以七氟丙烷为介质离心分离碳同位素

以七氟丙烷(C3HF7)为分离介质,通过气体离心法研究碳同位素的分离制备。利用国产气体离心机开展单机离心分离实验,通过气体质谱仪分析C3HF7样品,计算不同工况条件下的分离系数和单机分离功率,分离系数可达1.12。在单机实验结果的基础上,采用相对丰度匹配级联(MARC)模型,对富集13 C的生产进行级联计算。选取分离功率最大的实验工况作为计算参数,通过三次级数分别为30、60、75的级联分离,可以将13 C的丰度从天然丰度富集至30%以上。综合考虑单机实验和级联计算的结果,以C3HF7为介质离心分离碳同位素可行。     

以二氧化碳为介质扩散分离碳同位素的可行性研究

为进一步提高气体扩散法分离¹³C同位素的效率,在前期初步实验的基础上,开展单级扩散分离参数优化实验研究,并进行高丰度¹³C同位素制备的级联方案初步设计。在相对优化的实验参数条件下,气体扩散分离二氧化碳的基本全分离系数可以达到1.01以上。对单级分离实验数据进行计算,初步拟合出供料流量与膜前后压强的函数关系。采用多元分离理论对扩散分离二氧化碳进行级联分析计算,以天然二氧化碳为原料,可通过两次级联分离获得高丰度¹³C同位素。第一次阶梯级联分离的重馏分¹³C同位素丰度大于42%,并将其作为第二次阶梯级联分离的供料,第二次阶梯级联分离的轻馏分¹³C同位素丰度大于90%。     

以四氯化钛为介质离心分离钛同位素

为了实现钛同位素的分离制备，采用气体离心法，开展了以四氯化钛为工作介质的离心分离研究。通过对工作介质四氯化钛的组分分析，开展单机离心分离实验，得到四氯化钛的基本全分离系数达到1.08的单机工况，并在此基础上进行钛同位素的离心分离级联计算，得到矩形级联、相对丰度匹配级联（MARC级联）的设计参数。该研究的开展确定了气体离心法分离钛同位素的可行性，可为气体离心法生产钛同位素产品提供参考。     

以三氯化硼为介质离心分离硼同位素

为了实现硼同位素的分离制备，采用气体离心法，以三氯化硼为工作介质进行离心分离研究。通过单机分离实验，对三氯化硼样品进行质谱分析，得到不同供料流量、分流比条件下的基本全分离系数，并在此基础上进行富集硼-10的离心分离级联计算。结果表明，以三氯化硼为工作介质离心分离硼同位素可行；三氯化硼的基本全分离系数可达1.08；使用30级矩形级联或60级相对丰度匹配级联一次分离可以获得丰度大于60%的硼-10同位素产品，二次分离可以获得丰度大于90%的硼-10同位素产品。该研究的开展可为离心法生产高丰度硼同位素产品提供参考。     

基于动态模拟计算的低温精馏分离13C同位素丰度分析

低温精馏法分离碳同位素（¹²CO/¹³CO）的分离系数仅为1.007，且分离操作工况苛刻，富集平衡时间长，为降低工业化装置运行风险，实现¹³C同位素富集的动态过程理论预测是工业化技术研究中亟需解决的问题。为此，本文通过采用Aspen Dynamics模拟研究CO低温精馏分离碳同位素的动态过程，获取¹³C同位素在全回流、浓缩富集、连续精馏操作条件下的丰度分布等值图，实现¹³C同位素在时间和空间两个维度内丰度变化过程的可视化。将上述操作条件下的动态模拟值与试验值进行对比分析，结果显示，两者吻合较好，且富集平衡时塔底¹³C丰度和富集平衡时间的相对误差均在15%以下，验证了所建立的低温精馏分离¹³C同位素动态模拟计算方法的准确性，可进一步用于高丰度¹³C同位素生产装置中丰度变化过程的理论预测。     

