西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析

采用改进型的大流量主动采样器,对西安采暖季大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品进行了连续采集,利用GC-MS测定多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,颗粒态和气态样品中Σ16PAHs平均值分别为(108.15±41.44)ng/m3和(260.14±99.84)ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而4环的PAHs主要分布在颗粒态中,PAHs的气固相分配系数和其过冷饱和蒸气压具有良好的相关性.温度与分配系数也具有显著相关性,并应用逐步回归方法得出分配系数与温度的回归方程.利用特征分子比值法进行源解析,发现西安大气中PAHs主要来源于煤的不完全燃烧和汽车尾气的排放,并利用因子分析和多元线性回归对各种来源的贡献率进行了计算.通过污染指数与因子的代表物质进行偏相关分析,发现某些PAHs与SO2、NO2来自于相同的污染源.     

哈尔滨市大气中多环芳烃的初步研究

利用改进型的大流量主动采样器,于2008年5月7~20日对哈尔滨市大气样品进行采集,并检测了气相和颗粒相中的多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,哈尔滨市大气中总PAHs的浓度为8.1~37.2ng/m3,平均值为18.2ng/m3.通过特征分子比值法推断出哈尔滨市大气中PAHs主要来自于煤的燃烧.低环PAHs主要集中在气相,而高环PAHs则吸附在颗粒相上.气粒分配系数与过冷饱和蒸气压具有很好的相关性,但PAHs并没有达到气粒分配平衡,这可能与冬季取暖用煤燃烧产生的新多环芳烃有关.     

乌鲁木齐市典型城区大气PAHs气-粒分配特征

大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相(TSP)中的16种PAHs进行分析.结果表明:采样期间颗粒相和气相中ρ(∑₁₆PAHs)总和的年均值为(116.71±92.74) ng/m3,采暖期〔(173.16±84.26) ng/m3〕是非采暖期〔(39.46±16.19) ng/m3〕的4.4倍;采暖期颗粒相中ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(40.60±3.03) ng/m3,气相为(134.46±13.05) ng/m3,2～3环PAHs主要存在于在气相中,4～6环PAHs主要存在于颗粒相中.在非采暖期,颗粒相ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(25.37±3.21) ng/m3,气相为(14.95±1.06) ng/m3.采用吸附和吸收模型对PAHs的分配特征进行了研究,表明PAHs的lg K_p(K_p为分配系数)与lg P_L0(P_L0为过冷蒸汽压)线性关系显著,在采暖期斜率绝对值为0.34,说明PAHs的气-粒分配以吸收为主;在非采暖期的斜率绝对值为0.78,表明PAHs的气-粒分配受吸收和吸附共同作用.PAHs的lg K_p与lg K_oa(K_oa为正辛醇-大气分配系数)线性关系显著,在采暖期斜率为0.38,表明PAHs气-粒分配并未达到平衡;在非采暖期,斜率为1.22,表明PAHs气-粒分配接近平衡.研究显示,乌鲁木齐市城区大气PAHs气-粒分配在采暖期及非采暖期特征不同,应区别制订政策和管理措施.      

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

青海瓦里关大气中多环芳烃的研究

2005年4月2日～5月23日,对瓦里关大气中的气相和颗粒相多环芳烃(PAHs)进行了连续观测.结果表明,总PAHs浓度为7.43～29.96ng/m³,气相PAHs的浓度为7.01～26.10ng/m³,颗粒相PAHs的浓度为0.28～7.84ng/m³,气相中PAHs占总浓度的66.5%～98.8%.气粒分配系数(K_p)与过冷饱和蒸汽压(PL0)呈良好相关性(R₂=0.67～0.92),斜率(mr)均>-1.瓦里关大气中PAHs的浓度受温度、风速、大气逆温层、大气长距离迁移等因素的影响.     

