负载型铂族金属催化剂研究进展

负载型铂族金属催化剂具有优良的催化性能,对化工、环保、生物等领域发展影响显著。综述了适用于负载型铂族金属催化剂的各种载体材料(金属氧化物、沸石分子筛、炭材料、其他材料)及其优点,对催化剂制备工艺的发展趋势(单金属→双金属→复杂工艺)进行介绍,并对回收技术(分离载体、分离铂族金属、整体处理)进行讨论,着力提高催化剂的效率和铂族金属的利用率。     

铂族金属载体催化剂薄膜材料的研究与发展

铂族金属栽体催化剂薄膜材料由于高效催化性及特殊的选择性而获得广泛应用。作者评述了其在氢能源和燃料电池技术领域的研究现状；其开发中计算机模拟与控制的辅助设计；其不同制备技术的特性及连续生产装置的探讨；其物理结构、成分和催化性能指标的分析手段的发展。并指出其今后发展的重点仍然是设计开发生产具有高催化性、高选择性、低铂族金属含量的二维材料。     

炭载铂族金属催化剂中铂、钯、铑、钌的化学分析进展

介绍了国内炭载催化剂中铂、钯、铑、钌化学分析技术的进展,对该类催化剂的制备过程及化学分析特点、试样的前处理、铂族金属含量的测定方法进行了评述,并对未来试样的前处理和提高电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定高量铂族金属的准确度、精密度技术进行了展望。     

PtPb/ C 催化剂的制备及其对甲酸电氧化的催化性能

目的通过Pb元素的添加来提高Pt/C催化剂电催化氧化甲酸的性能。方法通过乙二醇协助硼氢化钠还原法,以氯铂酸为Pt源和硝酸铅为Pb源制备不同原子比的PtxPb/C催化剂。采用X射线衍射光谱法(XRD)和透射电子显微镜技术(TEM)表征样品的晶体结构和颗粒形貌;采用循环伏安法表征样品催化氧化甲酸的性能。结果利用乙二醇协助硼氢化钠还原法成功制得了Pt和Pb原子比不同的PtxPb/C催化剂,XRD和TEM测试结果表明这些样品均为Pt的面心立方结构,且颗粒大小均一、分散均匀,其平均粒径为4 nm左右。循环伏安测试结果表明PtxPb/C催化剂催化氧化甲酸的性能优于商业Pt/C催化剂的催化性能,且受Pt和Pb原子比的影响,当原子比为5∶1时,其对氧化甲酸的催化性能最好,峰电位对应的Pt的比质量活性达到2000 m A/(mg Pt),远远高于商业Pt/C,同时计时电流曲线表明其具备良好的稳定性。结论 Pb原子的加入影响了Pt原子的电子结构,与Pb对Pt的协同作用共同促进了CO等中间产物在Pt表面的快速氧化,降低了催化氧化甲酸的初始电位,促使甲酸在低电位直接氧化为CO2和H2O,提高了其催化氧化甲酸的峰电流,有效减轻了Pt中毒,提高了其催化活性。     

Pd/Ni双金属纳米溶胶的制备及催化制氢性能的研究

采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Pd/Ni双金属纳米溶胶,采用TEM、HR-TEM等对所合成的Pd/Ni双金属纳米溶胶进行了表征,并系统研究了PVP用量、还原剂用量、金属盐离子浓度及金属比例等对该溶胶型双金属纳米催化剂的影响。结果表明:所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶的平均粒径在2 nm左右,双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH_4制氢活性优于单金属Pd和Ni纳米溶胶的活性。其中Pd_(10)Ni_(90)双金属纳米溶胶的催化活性最高,其催化NaBH_4制取氢气的活性可以达到8250 mol_(H2)·mol_(Pd)~(-1)·h~(-1),Pd_(20)Ni_(80)双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH_4水解反应的活化能为35.7 kJ/mol,反应焓为33.3 kJ/mol,反应熵为-150 J/mol。研究结果还表明,所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶催化剂具有很好的催化稳定性,即使4次催化试验后该催化剂仍然保持着较高的催化活性。密度泛函理论计算结果表明,Ni原子与Pd原子之间发生的电子转移使得Pd原子带负电而Ni原子带正电,荷电的Pd和Ni原子成为催化反应的活性中心。     

