基于BIXS方法的气体中高浓度氚在线测量技术

工艺气体中高浓度氚的在线测量要求探测器具有体积小、密封性好、稳定性高等特点。针对该需求,本工作基于氚β射线诱发X射线谱测量方法（BIXS）建立了高浓度氚在线测量实验系统,采用PENELOPE程序建立了理论计算模型,对系统中5个关键参数进行了设计优化,搭建了1.77 mL小体积BIXS实验系统,使用含氚的氢氩混合气体对实验系统进行了响应能谱测量,并对获得的BIXS能谱谱形进行了初步分析。实验结果表明,对于含氚的氢氩混合气体,BIXS系统重复测量结果显示全谱计数率偏差＜0.8%,Ar的K_α峰计数率偏差＜1.3%,Au的M_α峰偏差＜3.8%,整体稳定性较好;不同压强下BIXS实验系统测量结果显示,BIXS能谱总计数率、Ar的K_α峰强度以及轫致辐射谱强度随压强增加呈线性上升趋势,但Au的M_α峰强度在该气氛下几乎不随氚的分压改变。     

电离室氚活度浓度标定及稳定性测量

电离室测氚在氚工厂、核聚变实验堆、环境监测以及各种涉氚实验装置中得到了广泛的应用。通过PVT法配制一定氚活度浓度的含氚气体,利用自主研制的流气式丝壁电离室实验系统,进行电离室氚标定实验,通过正交实验验证影响因素,从而完成对电离室的刻度。结果表明,该类电离室测量稳定性优异,相对偏差均小于1%,压力影响线性相关性均约为1,记忆效应影响较小。电离室IC1、IC2、IC3刻度系数分别为1.35×10¹⁸、1.34×10¹⁸、1.33×10¹⁸。该电离室实验系统能够长期并在线实时准确测量氚,能很好地满足涉氚场所氚在线测量的要求。     

氚活度浓度标准装置的建立

为解决国内气载氚监测仪量值传递问题,建立了氚活度浓度标准装置,并对其性能进行了测试。经过实验测试,其重复性为0.97%,稳定性为1.1%,可提供的氚活度浓度范围为5.0×10⁴～2.0×10⁸ Bq·m^-3,扩展不确定度U_r=4.6%～5.0%(k=2)。该氚活度浓度标准装置已被授权为社会公用计量标准,可以承担国内氚监测仪的量值传递工作。     

氚气标准源活度浓度测量不确定度分析

氚气标准源的活度浓度量值对于氚活度浓度监测与校准的溯源非常重要,对于氚气活度浓度的测量,通常采用长度补偿法,本研究基于内充气正比计数器测量氚活度浓度的方法,对测量结果不确定度的来源进行了分析,并给出了评定结果。氚活度浓度的不确定度主要来源于本底与计数的统计涨落、体积测量、死时间修正、壁效应修正、以及测量重复性与稳定性。结果表明,对于7×10³ Bq/L的氚气标准源,其活度浓度测量结果的合成标准不确定度u_c=1.6%。     

称重法测量强63Ni薄膜源活度的研究

为解决因⁶³Ni源的β射线能量低，使强⁶³Ni源活度难以直接测量的问题，依据放射性物质活度和质量的关系，利用称重法对化学镀镍工艺制备的强⁶³Ni源活度进行间接测量。结果显示，不同编号的⁶³Ni镀层质量为0.92~2.16 mg，根据⁶³Ni比活度、镀层中Ni含量计算对应镀层活度为4.1×10⁸~9.6×10⁸ Bq。考虑天平、Ni含量分析的系统误差，该活度数据的可靠性较高。     

某压水堆核电厂辐射控制区氚化水蒸汽监测

压水堆核电厂一回路冷却剂中的部分氚会通过废液和废气排放系统排放至工作环境中。本文报道某压水堆核电厂辐射控制区气态氚的监测结果:运行期间气态氚浓度范围为<LLD～9.21×10² Bq/m³;大修期间为<LLD～3.14×10³ Bq/m³。监测结果显示,压水堆核电厂运行初期工作环境中氚浓度较低,工作人员在现场工作无需采取额外的防护措施以及进行氚内照射剂量监测。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料，在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气，导致使用时氚的纯度下降，影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置，对装置进行安装调试，并对该装置中的铀床进行活化，利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明，设计的氚纯化装置系统密封性好，经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s；利用该装置测定氘的吸附饱和曲线，氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq，利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性，可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

