可控微观结构二氧化铀芯块制造的压烧工艺研究

研究了重铀酸铵(ADU)流程得到的两种基体UO_2粉末的压制性和烧结性;研究了不同添加量下各种添加剂粉末对基体粉末压制性和烧结性的改善;重点讨论了不同添加剂对UO_2芯块密度、热稳定性和微观结构的影响。结果表明,对于ADU流程得到的高烧结性UO_2粉末,经过计算,选择一定量的造孔剂添加,在高生坯密度和高烧结温度条件下加工,就可以制造出密度适当且具有良好热稳定性和微观结构的芯块。     

可控孔隙UO_2燃料芯块

UO_2燃料芯块的微观结构对燃料的堆内尺寸行为起决定性作用。采用U_3O_8添加剂可改善芯块微观结构,但同时使芯块密度下降,开口孔隙度增加进而导致吸湿加剧。因此,必须采用烧结性良好的UO_2粉末和合适的成型烧结条件以使开口孔隙度和细孔隙度降至最低。     

烧结UO2生产所用原料微观形貌的电镜分析

一、引言在压水堆陶瓷型核燃料烧结UO_2芯块的制造工艺中,采用活性UO_2粉末作原料,经压制、烧结等过程制成UO_2芯块。应用AMRAY-1000B型扫描电镜(美国制造)跟踪所用UO_2、U_2O_8、ADU、AUC等原料,进行微观形貌观察并纪录照相。生产实践表明,所选用原料颗粒多为球形,球化率≥80%,粒度为0.1—20 μm,而且膨松多孔,多维堆积时比表面大,活性高,烧结UO_2芯块成品率高,是压制烧结的理想原料。尽管如此,成品率并不稳定。在活性UO_2粉末原料中按比例添加U_3O_8(UO_2与U_3O_8重量比为9:1)后,压制烧结成的UO_2芯块,成品率高而且稳定。     

UO_2粉末的热分析

介绍了由ADU和AUC分解还原得到的UO_2粉末氧化过程的差热(DTA)、热重(TG)同时热分析,讨论了UO_2粉末的热分析结果与其成型烧结性、比表面、高价铀化物存在的关系,得出了检验UO_2粉末烧结性、高价铀化物存在的判据。并且根据热分析检验UO_2粉末内高价铀化物的存在,可判别ADU和AUC分解还原是否充分,UO_2是否氧化等,这对UO_2粉末的性能检验及其芯块研制过程中的质量控制起了重要作用。     

UO_2粉末的热分析

介绍了由ADU和AUC分解还原得到的UO_2粉末氧化过程的差热(DTA)、热重(TG)同时热分析,讨论了UO_2粉末的热分析结果与其成型烧结性、比表面、高价铀化物存在的关系,得出了检验UO_2粉末烧结性、高价铀化物存在的判据。并且根据热分析检验UO_2粉末内高价铀化物的存在,可判别ADU和AUC分解还原是否充分,UO_2是否氧化等,这对UO_2粉末的性能检验及其芯块研制过程中的质量控制起了重要作用。     

ADU型UO2芯块低温烧结研究

UO2燃料芯块通常可以由高温国和低温烧结工艺来制备。在这些烧结工艺中其原料是采用AUC型UO2粉末和ADU型UO2粉末。本项研究工作的目的是探索在氧化气氛低温烧结所制备的ADU型UO2芯块的理论密度（TD）和晶粒大小。在1150℃烧结，其理论密度可达95％。在氧化气氛烧结所获得的ADU型UO2芯块，其晶粒结构是单峰分布的，而不像AUC型UO2芯块的晶粒结构是双峰分布的，但是与铀酸铵（AU型）UO2芯块一致。对AUC荆UO2芯块和AU型UO2芯块比较了其晶粒结构、分布和大小。研究证明晶粒结构取决于粉末性能和烧结气氛。     

用结晶反萃取法制备陶瓷级UO_2的AUC粉末

本文叙述了用碳酸铵溶液对含铀的 TBP-煤油溶液进行反萃取,直接制备陶瓷级 UO_2的 AUC(三碳酸铀酰四铵)粉末的工艺研究。控制合适的工艺条件,能制出符合粉冶要求的陶瓷级 UO_2的 AUC 粉末。由它还原制成的 UO_2粉末,具有较高的松装密度和流动性,可以不经制粒而直接压制成型,并烧结成密度达到(95±1)%T.D.的二氧化铀陶瓷芯块。     

用AUC法制备陶瓷级UO_2的化工工艺研究

本文较详细地介绍了用 NH_3和 CO_2做沉淀剂,从 UO_2F_2或 UO_2(NO_3)_2溶液中制备 AUC((NH_4)_4[UO_2(CO_3)_3])的方法。研究了各参数对 AUC 晶体的形态、颗粒大小、松装密度等影响规律。选出了能制备流动性好的、组成结构一致的 AUC 晶体的适宜工艺参数。得到了烧结密度为10.20—10.73克/厘米~3的 UO_2芯块。     

UO_2粉末活性的同时热分析研究

本文介绍了由 ADU 分解还原得来的 UO_2粉末氧化过程的差热(DTA)、热重(TG)同时分析,讨论了热分析结果与成型烧结性、比表面、高价铀化物存在的关系,得出了检验 UO_2粉末的烧结性、高价铀化物存在等判据,为保证 UO_2 粉末及其芯块研制的质量起了重要作用。     