广州市不同粒径大气颗粒物有机提取物的致突变性研究

为了了解广州市大气气溶胶中不同粒径颗粒物中有机物的污染水平以及其对人体健康的影响 ,用 6段分级采样器分段采集 相似文献   

燃煤电厂排放PAHs的气粒分配机制和排放通量

对循环流化床锅炉(CFB)布袋除尘器进口和出口的多环芳烃(PAHs)进行了分析,研究了PAHs在气相和颗粒相中的分配机理.结果表明, 除尘过程气相和颗粒相PAHs对应的去除率分别为45.59%与70.67%~89.06%.气相中主要为低分子量PAHs,颗粒相中主要为高分子量PAHs.随着粒径的增加,低分子量PAHs比例呈上升趋势.除尘过程PAHs主要以吸附状态附着在颗粒物上. “开尔文效应”导致挥发性相对低的高分子量PAHs更易凝结在细颗粒上.PAHs的气粒分配主要受有机碳吸收作用控制,其吸收作用强弱与烟气颗粒物颗粒大小有明显的相关性.PAHs排放因子为3.55mg/kg,其中气相和颗粒相PAHs的排放因子分别为0.55和3.0mg/kg.通过计算得出安徽省CFB燃煤电厂PAHs排放量从2010年的29000kg逐年增加至2014年的34200kg,随后保持稳定的趋势,并于2017年又明显增加到35900kg.     

城市交通干道降雨径流中PAHs的污染特征

以上海、温州市典型交通干道地表径流为研究对象,分析了样品中16种溶解态和颗粒态PAHs浓度,了解了城市交通干道降雨径流中PAHs污染特征及其动态变化过程.结果表明,径流中∑PAHs(包括溶解相、颗粒相)浓度范围为919.8～16711.6ng·L-1,溶解相中PAHs浓度要远低于颗粒相(分别为4.9～1558.0ng·L-1,635.4～16624.0ng·L-1).通过对3场降雨事件中PAHs浓度随降雨过程变化的研究,可以发现并不是所有道路径流都有初期冲刷效应,初期冲刷的产生受雨前干期、降雨强度以及径流量等因素共同作用,因此简单拦截初期径流并不能十分有效地降低PAHs污染负荷.径流中PAHs在颗粒相-水相间的分配系数Kp值为2.3×104～2.5×106L·kg-1,随着悬浮颗粒物含量增加而减少,这可能跟径流过程中颗粒物粒径组成有关.     

多环芳烃在珠江口表层水体中的分布与分配

为了解河口海岸带水体中多环芳烃(PAHs)的时空分布及其在水体及颗粒相中的分配及其控制因素,于2003年4月(春季)和2002年7月(夏季)采集了珠江河口及近海表层水体,采用GC-MS分析了水体中PAHs.结果表明,珠江河口及近海表层水体中多环芳烃浓度春季(颗粒相:4.0～39.1 ng/L;溶解相:15.9～182.4 ng/L)高于夏季(颗粒相:2.6～26.6 ng/L,溶解相:13.0～28.3 ng/L).河流径流、悬浮颗粒物含量及光降解程度是控制水体PAHs浓度的主要因素.水体中以3环PAHs为主,伶仃洋内样品比珠江口外样品相对富集5,6环PAHs,夏季样品较春季样品相对富集3环PAHs.颗粒物的来源和组成是造成这种差别的主要原因.PAHs在颗粒相及水相中的分配系数(Kp)随颗粒有机碳含量、水体盐度增加而增加,随悬浮颗粒物含量增加而减少.有机碳归一化分配系数(1gKdc)与辛醇/水分配系数(1gKow)间存在明显的线性关系,但高于线性自由能关系模拟值.     

国内民用燃煤烟气中多环芳烃排放因子研究

模拟国内民用燃煤过程.确定燃煤排放烟气中PAHs的排放因子、PAHs在烟气气相与颗粒相之间的分配、特征排放谱以及不同燃烧方式的影响.结果表明:以15种母体PAHs加和计,燃煤排放因子的变化范围为71～882 mg·k8-1,排放因子和有毒PAHs组份排放量由高至低依次为烟煤、蜂窝煤和无烟煤,主要毒性成份存在于颗粒相中.PAH组份的气-固相分配比例与其饱和蒸汽压存在显著的正相关关系.燃煤类型和燃煤中挥发组份对烟气PAHs排放因子、气-固相分配以及排放谱分布具有决定性作用.另外,不同燃烧方式对燃煤排放因子也有一定影响,缺氧条件会导致排放系数升高.     