氚水对 λ-dsDNA结构影响的拉曼光谱分析和DFT模拟

用拉曼光谱法和密度泛函理论（DFT）研究了氚水与λ双链脱氧核糖核酸（λ-dsDNA）之间的相互作用。拉曼光谱法用于分析不同剂量（50 mGy~8 Gy）HTO（活度浓度1×10⁹ Bq/L和1×10¹¹ Bq/L）和γ射线辐照后λ-dsDNA的结构变化。在低剂量（100~500 mGy）的1×10⁹ Bq/L HTO作用下,HTO主要是通过电离辐射过程中的间接作用,破坏碱基之间的氢键,从而导致碱基的错配和碱基结构的修饰,引起碱基对不配对。而低剂量（50~100 mGy）的1×10¹¹ Bq/L HTO对λ-dsDNA具有类似于γ射线的短期影响,主要是通过射线的直接电离或质子化引起λ-dsDNA基本结构的破坏。此外,高辐射剂量（2~8 Gy）的HTO可能导致呋喃糖环的构象转移或通过氚-氢（T-H）交换反应裂解共价键。通过拉曼光谱标记观察到,HTO的三种作用方式可能最终导致λ-dsDNA骨架构象和λ-dsDNA变性的改变。     

BIXS技术测量氚化钛膜氚活度实验方法研究

完成了BIXS能谱测量系统的组建及调试,对BIXS技术测量氚化钛膜氚活度的实验方法进行了研究。实验获得了空气和Ar气介质中的X射线能谱,与空气介质相比,除有两个相同峰位能量为4.5 keV和5.0 keV的谱峰和峰强度(或峰面积)分别减弱至约为0.4%、1%外,还增加了3.0 keV、9.0keV的两个谱峰;同时获得了不同氚活度氚化钛膜的X射线能谱,结果表明氚活度决定着X射线能谱的峰面积,具有良好的线性关系。     

压水堆主冷却剂中氚源项计算分析

压水堆主回路冷却剂流经堆芯时，水中固有及特加核素受中子辐照后会产生氚，氚几乎全部以气体和液体的形式排入环境，造成氚污染。因此，氚是压水堆辐射环境影响评价的主要关注内容之一。本文以AP1000为例，根据压水堆主回路冷却剂中氚的产生途径及其随时间的变化情况建立详细的计算模型，计算压水堆主回路冷却剂中的氚活度并分析各产氚途径对氚产生量的贡献。计算结果表明：主回路冷却剂中的氚主要来源于可溶性硼的中子活化和铀裂变，对氚产生量的贡献达80%以上；在⁷Li纯度为99.9%时，AP1000主回路中的年产氚量为5.23×10¹³ Bq，锂产氚量占总量的14.01%，随⁷Li纯度的增加，锂产氚量的贡献呈线性减小，在⁷Li纯度为99.99%时，锂产氚量占总量的3.18%。其他途径对氚的产生量贡献很小，可忽略。根据以上结果，可通过控制主回路冷却剂中添加的初始硼浓度、提高燃料包壳质量、增加LiOH中⁷Li的纯度等多种途径来降低主冷却剂中氚的产生量，从而减少氚对环境的放射性污染。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数，通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu，建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离，用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价，对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离，去污系数均大于10⁴，钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰，结果表明，大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高，²³⁸Pu能谱峰分辨率降低；在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下，测量4.3 h 时，²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明，镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时，取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内，均可测量其中的痕量²³⁶Pu，同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

基于BIXS方法的高浓度气态氚探测器设计

近年来,氚的监测在确保反应堆的安全运行、工作人员的健康安全有着重要作用,特别是对以氚为核燃料的聚变反应堆。基于β射线诱发的韧致辐射X射线谱仪(BIXS)由于记忆性效应低、探测器尺寸小已逐渐成为国内外研究的热点。利用蒙特卡洛方法(MCNP)对BIXS探测器的尺寸以及材料进行了优化设计。结果表明,在0.5 MPa的工作压力下,铍窗厚度为0.1 mm、铍窗镀金层厚度为125 nm的小型BIXS测量系统可实现氚气的在线测量和探测器的小型化,其中100 s探测限为1.79×10⁸ Bq。     

用液闪直接测量核设施周围环境中的氚

某些核设施运行时会释放氚,从而引起周围环境中氚活度浓度水平的变化。对核设施周边区域空气、地下水、雨水和海水样品中的氚分别用内标准法(简称“内标法”)和外标准淬灭指示参数法(简称“外标法”)进行了液闪测量。两种标准方法测量数据的相对偏差在-4.0%～4.0%。根据内标法的探测效率与仪器给出的淬灭指示参数制作了4种环境水样的淬灭校正曲线。在环境样品测量中,内标法和外标法的探测效率最大差值约为1.6%,痕量¹⁴C和其它β放射性核素对³H的计数率影响可忽略。对探测效率为21.5%～24.5%无严重淬灭的样品,用液闪直接测量并根据外标法的淬灭校正曲线计算氚活度浓度,相对偏差在-6.35%～4.41%,基本可满足核设施氚常规监测的要求。     