以四氯化钛为介质离心分离钛同位素

为了实现钛同位素的分离制备,采用气体离心法,开展了以四氯化钛为工作介质的离心分离研究。通过对工作介质四氯化钛的组分分析,开展单机离心分离实验,得到四氯化钛的基本全分离系数达到1.08的单机工况,并在此基础上进行钛同位素的离心分离级联计算,得到矩形级联、相对丰度匹配级联(MARC级联)的设计参数。该研究的开展确定了气体离心法分离钛同位素的可行性,可为气体离心法生产钛同位素产品提供参考。     

76Ge同位素的离心级联分离制备

高丰度⁷⁶Ge同位素在基础物理研究、医用放射性同位素领域有广泛应用,⁷⁶Ge富集的高纯锗探测器可用于探测无中微子双β衰变。为实现⁷⁶Ge同位素的分离制备,本文以四氟化锗（GeF₄）为介质,使用气体离心法开展研究。采用阶梯级联模型的计算结果表明,5轮分离可将⁷⁶Ge的丰度从天然丰度7.73%提升至90%以上。在21级阶梯级联实验平台上进行离心分离实验,调节流量、分流比等工况参数,制定分离流程,探索实验规律并优化实验方案。最终经过5轮分离,获得百克量级的丰度为94.21%的⁷⁶Ge同位素产品,为国产离心级联制备高丰度⁷⁶Ge产品及其工业化生产提供参考。     

离心分离大质量数差混合物的实验研究方法

为探究混合物离心分离性能，提出了使用易于分离的气体介质进行实验研究的方法，选取全氟甲基环己烷（C₇F₁₄）/六氟化硫（SF₆）、C₇F₁₄/氙气（Xe）、一氟三氯甲烷（CCl₃F）/乙烯（C₂H₄）气体混合物作为离心分离介质，开展了分离实验。利用分馏装置分别得到了精、贫料中的各组分气体含量，结合质谱分析结果，得到了各组分气体的基本全分离系数与混合物的全净化系数。结果表明：此方法可方便分离轻重气体混合物，针对二元混合物离心分离，能给出全净化系数和各自组分的基本全分离系数，可用于混合物离心分离性能的实验研究。     

以乙醇为介质气体扩散法分离碳同位素的可行性研究

碳-13作为同位素示踪技术的标记物,应用广泛,市场需求呈上升趋势。为探索碳-13同位素的分离方法,开展以乙醇为介质的气体扩散分离实验,并在单级实验的基础上进行级联计算。单级分离实验的结果表明,在现有的实验条件下,气体扩散法分离乙醇的基本全分离系数可达1.0089,以乙醇为介质扩散分离碳同位素可行。通过级联计算可知,以天然乙醇为原料,结合分离的可行性和经济性,经过一次矩形级联或相对丰度匹配级联分离,能够得到碳-13同位素丰度大于25%的重组分。如能将碳-13同位素丰度大于25%的乙醇转化为合适形态的碳化合物,可再进一步分离得到更高丰度的碳-13同位素。     

以乙醇为介质气体扩散法分离碳同位素的可行性研究

碳-13作为同位素示踪技术的标记物,应用广泛,市场需求呈上升趋势。为探索碳-13同位素的分离方法,开展以乙醇为介质的气体扩散分离实验,并在单级实验的基础上进行级联计算。单级分离实验的结果表明,在现有的实验条件下,气体扩散法分离乙醇的基本全分离系数可达1.0089,以乙醇为介质扩散分离碳同位素可行。通过级联计算可知,以天然乙醇为原料,结合分离的可行性和经济性,经过一次矩形级联或相对丰度匹配级联分离,能够得到碳-13同位素丰度大于25%的重组分。如能将碳-13同位素丰度大于25%的乙醇转化为合适形态的碳化合物,可再进一步分离得到更高丰度的碳-13同位素。     

Abundance Analysis of13C Isotope Separation by Cryogenic Rectification Based on Dynamic Simulation

