北京大气能见度和消光特性变化规律及影响因素

利用长时间序列的大气能见度与湿度等气象资料以及近年来大气污染物的监测数据,探讨了北京大气能见度及消光特性的变化规律及影响因素.结果显示:近50年来北京大气消光作用存在降-升-降的变化过程,1954~1967年以下降为主,20世纪60年代中期至70年代明显上升,此后特别是20世纪90年代以来北京大气消光作用基本呈缓慢下降趋势,能见度变化过程与此相反.从区域分布看北京大气消光作用北部及西部山区低于平原区,平原区存在由北向南逐渐升高的分布规律,即北部平原区低于中部市区,中部市区低于南部平原区.近10年来北京大气颗粒物消光作用区域差异逐渐减小,这与大气污染区域分布变化趋势基本一致.北京大气消光作用20世纪80年代之前冬高夏低,之后转为冬低夏高,对应于大气污染由煤烟型向综合型的转变.大气消光作用平均日变化呈双峰双谷型,09:00和21:00形成双峰,06:00和16:00处于双谷,但月际差异明显.大气消光作用受颗粒物浓度与相对湿度影响显著.高消光作用通常与高相对湿度和高颗粒物浓度有关;低消光作用出现在湿度和颗粒物质量浓度同时较小情况.相对湿度低于70%时,大气颗粒物消光作用会随着PM2.5浓度的升高明显增强,消光作用与PM2.5浓度存在线性关系;当相对湿度大于70%时,消光作用对PM2.5浓度变化的响应并不明显.     

北京城区大气CH4浓度及其变化规律

研究表明:北京城区大气CH4浓度日变化总特征是白天浓度低,夜间浓度高;大气CH4浓度季节变化呈明显的双峰模态,分别在夏末和冬季各出现一个峰,冬季峰值主要是人为源造成的;1985-2000年,北京城区大气CH4摩尔分数平均值为(1 883.4±73.0) nmol/mol,年平均增长率为0.82%,均比全球平均水平高,但20世纪90年代的增长速率比80年代末期低.      

基于卫星遥感与地面监测分析北京大气NO_2污染特征

分析了1999—2010年北京大气NO2地面质量浓度、2004年以来北京及周边NO2柱浓度的变化.结果表明：1999—2007年来北京大气NO2质量浓度以升高为主.2008年实施奥运空气质量保障措施极大地缓解了北京NO2污染状况,地面质量浓度与垂直柱浓度都出现不同程度的回落.2009年北京大气NO2污染又有所反弹,但低...     

泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物铅同位素组成的变化与来源

不同源区铅同位素的组成不同,可以利用铅同位素的这种“指纹”特征来示踪铅的不同来源.泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物中,从底层到表层其铅同位素组成呈现出一定的变化规律,其中207 pb/204Pb呈上升趋势,206 Pb/2077 Pb和208 Pb/(2066pb+207 Pb)呈下降趋势.铅污染的来源主要与工业生产、污水排放和燃油尾气排放有关,受燃煤的影响很少,从底层到表层铅同位素组成的演化趋势为:由工业及污水排放逐渐向汽车尾气方向飘移结合定年分析,推断出油铅的污染起源于20世纪80年代中期,其污染呈不断加重趋势;其中表层沉积物中铅的污染受汽车尾气排放的影响最为严重.对不同时期沉积物中铅污染的来源及其相对贡献率研究表明,1973年到1984年间,沉积物受燃油铅的影响较少,其污染来源主要以工业污染为主,其贡献率占70％以上;1984到1994年间汽车尾气铅的贡献率迅速上升,占到了50％;而1996年到2008年汽车尾气铅的贡献率逐渐增加,由50％上升到了66％.     

