积云对二氧化硫和硫酸盐气溶胶作用的研究

利用一个冰雹云模式与云化学模式耦合而成的二维积云化学模式,研究对流云的输送、微物理转化、云内化学过程、湿清除对SO2及硫酸盐气溶胶的作用。云化学模式的结果表明,由于SO2在向上输送的过程中可溶解于云水和雨水中,从而阻止了SO2向上部的转移,因此对气相SO2来说,云的输送是一个相当无效的过程,而液相清除起主要作用。硫酸盐气溶胶的收支分析表明,降水清除了1.67 mol的SO2-4,占气溶胶总量的64%,其中液态降水清除了0.72 mol,固态降水清除了0.95 mol,说明了冰相过程在硫沉降中的重要性。     

中国西南和华南地区硫沉降数值模拟

利用CMAQ(Community Multi-scale Air Quality)模式模拟了中国西南和华南地区的硫沉降。模式中详细考虑了气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对SO2输送、转化和沉降过程的影响。通过与IMPACTS小流域的观测资料的比较,显示了该模式系统能够较好地模拟SO2在大气中的转化以及干湿沉降过程。在此基础之上,分析了不同季节该区域的硫沉降和向外输送的情况,并且模拟了该区域2002年全年的硫沉降分布状况,这为该区域有效地污染治理奠定了基础。     

污染源、干沉降和气相化学影响硫沉降的数值研究

利用欧拉型区域硫沉降模式对污染源、干沉降和气相化学等物理化学过程在酸沉降中的作用进行了数值分析。结果表明:排放源的强度和高度影响着污染物的分布和输送,其影响是非线性的。在区域酸沉降模式中,干沉降速度和气相化学转化率简单地取为常数对SO#-[2]及SO#+[2-]#-[4]浓度分布引起的误差是不可忽视的。     

区域酸沉降模式

本文提出一个区域的欧拉酸雨模式,包括了大气中污染物质的输送、扩散、非线性化学转化和干湿沉降等物理和化学过程.气相化学反应有18种化学物质,包含了二氧化硫气相氧化的主要化学方程.液相氧化反应包含了H_2O_2,O_3及催化剂对二氧化硫的氧化过程.水平方向有35×35个网格点,垂直方向分15层.选用了四川、贵州地区1988年的8次降水过程对模式作了检验,结果证明模式能较好地模拟这个地区的二氧化硫、硫酸根及降水pH的分布状况.     

福建省硫沉降量变化的分析与比较

应用中国科学院大气物理研究所建立的三维欧拉污染物输送模式模拟了1995、2000、2002年福建省本省排放源造成的和邻近省份排放源向其输送的硫沉降量,结果表明,福建省接收的硫沉降量有一半以上是由周围省份的远距离输送造成的。进而分析了每年4个季节硫沉降的变化特点,并结合福建省气象条件给出理论解释。最后,把这3年福建省SO2及SO42-年沉降量和各季节沉降量分别作了比较,结果显示,造成福建省SO2沉降的主要来源是本省的排放源,而SO42-沉降中外来源占很大比例,超过了50%。     

东亚地区春季硫氧化物浓度分布及其收支研究

利用一个耦合的区域化学输送模式系统,模拟了2001年3~4月间东亚区域二氧化硫(SO2)和硫酸盐(SO42-)气溶胶浓度的时空分布,并分析了它们的来源、输送、转化和沉降过程在浓度形成中的作用。为了检验模拟结果的合理性,侧重分析了4月9~12日SO2的输送和转化过程。在这一期间,SO2浓度观测资料显示,日本的观测站Happo、Oki和Hedo周围及日本海部分海域先后经历了一次SO2浓度高值。模拟结果表明,日本东京附近的三宅岛火山喷发严重影响了日本列岛和周边海域SO2和SO42-气溶胶的分布,是引起观测站周围及日本海部分海域SO2浓度高值的主要原因。3月1日至4月31日间的硫收支分析显示,气相与液相化学过程在SO2的氧化过程中具有同等的重要性,模拟区域排放的硫氧化物中有约42%(其中约25%为SO2)被输送到模拟区域以外,约57%(约35%为湿沉降)沉积在模拟区域内。     

适用于大中尺度污染物输送模式的粒子干沉降参数化方案

用“二层”模式给出一个适用于污染物输送模式的粒子干沉降参数化方案,它比较详细地考虑了近地面层的气象条件,地表特性和气溶胶粒子的物理、化学特性等。从计算值与观测值的比较来看,计算值的离散范围能涵盖所有的观测结果,因而从总体上看此参数化方案是合理的,能够描述粒子总污染物干沉降的主要物理过程及机制。       