不同Gd_2O_3含量的UO_2芯块工艺研究

本文研究了混料条件对 UO_2-Cd_2O_3弥散均匀性的影响;在 UO_2中加入0—10Wt% Gd_2O_3对UO_2芯块的生坯密度、烧结密度、晶粒尺寸及组织结构的影响,为生产各种不同 Gd_2O_3含量的可燃毒物燃料芯块提供了较系统的工艺参数。     

八氧化三铀粉末制备与利用

本工作研究U₃O₈粉末制备工艺流程和工艺参数，测试制备出的U₃O₈粉末的物化性能以及U₃O₈粉末添加对UO₂芯块产品质量的影响。分析结果表明：所制备的U₃O₈粉末可加到UO₂粉末中而被回收利用；控制U₃O₈粉末加入量，可调节UO₂芯块的密度和微观组织，制备出合格的UO₂芯块，从而提高了金属铀的直收率和利用率。     

UF6转化生产UO2粉末工艺研究

叙述了^235U丰度为10．0％的UF6转化生产UO2工艺流程、工艺参数及产品质量情况。生产实践表明，用此方法生产的UO2粉末，完全满足元件制造要求。     

二氧化铀点缺陷模型的建立及应用

为研究超化学剂量二氧化铀（UO_2+x）中缺陷对烧结的影响，应用缺陷化学理论建立了点缺陷模型（PDM）。通过PDM计算了UO_2+x中的缺陷浓度、铀离子的扩散系数、烧结后密度等。结果表明，二氧化铀中的铀离子和氧离子的缺陷浓度随着气氛中氧分压（p_O2）或UO_2+x中的多余氧x的变化而急剧变化。超化学剂量二氧化铀芯块的烧结试验结果很好地符合了计算值。PDM揭示了UO_2+x粉末能够在较低温度下烧结成芯块的机理。     

采用X射线层析摄影技术测定HTGR燃料元件UO2分布的均匀性

高温气冷堆燃料元件内 UO_2分布均匀度是标志燃料元件性能重要指标之一。采用 X 射线层析摄影和计算机图像处理技术,实现了用无损检测方法测定球形燃料元件内 UO_2颗粒的分布。文中介绍了球形燃料元件层析摄影检测的工艺及要点,并对摄影模糊度作了专门阐述。对所摄取的断层底片进行计算机图像处理后,直观地表明 UO_2颗粒分布的均匀度。文中还简要地介绍了计算机图像处理硬件及专门编写的软件包。检测结果可通过 CRT 彩色摄影或彩色打印机绘出直观截面图像。结果表明,采用这种技术测定球形燃料元件中 UO_2颗粒分布均匀性是非常成功的。     

制备致密UO2核燃料芯核的外胶凝方法（Ⅱ）

文章研究了用凝胶-支撑沉淀法制备密实UO_2包复颗粒芯核的干燥、煅烧和还原烧结三个阶段操作,分析了干燥方法、煅烧温度、中间产物的氧铀比、还原烧结温度以及升温速度对最终产品的影响,确定了UO_2致密化过程的最佳参数。小球密度达理论密度95%以上。     

铀在特定场址地下水中存在和迁移形态研究及其沉积热力学分析

将化学热力学平衡分析模式与地球化学条件相结合,应用铀元素水文地球化学迁移形式热力学分析方法,计算出某特定场址地下水中铀的化学形态和迁移形态。结果表明：UO2(CO3)2^2-占84．1％,UO2(CO3)^0占8．7％,UO2(CO2)3^-占6．5％。     

HBMPPT-DOSO-甲苯体系对铀(Ⅵ)的萃取及铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)之间的分离

以个苯甲酰基－２，４二氢－５－甲基－２－苯基－３Ｈ－吡唑硫酮－３（ＨＢＭＰＰＴ）为萃取剂、二正辛基亚砜（ＤＯＳＯ）为协萃剂，研究其在硝酸介质中对铀（Ⅵ）的萃取行为，以及萃取剂浓度、酸度等各种因素对萃取分配比的影响，以确定两种萃取剂的协同萃取及分离效果。结果表明，ＨＢＭＰＰＴ和ＤＯＳＯ有较好的协同萃取效果，一定条件下，铀（Ⅵ）、钍（Ⅳ）的分离系数可达５２３。     

rIL—1和rIL—2对浓缩铀UO2F2的防护作用

本文介绍用3H-TdR 掺入示踪技术,探讨了外源性白细胞介素-1(rIL-1)和外源性白细胞介素-2(rIL-2)对浓缩铀 UO_2F_2损伤小鼠脾脏 B 淋巴细胞的防护作用。经 BALB/c 小白鼠尾静脉注入20mg/kg 体重的浓缩铀 UO_2F_2 48 h 后,无菌取脾,制成单细胞悬液加入细菌脂多糖(LPS)、rIL-1或 rIL-2常规培养,以淋巴细胞 DNA 中~3H-TdR 掺入量的变化来衡量 B 淋巴细胞的增殖能力。结果表明,浓缩铀 UO_2F_2能明显抑制小鼠脾脏 B 淋巴细胞 DNA 的合成,使 B 淋巴细胞增殖受到明显抑制;rIL-1和 rIL-2可使受浓缩铀 UO_2F_2损伤的小鼠脾脏 B 淋巴细胞的增殖抑制部分逆转,最大增殖率分别为67%和51%;二者合并使用时可使增殖率增至83%。