东海无机氮排海通量年际变化估算

通过系统收集和推算1980～2005年东海几种入海污染源的无机氮数据(河流、排污口、陆源面源、大气沉降和海水养殖)基础上,研究估算了东海无机氮的入海年际通量变化情况.结果表明,自20世纪80年代初至21世纪初,东海无机氮入海通量总体呈现上升趋势:由20世纪80年代初的8.8×105t.a-1左右逐渐增加到本世纪初的2.6×106t.a-1左右,年平均增长率为4.3%.长江作为东海最大入海河流,其无机氮排海通量占河流排海海通量的76.5%,排放量由80年代初的4.0×105t.a-1上升到80年代中期的6.2×105t.a-1,后保持在此值上下浮动,然后从90年代开始快速上升到本世纪初的1.8×106t.a-1.东海无机氮主要来源是以入海河流为主的陆源排放,大约为总量的79%,其中河流、排污口和陆源面源分别为73%、4%和2%.除陆源外,大气沉降约为18%,海水养殖约为3%.     

铅大气污染物环境保护标准限值研究

铅因其对公众健康的影响,其大气污染物标准限值的合理性倍受关注.论文对比分析了国内外铅大气污染物环境质量与排放标准,通过计算提出基于保护环境空气质量的排放标准理论限值及建议限值.分析发现,目前国际上铅环境空气质量标准浓度限值为0.00015～0.0015 mg·m~(-3),但多采用世界卫生组织(WHO)的年均浓度限值0.0005 mg·m~(-3);建议我国今后修订标准时对铅年均浓度和季均浓度限值进一步加严.与发达国家相比,我国铅环境空气质量季均浓度限值水平已显落后;国际上目前各类排放源铅大气污染物排放浓度限值在0.04～2 mg·m~(-3)之间,金属冶炼源等主要源的排放浓度限值在1～2 mg·m~(-3),其他排放源均在0.5 mg·m~(-3)以下;我国铅、锌熔炼源正在执行的排放浓度限值(8 mg·m~(-3))较为宽松,而其他源的铅大气排放浓度限值与国际上的限值基本一致.通过计算认为,保护公众健康的铅大气污染物的理论排放限值为1.2～2.4 mg·m~(-3).考虑到我国的经济技术水平,建议铅、锌熔炼源的铅大气污染物新建企业排放浓度限值为2 mg·m~(-3);其他源的新建企业排放浓度建议限值为0.5 mg·m~(-3).经过过渡期,现有企业应达到新建企业的排放控制要求.铅的企业边界浓度排放限值是保护企业边界附近公众健康的有效屏障,但鉴于铅的污染特性,对于具体建设项目应加强环评力度,提出更具体明确的排放控制要求,并加强对企业周边环境敏感点的环境监测等,采取综合措施保护公众健康.     

再生铅冶炼的土壤环境影响评价——以一再生铅冶炼企业10万吨废旧铅酸蓄电池项目为例

再生铅冶炼是对铅废弃物的循环利用,也是防治铅污染的重要手段,但如果在冶炼过程中处置不当,会引起土壤污染。以年处理10万t废铅酸蓄电池为例,根据铅排放浓度和排放量、在大气中沉降规律以及在土壤的累积规律,探讨了再生铅冶炼项目的土壤累积影响。     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

1990-2018年浙江省人为铅排放时空变化解析

随着工农业的高速发展,大量的人为铅排放到环境,引起了一系列的生态健康问题.本文以工农业集产区浙江省为案例,系统构建了18个铅排放源排放清单,其中新增添了纺织业、制革业、造纸业、秸秆利用、牲畜废物利用、化肥消费、农药消费等铅排放行业,估算了浙江省1990—2018年各污染源铅排放量,分析了其时空变异趋势.结果表明,浙江省前期（1990—2000）铅排放通量增长有限,其排放量仅约2500 t·a^-1,有色金属开采贡献了约55%;其后增长速度较快,到2014年以后达到较高的稳定值,约35000 t·a^-1,是1990年的14倍,铅酸蓄电池生产是其主要排放源,占比从14%增长到了80%.从排放的去向来看,98%左右的铅通过固废的形式进入环境,而进入大气和废水的只有2%和0.2%左右,其主要排放源分别为铅酸蓄电池生产、原煤燃烧、纺织业.而浙江省各个地区铅排放表现出较大的空间差异,各地区因工农业发展模式不一样,人为排放源也不一样.总体来看北部高于南部,尤其湖州、绍兴、舟山等地铅排放量较高.可见,浙江省人为铅排放形势仍然很严峻,控制好铅酸蓄电池生产固废资源化无害化处理是源头控制的重中之重,调整原煤燃烧将有利于降低大气铅排放,纺织业废水净化处理对缓解水体铅污染有重要意义.本研究不仅为浙江省铅污染治理提供了重要科学依据,同时也为铅污染源端防控提供了数据基础.     

