高压氘氚气氛下不锈钢吸附氚的初步研究

本工作对于氚在不锈钢表面的吸附和解吸行为进行了初步研究.样品在n(D)∶n(T)=1∶1,230℃时,15 MPa下恒温8 h后,接着在27 MPa下恒温6 h的情况下进行了氚的吸附,测量了室温下和加热到1173 K时的解吸氚量和总吸附量.其结果如下:不锈钢的总吸附氚量是857.4 MBq·cm-2,不锈钢的解吸氚量是722.2 MBq·cm-2;在本实验的条件下,在室温和加热条件下,不锈钢所释放的氚中,化学成分主要是HTO和HT两部分,大部分以HT形式存在;不锈钢的自由氚占吸附总氚量的7.34%;不锈钢的热解吸谱存在三个解吸峰,其解吸温度分别为439、530和843K.     

含氚硅胶中氚回收率的测量

采用加热解吸结合催化氧化及吸附法对含氚硅胶中的氚回收率进行了精确量化.结果显示,含氚硅胶中的氚主要以化合态的形式存在,含氚硅胶中氚回收率随样品的加热解吸温度的升高而增加,在相同的解吸温度下,含氚硅胶中氚回收率随载气流速的增加而呈下降趋势,在解吸温度为500℃及载气流速为60 mL/min下仍有5%以下的氚滞留在硅胶中,...     

不锈钢和铜吸氚及其干法去污

为了对不锈钢和无氧铜吸氚后氚在其内部的分布情况及除氚去污方法进行研究,对模拟吸氚及加热去污后的样品进行了酸蚀刻以考察氚在金属层中的分布情况;单独加热或加热结合通入空气、O3和紫外线(UV)进行去污,考察不同去污方式的去污效果。结果表明:金属在表层1μm内吸附了大量的氚,约占总量的42%;加热到500℃及联合去污不锈钢的最佳去污因子达到286,铜为150,通入气体在中温条件下对金属去污最有效,加热是金属去污最有效方式;氚热解吸形态分析表明氚污染不锈钢有4种吸附态。     

LaNiAl材料储氚老化氚踵特性

采用研制的全金属吸放氚系统,恒温等容条件下,针对LaNiAl系列储氚材料,测定了储氚老化300、1 000、1 200d左右吸放氚等温解吸曲线(PCT特性曲线)、氚踵特性,并开展了氚踵的氢排代回收工艺研究。测试结果表明:随着老化时间的延长,LaNiAl材料均表现出明显的氚老化特性:吸放氚PCT特效曲线改变,坪台压降低,坪斜增大,可逆吸放氚容量减少,氚踵逐渐形成并升高。建立了氚踵数学模型,并与美国氚老化测试结果进行了对比。氢氚排代置换实验研究结果表明:经过10次氢排代置换氚,材料中残余氚量从氚金属原子比(T/M)=0.128 27降低到0.000 02,几乎可全部回收合金中氚。     

钒床氚滞留量的测量

分别采用吸附解吸法、同位素交换法和溶解法测量钒床中的氚滞留量,并分析了这三种测量方法在本实验条件下的误差.吸附解吸法测量钒床的氚滞留量的结果如下:钒床的氚滞留份额为4.40％,当压力读数在1500～133332 Pa之间时,测量的标准差小于0.95％;同位素交换法测量钒床氚的结果如下:加热充分解吸过的钒床经多次同位素交...     

氚化钛膜中氦的热解吸行为初步研究

对He、Ti原子比n(He)/n(Ti)为0.004～0.300的7块氚化钛膜样品在1300K以下进行热解吸分析,以获得它们的热解吸谱。在低于1300K范围内,氚化钛膜共有4种氦的热释放峰,分别对应于贯穿至表面的氦泡、近表面的氦、体相中的氦泡和氦的小团簇。对这4种类型的氦释放峰的解吸温度和解吸量随膜中总氦量的变化分别进行分析,研究观测膜中各种状态存在的氦量随n(He)/n(Ti)增加的变化趋势。实验观测到,升温将导致氚化钛膜可容纳的氦量大幅降低。     