大气污染物SOx输送方程的尺度分析

文中用量纲分析方法分析了控制大气污染物输送方程的动力学特性。提出了 6种反映大气污染物输送过程中各种动力、物理和化学过程相对重要性的动力学参数。并以硫氧化物为例进行了各参数量级大小分析 ,尤其对 3种起汇作用 (去除机理 )的机理 (化学转化、干沉降和湿清除 )在不同尺度大气污染过程中的作用进行了详细分析。结果表明 :在一般情况下 ,SO2 的气相化学作用小于干沉降和湿清除的作用 ;干沉降作用很依赖于模式最底层厚度的选取 ;在有降雨时湿清除作用一般较大。文中还对大气污染物SOx 输送方程各项特征量的量级作了分析对比 ,得出了控制不同尺度大气污染物输送过程的零级近似方程和一级近似方程 ,并指出了这些方程的基本特征     

积云酸化和冲刷过程的数值试验研究

用一组化学模式和二维时变积云模式及扩散模式相结合，研究了云和降水发展各阶段污染物浓度对云水和降水的降化影响及SO2冲刷过程的影响（侧重灵敏度试验的讨论）。     

区域酸性沉降的数值研究 I. 模式

建立了一个三维时变的欧拉型区域酸性污染物沉降模式，模式包括源排放、平流输送、湍流扩散、干沉积、气相化学、液相化学及湿清除等六大部分。考虑到计算条件的承受能力和应用性的要求，在把握酸沉降形成的关键过程的前提下，合理地简化设计模式。相对于国内已有的工作，本模式在干沉积、气相化学、液相化学和湿清除等方面均有所改进。     

NUMERICAL MODELING OF CUMULUS CLOUD CHEMISTRY—PART Ⅰ.MODEL DEVELOPMENT

A one-dimensional cumulus cloud chemistry model(1CCCM)is developed to simulate cloudphysical processes and chemical processes during the evolution of a convective cloud.The cloudphysical submodel includes a detailed microphysical parameterized scheme of 20 processes.Thechemistry submodel is composed of three parts:gas phase chemistry,aqueous phase chemistry andscavenging of soluble gases.The gas phase reaction mechanism contains 85 reactions among 45species including 13 organics.The aqueous phase reaction mechanism contains 54 reactions among40 species and 12 ion equilibria.Mass of 19 gases is transported between the gas phase and theaqueous phase.With this model,studies may be made to analyze the interactions among processesduring lifetime of a cumulus cloud.     

NUMERICAL MODELING OF CUMULUS CLOUD CHEMISTRY—PART Ⅰ.MODEL DEVELOPMENT*

A one-dimensional cumulus cloud chemistry model(ICCCM) is developed to simulate cloud physical processes and chemical processes during the evolution of a convective cloud.The cloud physical submodel includes a detailed microphysical parameterized scheme of 20 processes.The chemistry submodel is composed of three parts:gas phase chemistry,aqueous phase chemistry and scavenging of soluble gases.The gas phase reaction mechanism contains 85 reactions among 45 species including 13 organics.The aqueous phase reaction mechanism contains 54 reactions among 40 species and 12 ion equilibria.Mass of 19 gases is transported between the gas phase and the aqueous phase.With this model,studies may be made to analyze the interactions among processes during lifetime of a cumulus cloud.     

NUMERICAL SIMULATION OF ACIDIFICATION PROCESSES IN COLD CUMULUS CLOUDS

In this paper, a 1-D time dependent cold cumulus chemistry model is presented. In the coldcumulus model, 4 categories of hydrometeors: cloud drops, raindrops, cloud ice crystals, graupelparticles, and 18 microphysical interactions are considered, In the chemical model, the source andsink terms for pollutants include: the complicated interactions between pollutants (gases andaerosol particles) and the hydrometeors (especially ice crystals and graupel particles), the ex-changes of chemical compounds between two hydrometeors accompanying microphysical processesand the aqueous oxidations of S (IV) to S (VI). The two models are combined to study the acidifi-cation processes in cold cumulus clouds.     