北京市大气PM2.5中矿物成分的污染特征

为了解北京市大气细粒子中矿物成分的浓度水平和污染特征,在清华园和车公庄进行了连续1a的PM_2.5累积周采样和全样品分析.Al、Si、Ca、Mg和Fe等地壳元素的周变化相似,最大周均浓度均出现在春季有强沙尘天气的一周;其季节变化显著,显示季节性的源排放以及气象条件对矿物成分的含量影响显著.土壤尘的季节平均浓度从夏季逐步上升,至次年春季达到最高(21.1 μg·m^-3),表明春季频繁发生的沙尘天气对土壤尘细粒子有重要贡献.大量的建筑活动可能大大增加了北京细粒子中Ca的负荷,应加强其排放控制.     

夏季高湿度条件下北京市气溶胶颗粒物粒谱特征研究

2007年8月,利用粒谱分析仪(APS)、振荡天平颗粒物分析仪(TEOM)和碳黑分析仪(BC)观测北京市大气气溶胶可吸入颗粒物(PM10),研究高湿度气象条件对气溶胶颗粒物吸湿长大的影响.结果表明,PM10质量浓度与碳黑质量浓度在静稳天气状况下相关系数达0.82,而对于颗粒物数浓度与PM10质量浓度,静稳与非静稳天气状况下两者的相关性并不一致,颗粒物数浓度及1μm的细粒子在粒谱分布中所占的比重显著增加.气溶胶颗粒物粒谱变化结果说明,在高湿度条件下颗粒物粒径明显吸湿增长.     

北京市海淀区NO_2污染特征及气象要素关系分析研究

利用2006年-2009年北京市环境保护局海淀区香山站、万柳站和北部新区站的NO2资料和相对应的气象资料,对NO2的污染特征进行分析发现:NO2浓度达到三级的日数平均为5 d,呈逐年减少的趋势。NO2超标日分布在1-4月和10-12月,浓度峰值在上午10:00和19:00-23:00,谷值在上午7:00时,且节假日NO2浓度略高于工作日。通过相关分析,NO2的浓度随温度、风速、气压、降水量的增高而降低,随相对湿度的升高而升高,且偏南风易造成污染。     

北京市大气颗粒物及其铅的来源识别和解析

2005年9月—2006年9月,在北京的北郊(昌平区)、城区和南郊(房山区)3个采样点位共采集总悬浮颗粒物(TSP)样品166个. 用ICP-AES和ICP-MS方法测量Pb等29个无机元素. 应用正矩阵因子分析方法识别的TSP的3组主要来源为土壤扬尘源、建筑源和燃煤源;2组次要来源为有色冶金源和燃油源. 北京市大气颗粒物中Pb的2个主要来源为燃煤源和有色冶金源,分别占总量的19%～39%和49%～62%;次要来源有土壤扬尘源和建筑源,分别占总量的2%～4%和7%～8%. 北京市北郊、城区和南郊的ρ(Pb)年均值分别为102,142和179 ng/m3. 燃煤源排放的铅分布比较均衡,在3个采样点位ρ(Pb)大体持平;而有色冶金源排放的铅有明显的采样点位差异,具有南高北低的趋势,这提示有色冶金源的主要方位是在北京的南边. 北京市大气ρ(Pb)有可观的下降空间. 铅排放削减和有关环境管理措施的主要对象应为涉铅的有色冶金行业. 对原料煤中铅含量的监测、控制和管理也应予以重视.      