国际动态

用于纳米管研究的 金属单原子识别技术 日本科学技术振兴事业团的纳米管研究小组,用特殊电子显微镜成功地对金属单原子进行了识别。这在世界上还属首次。该研究成果可用于原子操作技术及纳米材料性质的研究等。因此,作为纳米时代的评定装置系统倍受关注。     

喷雾干燥法制备碳载铂钴镍合金催化剂及其甲醇催化氧化性能研究

本文以氯铂酸、氯化镍和硝酸钴为原料,XC-72炭黑为载体,通过雾化干燥法结合煅烧还原制备碳载铂基（PtCo Ni）分散性好的多元合金纳米粒子催化剂。重点研究表面经过改性的炭黑对合金纳米粒子形成和分散的影响规律,研究碳载PtCoNi（原子比为1:1:1）合金纳米粒子的甲醇催化氧化活性、抗CO中毒能力和耐久性,以及不同原子比对催化氧化甲醇活性和抗CO中毒能力的影响规律。研究结果表明,采用表面改性后的炭黑作为载体,制备的碳载铂基（PtCoNi）催化剂为合金纳米粒子,且纳米粒子在炭黑表面分散均匀,粒径分布在1-4nm,平均粒径为2.3nm;与商用的Pt/C催化剂相比,PtCoNi/C（原子比为1:1:1）催化剂具有更高的甲醇催化氧化活性、耐久性和抗CO中毒性;不同原子比铂基多元催化剂在催化氧化甲醇活性上的顺序为：PtCoNi/C>Pt3CoNi/C>Pt5CoNi/C,抗CO中毒性顺序为：PtCoNi/C>Pt3CoNi/C>Pt5CoNi/C。     

添加剂对Ru-Zn催化剂的结构及加氢性能的影响

采用沉淀法制备Ru-Zn催化剂,用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等手段对其进行表征,研究了分别以聚乙二醇和聚乙烯吡咯烷酮作为添加剂,对Ru-Zn系催化剂催化苯加氢制环己烯性能的影响。结果表明,Ru-Zn催化剂的催化性能与催化剂制备过程中使用的添加剂存在密切关系;采用聚乙二醇制备的Ru-Zn催化剂,苯转化率42%时环己烯选择性达82.3%。该催化剂在循环使用5次后,环己烯收率仍保持在32%以上。     

酸碱性浸渍条件对钯炭催化剂加氢性能的影响

采用氢氧化钠和盐酸调节钯炭(Pd/C)催化剂制备过程中的浸渍液的pH,制备了相应的钯炭催化剂。对Pd/C催化剂的成分、形貌等性质进行表征分析,研究了不同浸渍条件下制备的Pd/C催化剂对苯甲醛和2-氰基吡啶加氢的催化性能。结果表明,酸/碱浸渍方法可有效控制钯颗粒的尺寸大小及分散度。在浸渍液的pH值为3的条件下制备出的Pd/C-1~#催化剂平均粒径为2.78 nm。当浸渍液的pH值为10时,制备的Pd/C-2~#催化剂平均粒径为3.75 nm。对于2-氰基吡啶加氢,采用酸性浸渍条件制备的Pd/C催化剂具有更好的催化效果;而采用碱性浸渍条件制备的Pd/C-2~#催化剂对苯甲醛加氢效果更好。     

RuPt双金属在催化加氢反应中的性能研究

采用溶剂热法制备了5%Pt/C、5%Ru/C和5%Ru95Pt5/C三种催化剂。对催化剂的形貌和活性组分分布进行了表征分析,分别研究了不同催化剂在苯乙炔或4-硝基酚加氢反应中的催化性能。结果表明,由于协同效应,双金属负载的催化剂5%Ru95Pt5/C比单金属催化剂具有更好的催化加氢性能。在苯乙炔加氢反应中,5%Ru95Pt5/C具有更高的选择性和优异的活性;在4-硝基酚的加氢中,5%Ru95Pt5/C的催化活性显著增加,且在循环5次后,仍保留了>99%的活性。     