氚在RAFM钢表面的吸附研究

采用气相吸附法研究了室温下RAFM钢表面对氚的吸附与释放行为，并使用316L钢、1Cr18Ni9Ti钢进行了对照实验。结果表明，RAFM钢表面的氚吸附与释放性质与316L钢、1Cr18Ni9Ti钢的非常相似，相同表面状态的样品，在相同实验条件下的吸附氚量相差不超过50%。可推测，未经深度除水处理的RAFM钢暴露于氚后，表面会形成富氚层，浓度远高于基体溶解氚，厚度不大于10 μm。表面氚的形态以化学吸附和物理吸附的氚化水为主，约占90%以上。室温下RAFM钢表面吸附的氚在干燥气氛中的释放非常缓慢，但遇水会因氚-水间的同位素交换而加速释放。     

基于氢研究核石墨中氚的去除

世界现阶段有大量的退役核石墨需要处理,~3H和~(14)C为其中含量最多、需重点去污核素。对于~(14)C来说,低温(不高于700°C)低氧环境下的热处理能比较有选择性地去除核石墨中的~(14)C。基于氚是氢的同位素、与氢具有相同的物理化学特性,本研究通过对三种不同产地的核石墨中氢在350oC的吸附以及400~700oC的解吸行为,探究核石墨中氚的去污工艺。实验发现:三种核石墨的氢吸附量不同,解吸规律大致相同,解吸量随时间的变化上有差异。国产核石墨NG-CT-10、日本核石墨IG-110以及德国核石墨NBG-18的氢总吸附量分别为6.7×10-3 mL·g-1、9.30×10~(-3) mL·g~(-1)以及9.12×10~(-30 mL·g~(-1),其中化学吸附量分别为3.2×10~(-3) mL·g~(-1)、3.0×10~(-3) mL·g~(-1)和0.92×10~(-3) mL·g~(-1)。石墨对氢吸附量上的差异可能来源于三种核石墨的不同制备工艺和物理性质上的一些差异,这些差异主要来自于平均孔径、比表面积、成型工艺以及焦粒粒径上的区别;NG-CT-10有效吸附量所占比最高,表明NG-CT-10有较大量的氚吸附量。400~700oC的核石墨氢解吸实验表明:三种石墨中的氢主要是从700oC开始有效解吸,但各自相对于总吸附量的解吸量有明显区别,NG-CT-10、IG-110和NBG-18在700°C时的解吸量分别为7%、13.5%和70%。由此可得,NBG-18中的氚最易被解吸出来。根据氢在石墨中的吸附模型,700oC解吸出来的氢应该位于石墨晶粒边缘。为了解吸剩余氚,同时不影响~(14)C的有效去除,不提高热处理温度,可能需要改变解吸时的载气组分。     

氚在真空贮存容器材料中的吸附和渗透行为

研究了贮存氚靶约4 a和20 a的两个316 L不锈钢真空贮存容器(以下简称贮存容器)及其垫片材料对氚的吸附行为,并对氚在贮存容器材料中的渗透速率进行了测量和分析。结果表明,贮存容器外表面氚污染为几十Bq/cm2,不锈钢与陶瓷中吸附的氚活度均为106Bq/g;热解吸至1 273 K过程中,材料中99%的氚释放出来;在解吸出的氚中,陶瓷中的HTO比例高于不锈钢;贮存温度对氚靶贮存容器的渗氚速率有较大影响,夏季约为冬季的4倍。上述结果提示,氚在贮存容器材料内表面吸附后,一部分会向晶格扩散并滞留下来;另一部分则透过材料向外环境渗透,其中温度是影响氚向外环境渗透的主要因素之一。     

充氚不锈钢中氦泡长大行为的加热效应

以室温贮存经历的充氚不锈钢试样为研究对象,计算了充氚不锈钢中氚、氦浓度的深度分布,利用透射电镜观察了充氚不锈钢在加热过程中氦泡的演化行为。结果表明:在氚压0.131MPa、780℃充氚8h后,不锈钢中氚在深度方向分布均匀,平均浓度为110μL/L;在空气室温环境下放置6a后,不锈钢中氚衰变的氦浓度在深度方向分布均匀,平均浓度为60μL/L;对充氚不锈钢加热处理后,在550℃/1h时效即可观察到氦泡;在950℃/1h和1050℃/1h时效时,氦泡明显长大,大的可达100nm,小的可达30nm,在晶界、晶内和位错处均可见氦泡。     