北京一次重污染过程的天气成因及来源分析

采用天气学分析和GRAPES-CUACE气溶胶伴随模式相结合的方式,探讨了北京市2016年2月29日~3月6日一次PM_2.5重污染过程的大气环流特征、污染形成和消散原因,并利用伴随模式追踪了造成此次重污染过程的关键排放源区及敏感排放时段.结果表明：此次重污染过程北京市PM_2.5浓度存在明显日变化,在3月4日20：00达到污染峰值,观测数据显示海淀站PM_2.5浓度达到506.4μg/m³.形成此次重污染过程的主要天气学原因是北京站地面处于低压中心,且无冷空气影响,风速较弱,逆温较强,大气层结稳定,混合层高度较低,500hPa西风急流较弱,污染物水平和垂直扩散条件差,大气污染物易堆积;此次过程中,500hPa短波槽过境、边界层偏南风急流和冷空气不完全渗透导致了本次严重污染PM_2.5浓度的短暂下降.伴随模式模拟结果表明,此次污染过程目标时刻的污染浓度受到来自河北东北部和南部、天津、山西东部、以及山东西北部污染物的共同影响,目标时刻PM_2.5峰值浓度对北京本地源响应最为迅速,山西响应速度最慢;北京、天津、河北及山西排放源对目标时刻前72h内的累积贡献比例分别为31.1%、11.7%、52.6%和4.7%.北京本地排放源占总累积贡献的1/3左右,河北排放源累积贡献占一半以上,天津和山西分别占1/10和1/20,河北源贡献占主导地位,天津和山西贡献较小;目标时刻前3h内,北京本地源贡献占主导地位,贡献比例为49.3%,目标时刻前4~50h内,河北源贡献占主导地位,贡献比例为48.6%,目标时刻前50~80h,山西源贡献占主导地位,贡献比例在50%以上.     

北京城区与下游地区臭氧对比研究

2005年6月～2006年9月,分别在北京城区和兴隆对臭氧和气象要素进行了连续观测. 结果表明,除冬季外,北京地区臭氧的产生和消耗速度明显高于兴隆;期间北京和兴隆观测到的臭氧最大值(体积分数)分别为198.9×10^-9和151.2×10^-9. 臭氧超过国家二级标准的时数两地分别为171 h和255 h,北京城区90%以上集中在16:00前,而兴隆夜间臭氧污染占82%. 受到北京输送的影响,兴隆臭氧日变化的最高值出现时间比北京晚3～4 h,但是冬季兴隆受到的影响较小. 兴隆观测到的超标事件与北京的输送具有良好的相关性,持续稳定的天气条件和昼夜循环的局地环流可以导致兴隆臭氧持续积累,并在夜间形成臭氧“双峰”现象. 兴隆的AOT40分别为23.1×10^-6×h、 26.5×10^-6×h、 14.1×10^-6×h,表明北京对下游区域的农业产生具有严重影响.     

北京市MODIS气溶胶光学厚度与PM_(10)质量浓度的相关性分析

利用北京地区2012年1—12月NASA MODIS气溶胶光学厚度(AOD)和通过空气污染指数(API)转换得到的PM10质量浓度进行了相关性分析.结果发现,二者的直接相关程度较低,在引入季节变化的气溶胶标高且考虑了气溶胶的垂直分布后,进行标高订正,二者的相关系数有所提高;在考虑了湿度影响因子后,进行湿度订正,二者的相关系数显著提高;引入平均风速、平均气温和平均气压等气象因素,进行多元回归分析,相关系数进一步提高.证实了卫星遥感气溶胶光学厚度在经过垂直和湿度订正并考虑气象因素的情况下,可以作为监测北京地区颗粒物污染物地面分布的一个有效手段.     

