降，其后变化不大。经过温式氧化处理之后，可生化性大幅度改善，在１６０℃，充氧３ＭＰａ，反应１ｈ，可使１０ｇ／Ｌ的Ｈ－酸液的ＣＯＤ降低５０％，ＢＯＤ５／ＣＯＤ由３．４％升高到３３．３％。反应后尾气中不含ＳＯ２，ＮＯｘ类有害气体。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.