焦化厂土壤中多环芳烃分布特征及淋洗粒级分割点确定

土壤粒径分布和污染物在不同粒级土壤中的分布特征是污染土壤淋洗可处理性的重要依据,淋洗粒级分割点则是淋洗工艺的重要参数.根据土壤异位淋洗的技术要求,在焦化厂污染场地进行了采样,测定了土样的粒径分布曲线及不同粒级土壤中美国EPA优控的16种多环芳烃(PAHs)的初始浓度,并采用Tween 80和Triton X-100溶液对不同粒级污染土样进行了振荡清洗实验.结果表明,16种PAHs在6个粒级中的总浓度在6.27～40.18 mg/kg范围,呈双峰分布模式,单个PAH污染物的最高浓度大多出现在250～500 μm的颗粒中, 50～75 μm的颗粒中污染物浓度最低;PAHs去除率与其初始浓度及土壤特性有关,初始浓度越低,去除率越高,粗颗粒中由于有机碳含量较高,PAHs去除效率反而低于细颗粒.根据清洗效果并从废物减量化角度出发,确定以50 μm作为土壤淋洗的粒级分割点,这样减容率可以达到82.95％.     

南京大气中多环芳烃的相分布

采用玻璃纤维滤膜(GF)和聚氨基甲酸乙酯泡膜(PUF)同时采集南京大气中颗粒态和气态上的多环芳烃(PAHs),用气质联用仪分析了16种优先控制的PAHs,研究了PAHs在南京大气中的相分布,研究结果表明,颗粒态和气态样品中16种PAHs的平均浓度值分别为20.49ng/m3和182.45ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中。     

福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.     

南京北郊雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征

为研究雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征,2007-11-15~2007-12-30在南京北郊进行了PM10分8级粒径多环芳烃(PAHs)成分连续样品采集,由同步气象观测资料选出雾天与晴天样本作为对比,用GC-MS分析其中16种PAHs含量.雾天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为120.34μg.m-3和215.92μg.m-3,接近白天PM2.1(126.76μg.m-3)和PM9.0(213.41μg.m-3),昼、夜基本没有变化;晴天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为71.45μg.m-3和114.33μg.m-3,高于白天PM2.1(41.02μg.m-3)和PM9.0(74.38μg.m-3),昼、夜变化很明显;雾天PM2.1∑16PAHs为49.97 ng.m-3,是晴天(33.30 ng.m-3)1.50倍,PM9.0∑16PAHs为59.45 ng.m-3,是晴天(40.80 ng.m-3)1.46倍;PM2.1和PM9.0中PAHs单体平均浓度均为荧蒽最高,且雾天(PM2.1为7.98 ng.m-3,PM9.0为9.99 ng.m-3)高于晴天(PM2.1为5.23 ng.m-3,PM9.0为6.77 ng.m-3);雾天PM2.1和PM9.0中苯并[a]芘的浓度为1.77ng.m-3和1.99 ng.m-3,高于晴天(PM2.1为1.46 ng.m-3,PM9.0为1.84 ng.m-3).结果表明,雾过程加重了近地面大气PM2.5和PM10的污染;雾天与晴天PM10∑16PAHs粒径分布的昼夜特征与PM10在2种天气系统下粒径分布的昼夜特征基本一致,均为双峰型分布,分别位于积聚模态和粗模态粒子.白天雾过程对PM10及PM10∑16PAHs的粒径分布影响比较大,夜间雾过程则对其没有太大影响.     