The carbon isotope (¹²CO/¹³CO) separation has a separation coefficient of only 1.007, which has typical characteristics of severe separation conditions and long equilibrium time. In order to reduce the operational risk of industrial devices, the theoretical prediction of the dynamic process of¹³C isotope enrichment is an urgent problem to be solved in industrial technology research. Therefore, the dynamic simulation of carbon isotope separation by CO cryogenic rectification was carried out by using Aspen Dynamics. Through the simulation, the abundance distribution of¹³C isotope was obtained under the conditions of total reflux, concentration and continuous rectification operation, and the visualization of the abundance change of the¹³C isotope in the two dimensions of space and time was realized. On the other hand, comparing the dynamic simulation values with the experimental data, the results show that they are agree well, and the relative errors of the enrichment equilibrium abundance and equilibrium time are both less than 15%, which indicate that the accuracy of the dynamic simulation calculation method of¹³C isotope for cryogenic rectification separation is verified, which can be further used to theoretically predict the abundance enrichment process in the production plant of high abundance¹³C isotope.     

以四氟化锗为介质离心分离72Ge同位素技术研究

为研究气体离心法分离⁷²Ge同位素的技术,以四氟化锗（GeF₄）为分离介质,通过理论计算,探索通过短级联浓缩法生产⁷²Ge的可能性。计算结果表明,使用相对丰度匹配级联（matched abundance ratio cascade, MARC）模型,两次分离后可以得到丰度高于55%的⁷²Ge。在实验室现有的离心级联上,采用21级阶梯级联的结构,通过调整级联内部工况和外参量,对级联分离性能进行优化。经过两次分离实验后,最终得到⁷²Ge丰度高于60%的产品。     

13C同位素的分离工艺设计与实验研究

本文综述了在¹³C同位素的分离研究中建立“数值模拟+实验研究”的工程化研究方法，完成了一氧化碳低温精馏法分离稳定性同位素¹³C的计算机辅助设计，以及低温精馏工程实验研究。通过CO低温精馏单塔实验测定了¹³C同位素分离体系的基础参数；利用计算机辅助设计了¹³C分离二塔级联工艺，并得到了级联装置的优化参数；通过低温精馏分离¹³C二塔级联实验，对优化设计结果进行检验。研究结果表明，课题建立的“数值模拟+实验研究”相结合的工程研究方法可靠，在¹³C同位素分离中得到了实际应用；课题建立的研究方法提高了¹³C同位素分离的设计水平、降低了实验成本、提高了研发效率，为¹³C同位素分离工业化生产装置的设计提供了可靠的技术方法。     

特种高效填料用于13C分离的计算传质学研究

由于碳同位素分离系数仅为1.007，分离难度大，要获得99%¹³C的高丰度产品，需要近三千块理论级数，为有效降低工程化实施难度，需要采用特种高效填料实现¹³C的分离。为准确预测¹³C分离用低温精馏塔的传质性能，本文运用计算流体力学方法（CFD），对自主研制的高比表面高效规整填料PACK¹³C进行计算传质学分析。通过研究气液两相在两片填料片组成的精馏单元内部相互传质现象，提出了一种耦合传质效率的CFD计算方法；并实现由局部精馏单元的传质模拟计算推广到对整塔传质性能的模拟预测。结果显示，计算传质学模拟值与低温精馏分离¹³C同位素的传质实验值吻合较好，等板高度（HETP）的模拟值与实验值平均相对误差为10.15%；分离功模拟值与实验值的平均相对误差为9.1%。本研究方法可推广运用于¹³C产业化装置的传质性能预测。     

以氟利昂-11为介质离心分离碳和氯同位素

为同时获得高丰度的碳-12和氯-35同位素,以氟利昂-11(CCl_3F)作为分离介质,采用气体离心法分离同位素。使用国产离心机开展碳和氯同位素的单机分离,采用质谱法分析分离性能。通过对生产高丰度碳-12和氯-35同位素的级联理论计算表明,使用总级数为24级、供料级为第3级的取料端有回流的矩形级联可以同时获得丰度大于99%的碳-12和氯-35同位素。实验结果和级联计算为高丰度碳-12和氯-35同位素的制备提供依据,该方法理论上也可用于高丰度碳-13和氯-37同位素的制备。