氚污染不锈钢、铜、铝金属干法去污研究

为了考察氚污染金属干法去污的去污效率,对氚污染不锈钢、铜和铝进行了紫外线、臭氧、加热及联合（紫外线、臭氧与加热）去污实验研究。研究结果表明：紫外线单独照射去污效率较差,加热可明显提高去污效率,500 ℃联合172 nm的紫外线去污4 h对不锈钢表面氚去污率可达99.2%;臭氧对铜有较好的去污效率,臭氧与加热（500 ℃）的组合对不锈钢、铝、铜的去污率均高于99.2%;高温（500 ℃）较低温（300 ℃）去污效率高;氚去污后金属放置30 d表面氚有所增加,主要是氚的扩散和渗透所致;氚污染不锈钢存在4种氚吸附态。     

Tritium sorption on concrete protective coatings and the impact on operational safety

Exposures of concrete and selected coating materials to tritiated atmospheres have shown that tritium sorption on these materials and subsequent desorption are important parameters in defining tritium sources within a tritium-handling facility. Exposure time, tritium concentration and humidity of the air atmosphere affected the amount of tritiated water vapor sorbed. Some of the selected coatings reduced the tritium sorbed to less than 1% of unprotected concrete samples.Work funded by AECL Research and the Canadian Fusion Fuels Technology Project (CFFTP).     

Tritium absorption of co-deposited carbon films

Co-deposited carbon film with different deuterium concentration, D/C, were exposed to tritium gas at the temperature of 423 K, and then the atomic ratio of absorbed tritium to carbon, T/C, was evaluated. The obtained data were discussed with crystal structure of the carbon film. The T/C increased with decreasing D/C of carbon film. The carbon film with low D/C had more defective structure. The reduction of D/C by the heating before tritium exposure led to the increase of absorption amount. These results suggest that carbon film with more defective structure and low D/C film could absorb large amount of tritium. The hydrogen isotope concentration in the present experiment was saturated below the orders of 10^?4, which was 3–4 orders of magnitude smaller than that of co-deposited carbon film with hydrogen isotope.     

新型氚蒸馏装置的研制及性能验证

为提高硅胶吸附法监测环境空气中氚的样品前处理效率,采用铸铝加热方式结合温度自动控制技术,研制了一种用于环境硅胶样品自动化氚水蒸馏的装置。经实验验证,该装置选择250℃的加热温度,15 min的蒸馏冷凝收集时间为硅胶吸附氚化水的最佳解析条件,此时对硅胶中氚化水的平均回收率大于99%,氚记忆效应小于0.2‰,100 g饱和硅胶样品能解析水7～10 ml,满足液闪测量要求,研制的氚水蒸馏装置较以往装置蒸馏效率提高了近3倍,能耗减少约77%。     

A thermal desorption study of the surface interaction between tritium and type 316 stainless steel

The thermal desorption of tritium from a type 316 stainless steel exposed to gaseous tritium (HT-gas) was studied. In the desorption spectra of tritium, four distinct peaks appeared at about 430 (peak HT-1), 540 (peak HTO), 750 (peak HT-II) and 970 K (peak HT-III). The activation energies for the peaks HT-I, HTO and HT-II were determined as 20 ± 4, 27 ±7 and 55 ±9 kJ/mol, respectively. It is presumed that the tritium leading to the peak HTO forms tritoxyl ion (OT^?) by combining with surface O^2? ion or by the isotopic exchange with the protium of surface OH^? ion on the sorption process. The OT ion combines with the OH^? ion or the dissolved protium into HTO at the desorption process. The tritium leading to both peaks HT-II and HT-III is sorbed and dissociates into atomic species which diffuse into the bulk, while that leading to the peak HT-I is very weakly held on the topmost surface of stainless steel in the form of a molecule or HT⁺ ion.     

Catalytic Oxidation of Tritium in Wet Gas

Use of precious metal catalyst is recommended in the tritium recovery system because it can oxidize tritium at ambient temperature. The ability to operate at the ambient temperature without preheating and past cooling is a large advantage in the ease of system operation. It is observed in this study, however, that the catalytic oxidation characteristics of the precious metal catalysts are largely affected by the water vapor to such extent that almost no oxidation rate of tritium is expected in the wet gas. Effect of the water vapor on the oxidation rate is quantitatively discussed based on data obtained in this study and an emergency cleanup system from the room air with pre-adsorption bed is proposed.