北京2010年10月一次典型灰霾过程光学特性分析

利用探空资料、NECP再分析资料、AERONET气溶胶反演资料等分析了北京地区一次典型灰霾天气过程的成因及气溶胶光学特性参数变化情况.结果表明:此次灰霾期间,稳定的环流形势、湿润的环境及逆温结构的存在是灰霾得以持续和发展的重要原因.灰霾期间AOD、PM2.5浓度逐渐增大,能见度逐渐降低,这可能与局地气溶胶的累积和相对湿度的增大有关,使气溶胶粒子的消光性增强.气溶胶的体积谱表现为双峰型结构,细粒子体积浓度峰值远大于粗粒子浓度峰值,且细粒子浓度峰值逐日增大,Angstrom波长指数在1.2~1.4之间,两参数均可表明此次灰霾过程的污染粒子以气溶胶细粒子为主;灰霾期间SSA逐日增大,表明气溶胶粒子的散射性逐渐增强,SSA随波长的变化主要呈现两种变化趋势,这与当日主控粒子的尺度有关.因气溶胶的作用,使到达地面的辐射通量减小.这些光学特性参量的变化为了解北京地区灰霾期间气溶胶特性及其气候效应提供了参考.     

夏季局地环流对北京下风向地区O3输送的影响

于2007年6~9月,北京地区环流背景属于局地“山谷风”环流期间,在沿主导风向路径分布的4个代表性测点开展了地面O3浓度观测,并采用Models-3/CMAQ模式对典型个例进行模拟,以研究城市对下风向地区O3输送的影响.结果表明,城市下风向测点上甸子本底站O3平均浓度、超标率最高,上风向测点超标率最低,O3小时极大值出现在城区站,为271.56×10-9;不同测点O3浓度日变化规律一致,但浓度日峰值出现时间呈现自城市至下风向地区逐渐滞后的规律;各测点主导风向下O3浓度分布具有沿输送路径逐渐升高的趋势,且两主导风向下的浓度差值也具有沿西南输送路径逐渐升高的趋势;本底地区O3的浓度受来自清洁地区和城市污染地区不同气流影响,观测资料估算得出城市对区域背景地区的输送贡献为36.7×10-9;模拟结果验证了北京地区城市对下风向地区O3的输送影响.     

天津夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

利用天津城市边界层观测站2010年8月12日~9月18日期间的黑碳、污染物和气象梯度观测数据,分析天津市夏季黑碳气溶胶浓度的变化特征及其影响因子.结果表明, 观测期间,黑碳气溶胶浓度均值为6.309mg/m3,占PM10质量浓度的4.17%,其吸收消光占气溶胶总体消光的10.23%.受人类活动和边界层结构影响,黑碳气溶胶浓度日变化呈双峰型,7:00达到峰值,14:00~16:00最小,20:00达到次高峰.黑碳气溶胶浓度随风速增加呈下降趋势,当风速超过4m/s时,浓度一般低于5mg/m3,西风及西北风对天津城区黑碳气溶胶输送作用明显,其出现大于10mg/m3的高黑碳气溶胶事件概率为18.07%;逆温和大气稳定易造成黑碳气溶胶在近地层的堆积,形成高污染事件.     

北京城区夏季静稳天气下大气边界层与大气污染的关系

利用ALS300激光雷达系统测量的信号,根据Fernald方法反演的气溶胶消光系数的最大突变即最大递减率的高度确定大气边界层高度. 结果表明:在夏季静稳天气下,大气边界层平均高度为600 m,其中晴天为1 000 m,雾天为700 m,阴雨天在200~300 m之间. 静稳天气下的大气边界层不容易被有效突破,故不利于大气污染物扩散. 大气边界层高度对污染物浓度影响显著,没有降雨时,大气边界层降低(400 m),大气污染加重,在城区宝联站监测的ρ(PM_2.5)近200 μg/m3,在大气本底站——上甸子站近150 μg/m3;如果伴有降水,大气边界层高度升至600 m,大气污染则减轻,2个站点观测的ρ(PM_2.5)均降至50 μg/m3以下. 静稳天气下的大气污染呈现区域性特点.