北运河流域(北京段)沉积物中PAHs污染特征与风险评估

为探明北运河流域（北京段）多层沉积物中PAHs（多环芳烃）的污染状况,利用活塞式底泥取样器于2014年11月采集了9处沉积物样品,取样深度为30~80 cm,每处样品根据其垂向介质特征大致分成3~4层,分别测定各层样品的粒径、TOM（总有机质）及16种PAHs的质量分数,探讨PAHs在河道沿程与垂向上的分布特征、来源及生态风险评价.结果表明,北运河流域（北京段）沉积物以砂质壤土为主,w（TOM）（以干质量计,下同）为103.4~146.8 g/kg,w（∑₁₆PAHs）为598.1~28 730.6 ng/g,各层w（∑₁₆PAHs）为108.5~8 810.8 ng/g.沉积物中PAHs以高环为主,主要包括有Phe（Phenanthrene,菲）、Fla（Fluoranthene,荧蒽）、Pyr（Pyrene,芘）、BbF〔Benzo（b）fluoranthene,苯并[b]荧蒽〕.在河道沿程变化上,中下游沉积物的污染程度远高于上游.在垂向变化上,w（TOM）和沉积物粒径对PAHs的分布影响有限,PAHs的垂向分布主要受所处沉积环境与历史污染程度影响.根据主成分分析与同分异构体比值法推断,PAHs主要来源于化石燃料与生物燃料的燃烧,少部分为石油源.利用效应区间值得出的生态风险评价结果表明,北运河流域（北京段）沉积物中PAHs可能已对环境产生负面影响,其中BbF、BkF、InP与BgP已对环境产生毒副作用,需要给予关注与解决.      

西安城区大气中多氯联苯的气粒分配研究

为了解西安城区大气中多氯联苯(PCBs)的气粒分配规律,于2012年春季对西安城区大气中气态和颗粒态样品进行每周一次的主动采样.结果表明,西安城区大气中PCBs的总浓度(气态和颗粒态)为62.05~454.18pg/m3,主要以气态为主.由Clausius-Clapeyron方程得到的斜率较陡(-5193.24),表明春季大气中的PCBs主要受西安城区附近地面挥发释放的影响.PCBs的气粒分配系数(KP)与过冷饱和蒸汽压(PoL)高度相关,由logKP和logPoL线性回归得到的斜率mr(-0.46~-0.37)均高于平衡状态理论值-1,说明西安城区大气中的PCBs气粒分配尚未达到平衡状态.采用Junge-Pankow吸附模型和Harner-Bidleman吸收模型对PCBs颗粒态百分比(φ)及KP进行了模拟,结果显示两种模型均较好地预测了PCBs的气粒分配行为,但与实验测得的值相比,两种模型均高估了φ值及KP值.     

2019—2020年天津市津南区多环芳烃和有机磷阻燃剂气固分配特征及健康风险评价

多环芳烃(PAHs)及有机磷阻燃剂(OPEs)种类繁多且具有易挥发性,通过气固分配行为完成气态和颗粒态的转化. 为准确评估天津市津南区PAHs、OPEs和各组分气固分配行为及风险评价,选择16种PAHs及7种OPEs作为研究对象,利用色谱质谱联用技术测定2019—2020年天津市津南区大气环境中的PAHs和OPEs浓度水平,利用气固分配实测及预测模型研究PAHs及OPEs分配行为,并通过健康风险评价模型对其健康风险进行评估. 结果表明:①天津市津南区2019—2020年∑G-PAHs (气态PAHs总和)年均浓度为36.7 ng/m3,PM_2.5中∑P-PAHs (颗粒态PAHs总和)年均浓度为7.3 ng/m3;∑G-OPEs (气态OPEs总和)年均浓度为5 142.0 pg/m3,PM_2.5中∑P-OPEs (颗粒态OPEs总和)年均浓度为2 752.0 pg/m3. ②研究期间,PAHs气固分配机制受吸收和吸附机制共同影响,低分子量、高分子量PAHs分别受吸附机制、吸收机制影响,而OPEs则主要受有机物吸收机制影响. ③颗粒态的2~3环PAHs、4环PAHs和5~6环PAHs的非致癌风险值占比分别为0.01%~8%、1%~31%和62%~98%,颗粒态的2~3环PAHs、4环PAHs和5~6环PAHs的致癌风险值占比分别为0.2%~1.5%、3%~71%和70%~99%,颗粒态的TNBP (磷酸三丁酯)、TCEP〔三-(β-氯乙基)磷酸酯〕、TCPP〔三(异氯丙基)磷酸盐〕、TPHP (磷酸三苯酯)和TDCPP〔三(1,3 -二氯异丙基)磷酸盐〕的非致癌风险值占比分别为36% (范围为10%~58%)、40% (范围为11%~72%)、45% (范围为13%~67%)、51% (范围为38%~75%)和49% (范围为37%~60%). 研究显示,OPEs的健康风险远低于PAHs,气态OPEs和颗粒态PAHs对人体健康的影响较显著.