贵金属载体催化剂的性质、制备和应用

贵金属载体催化剂在各种条件下表现出了高的活性、选择性以及稳定性,被应用于许多行业,如大宗化学品、高分子、气体净化、制药和专用化学品等。介绍了一些贵金属载体催化剂的制备方法及在工业领域中的应用。贵金属载体催化剂广泛应用不仅因为其的独特性质,还包括先进的制备技术。     

Advanced methods for titanium (IV) oxide thin functional coatings

The paper reports on preparation of titanium (IV) oxide thin films by a series of chemical, physico-chemical and physical methods including the sol-gel process carried out in the environment of lyotropic liquid crystals, Barrier-torch Discharge deposition, Magnetron Sputtering and the Modulated Hollow Cathode Plasma Jet Sputtering. The produced layers have been thoroughly described by means of a series of characterization techniques including atomic force microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, ultraviolet-visible spectroscopy, Fourier transformed infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, ellipsometry, profilometry and surface wettability. The films were then used as photoactive species in catalytic oxidation tests based on photoinduced decomposition of methylester of stearic acid.     

概括了贵金属催化剂的种类，从制备方法、载体的选择、颗粒尺寸以及催化剂活性中心结构等几个方面分析催化反应活性的影响因素，并且介绍了各种贵金属催化剂相应的催化反应。

概括了贵金属催化剂的种类,从制备方法、载体的选择、颗粒尺寸以及催化剂活性中心结构等几个方面分析催化反应活性的影响因素,并且介绍了各种贵金属催化剂相应的催化反应。     

Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂研究进展

Pd/Al2O3催化剂因其优异的甲烷燃烧催化活性而被广泛应用于消除和控制燃气发动机污染物的排放。通过综述近20年来Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂的研究进展,系统地讨论了活性组分、助剂以及制备方法等因素对Pd/Al2O3催化剂的催化活性、热稳定性、耐水及耐硫中毒能力的影响,并提出利用新型制备技术制备掺杂非金属助剂的双贵金属或多贵金属活性组分的Pd/Al2O3催化剂是未来低成本高性能甲烷燃烧催化剂的开发方向。     

面向多功能非贵金属电催化剂的构筑和微尺度解析

相对于贵金属电催化剂制作成本高、地球储量稀少、电化学稳定性低等缺点,制备廉价、能量转换效率高、使用寿命长、环境友好的非贵金属电催化剂是推动能源存储和转换技术快速发展的重要途径.根据电催化过程中电催化析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)、电催化析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)及氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)这三个重要反应类型,概述了水裂解和燃料电池的电化学反应机制,同时归纳了单功能电催化剂、双功能电催化剂、多功能电催化剂及其他电化学材料的设计与制备方法、相互关系和各自功能特点.借助先进的电子显微技术,如扫描电子显微镜、原子力扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线能谱仪、电子能量损失谱仪等对其微观结构进行表征,重点对其表面形貌、结构、内部成分、元素分布等相关信息进行解析.从提供更丰富的缺陷空位、潜在活性位点、优化界面相互作用、增大电化学比表面积、形成协同效应等方面,分析其在降低成本的同时,提高电催化剂的电导率、增强稳定性的相关机理,以期为非贵金属电催化剂的研究和推广应用提供新策略.     