中国地区硫酸盐气溶胶的分布特征

建立了一个三维欧拉型排放/输送/转化/沉降模式,其主要特点是采用独立的气相化学子模式计算各种不同条件下SO2的转化速率,建立转化率的数据库,直接为欧拉模式调用,并对液相化学和湿清除过程进行了参数化处理。这样使模式既考虑了大气化学过程的非线性,又具有较高的计算效率,能够方便地计算年（季）尺度的硫酸盐气溶胶SO2-4的浓度分布。利用中尺度气象模式MM4和欧拉输送模式模拟了中国地区硫酸盐气溶胶的时空分布,其结果可以方便地应用到考虑硫酸盐气溶胶气候效应的气候模式中去。     

Characteristics of Anthropogenic Sulfate and Carbonaceous Aerosols over East Asia： Regional Modeling and Observation

The authors present spatial and temporal characteristics of anthropogenic sulfate and carbonaceous aerosols over East Asia using a 3-D coupled regional climate-chemistry-aerosol model, and compare the simulation with the limited aerosol observations over the region. The aerosol module consists of SO2, SO4^2-, hydrophobic and hydrophilic black carbon （BC） and organic carbon compounds （OC）, including emission, advections, dry and wet deposition, and chemical production and conversion. The simulated patterns of SO2 are closely tied to its emission rate, with sharp gradients between the highly polluted regions and more rural areas. Chemical conversion （especially in the aqueous phase） and dry deposition remove 60% and 30% of the total SO2 emission, respectively. The SO4^2- shows less horizontal gradient and seasonality than SO2, with wet deposition （60%） and export （27%） being two major sinks. Carbonaceous aerosols are spatially smoother than sulfur species. The aging process transforms more than 80% of hydrophobic BC and OC to hydrophilic components, which are removed by wet deposition （60%） and export （30%）. The simulated spatial and seasonal SO4^2-, BC and OC aerosol concentrations and total aerosol optical depth are generally consistent with the observations in rural areas over East Asia, with lower bias in simulated OC aerosols, likely due to the underestimation of anthropogenic OC emissions and missing treatment of secondary organic carbon. The results suggest that our model is a useful tool for characterizing the anthropogenic aerosol cycle and for assessing its potential climatic and environmental effects in future studies.     

中国地区沙尘气溶胶输送过程的数值模拟

本文建立了一个包含沙尘起沙、输送、干沉积和湿沉积过程的气溶胶输送扩散模式．并和中尺度气候模式RIEMS相连接研究了1998年1月、4月、7月和1997年10月的沙尘起沙、输送、干沉积和湿沉积的过程。计算1998年1月、4月、7月和1997年10月气溶胶浓度及其分布．并和这四个月份的平均起沙分布以及北京、郑州和南京的实例沙尘分布作了比较．结果表明我国起沙多发生在春季．同时春季也是我国沙尘强度最大的季节。沙尘在我国西北的沙地和沙漠地区起沙后．向我国的东南方向输送．在输送过程中沙尘浓度逐渐降低。     

深对流云输送对于对流层O3、NOx在分析的作用

利用一个冰雹云模式与云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学／输送模式, 研究对流云对重要的大气污染物臭氧 （Ｏ３）、氮氧化物 （ＮＯｘ, 包括ＮＯ 和ＮＯ２） 的输送作用。模式较好地体现了一个单体积云的发展过程及其特征。云化学／输送模式的结果表明, 云内强烈的垂直输送能在３０ ｍ ｉｎ 左右, 把低层低体积分数的Ｏ３和高体积分数的ＮＯ２快速、有效地输送到对流层的上部, 造成化学物种的再分布。而在云顶附近, 由于对流穿透了对流层的顶部,造成了上层高体积分数Ｏ３的向下侵入,说明云的对流活动除了能把边界层内的污染物向上输送, 其夹卷作用还可以造成平流层和对流层化学物质的交换。     

SO2 Oxidation in a rainband: Effects of in‐cloud H2O2 Production

Abstract

Aqueous‐phase H₂O₂ production in a rainband and its possible effect on sulphate production are studied by means of a two‐dimensional numerical model. In‐cloud peroxide production is incorporated into this chemistry model and its simulation results are compared with those in which aqueous‐phase H₂O₂ came only from the dissolution of gaseous H₂O₂ from the cloud interstitial air.

Results are presented for two different polluted situations ‐ Case 1 having initial SO₂ and sulphate aerosol profiles representative of a moderately polluted air mass, and Case 2 having chemical profiles expected to increase the relative importance of oxidation to nucleation as a means of contributing sulphate to cloud and rain. Sulphate production increased in both cases, although in Case 1 the effect of this increase on the concentration of sulphate in rain is negligible because nucleation and scavenging of aerosol are the major processes by which sulphate enters cloud and rain. In Case 2, sulphate concentrations in rain increase by 5–10%. Under environmental conditions of low sulphate aerosol, where oxidation reactions are the dominant means for sulphate to enter cloud and rain, the neglect of sulphate produced by the additional H₂O₂ may lead to error. The usual uncertainties in the initial SO₂ and sulphate aerosol vertical profiles, however, could be a more significant source of error in simulations of the chemistry of cloud and precipitation than the neglect of aqueous‐phase peroxide production during the lifetime of even a long‐lived system.