低剂量氚水β射线对人体外周血淋巴细胞染色体的影响

通过染色体非稳定性畸变来研究低剂量氚水β射线的生物效应。将人体外周血与氚水混合培养24h和48h,共培养72h后获细胞得到与氚水作用后染色体畸变的频率并与相同剂量下⁶⁰Co γ射线的细胞效应对比。将实验结果进行回归方程拟合,得到HTO β射线的最佳回归方程Y=（0.001±0.004）+（0.062±0.018）D+（0.053±0.010）D²（n=3,r²= 0.995,P<0.01）;通过比较HTO与γ射线的最佳回归方程可知,方程系数的主要区别在b值,提示在低剂量的情况下β射线诱发畸变的能力更强。将⁶⁰Co γ射线作为参考可得HTO β射线的相对生物效能（RBE）最大值出现在0.06 Gy,为2.17,RBE值随着剂量的增大而减小。     

工艺尾气氚测量装置的研制

通过选择装置材料、优化结构及参数,设计制作了有效体积为11.0 mL的测氚电离室,用于工艺尾气中氚含量的测量。用质谱法标定绘制了工作曲线,工作曲线线性范围为0.013 4%～0.168%(体积)。测试表明:装置泄漏率为5.5×10^-7 Pa·m³/s,密封性良好;本底电流为2.98×10^-14A;装置探测下限值为1.35×10^-4 %(体积);变异系数≤1.50%;仪器响应时间≤10 s,响应速度快,测量周期短,满足工艺样品的检测需求。     

放射性核素电离空气电子离子对产生率计算

α衰变核素和β衰变核素发射的射线具有电离空气能力而被广泛应用于工业生产中。为研究α或β衰变核素对空气电离能力的大小,本研究采用蒙特卡洛方法模拟理想放射源发出带电粒子在空气中的能量沉积,并结合空气电离理论,计算放射源表面不同距离处电子离子对产生率。利用此计算方法,研究放射源形状、粒子能量、活度和粒子能量分布对电子离子对产生率的影响。结果表明,放射源表面空气中电子离子对产生率的大小主要受放射源活度的影响,而粒子能量及能谱分布等主要影响电离空气范围及电子离子对产生率衰减速率; 3.7×10⁶ Bq/cm²的α放射源最大电子离子对产生率可达10¹¹~10¹² cm^-3•s^-1量级, 3.7×10⁶ Bq/cm²的β放射源最大电子离子对产生率可达10⁹~10¹⁰ cm^-3•s^-1量级。研究结果可提供数据支持,为新的放射性同位素应用技术开发提供理论指导。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系，是首批国家级自然保护区，自然环境受人类扰动较少，能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律，本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明，火山灰覆盖的区域，土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高，最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg；植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高，最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动，为了获得准确的核素比，需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上，考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况，并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化，建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时，该方法Pu的化学回收率大于70%，U、Th的去污因子大于10⁴，Am的去污因子大于10³，²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g，^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析，为军控核查和环境监测提供技术支持。     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

低剂量氚照射对仔鼠中枢神经系统的影响及其机理研究

C57BL/6J小鼠妊娠12.5 d和Wistar大鼠妊娠13.0 d时,单次腹腔注射氚水,活度分别为0、24.09×10⁴、48.18×10⁴和144.54×10⁴ Bq/g,探讨低剂量氚照射对仔鼠中枢神经系统的影响及其机理。结果发现:(1)出生前氚照射可导致出生后生长发育受阻,神经行为早期的兴奋状态转为后期的抑制状态,学习能力及记忆功能明显下降;(2)大脑和小脑皮质厚度变薄,锥体细胞数减少,初级和次级树突数和比值明显减少,海马锥体细胞数减少以及脑神经元细胞缺失;(3)脑垂体生长抑素增高,下丘脑精氨酸加压素减少;(4)发育中的神经元表现出Ca²⁺电流降低,凋亡增加,DNA梯状图谱以及p53蛋白表达增高;(5)56项生物学指标中,45项致畸阈值在0.03～0.092 Gy范围内,11项致畸阈值在0.093～0.30 Gy范围内。结论认为,氚辐射导致中枢神经系统损伤的物质基础主要是脑神经活性物质改变、海马神经元Ca²⁺电流幅度下降、脑细胞凋亡增加、p53蛋白表达异常等。