Pd/ZrO2-Al2O3催化剂中载体制备对CH4转化活性的影响

为推动ZrO2-Al2O3在天然气汽车尾气净化催化剂中的实际应用,并阐明其制备条件对负载催化剂转化活性的影响机制,文章以ZrO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并在连续流动固定床反应器上研究了ZrO2-Al2O3复合氧化物的制备对催化剂低温CH4氧化活性的影响。结果表明：制备方法中,相比于浸渍法和胶溶法,沉淀法更能提高催化剂活性;锆源、铝源优选中,以Zr(NO3)4为锆源、拟薄水铝石为铝源时能获得较高的催化活性;组分配比中,以w (ZrO2): w (Al2O3)=10:90的催化活性最高。XRD、低温N2吸附、CO脉冲吸附的结构表征表明,ZrO2-Al2O3复合氧化物的大的比表面积、孔容、孔径是促进贵金属Pd分散,提升催化剂低温CH4转化活性的关键因素。     

Recent advance in single-atom catalysis

Single-atom catalysts(SACS) have obtained a great deal of attention in many catalytic fields due to the high atom utilization efficiency and high catalytic activity.Recently,great achievements on S ACs have been made for thermocatalysis,electrocatalysis,and photocatalysis which play an important role in obtaining value-added products.However,it remains a great challenge to fabricate S ACs with high metal loading and investigate their reaction mechanisms.Therefore,it is necessary to highlight the recent development of S ACs in these fields to guide future research.In this review,we overviewed the thermocatalysis applications of SACs in CO oxidation,preferential oxidation of CO,water-gas shift reaction,methane conversion,methanol steam reforming,aqueous-phase reforming of methanol,hydrogenation of alkynes and dienes,hydrogenation of CO,and hydrogenation of substituted nitroarenes.Moreover,the oxygen reduction reaction(ORR),hydrogen evolution reaction(HER),oxygen evolution reaction(OER),CO_2 reduction reaction(CO_2 RR),and N_2 reduction reaction(N_2 RR) for photocatalytic and electrocatalytic fields were also overviewed.Lastly,the opportunities and challenges of SACs were pointed out.     

掺杂类金刚石薄膜微观结构和摩擦学性能的研究进展

类金刚石(Diamond like carbon,DLC)薄膜具有高硬度、低摩擦系数、低磨损率的特点,已广泛应用于各行各业,但也存在内应力大、热稳定性差以及摩擦学性能对环境敏感等问题,制约了DLC薄膜的应用.在DLC薄膜中,掺入异质元素能够改变薄膜成分、微观结构和sp3杂化键含量,可有效地减小薄膜内应力,提高结合力并改...     

炭气凝胶作为燃料电池催化剂载体的研究进展

设计制备低成本、高催化活性、高稳定性的ORR电催化剂对燃料电池的实际应用至关重要,良好的催化剂载体对提高催化剂的电化学催化性能具有重要意义。炭气凝胶具有孔结构可控、高比表面积、高导电性、大孔体积等优势,是一种非常具有潜力的燃料电池ORR电催化剂载体。本文对最近炭气凝胶作为燃料电池催化剂载体的研究进展进行了综述,简单介绍了炭气凝胶的种类及其负载催化剂的方法,着重讨论了炭气凝胶负载Pt等贵金属催化剂、炭气凝胶负载非贵金属催化剂以及非金属掺杂炭气凝胶催化剂的研究进展,最后总结了其面临的挑战和未来的主要发展方向。     

通过 Au 修饰提高质子交换膜燃料电池PtCo 合金催化剂稳定性

目的解决质子交换膜燃料电池贵金属催化剂利用率低、电化学稳定性差的问题,从而堆动其产业化进程。方法通过湿化学共沉积法获得低Pt特征的Pt Co合金催化剂,采用欠电位沉积方法制备Au修饰的Pt Co合金催化剂,应用原子吸收光谱和电化学循环伏安加速测试技术研究Au修饰Pt Co合金催化剂的电化学稳定性。结果成功制备了Au修饰的Pt Co合金催化剂。Au修饰后,Pt Co合金催化剂的氧还原反应性能几乎没有改变,但Co的溶蚀率得到降低,而且电化学稳定性也得到提高。结论通过采用Au等具有高电化学腐蚀电位的金属修饰Pt合金催化剂,以提高催化剂电化学稳定性的研究思路是可行的。