等离子体制备钙钛矿型催化剂对烟气脱硝的性能影响

采用等离子体与柠檬酸溶胶-凝胶相结合的方法制备LaCoO_3催化剂,考察等离子体焙烧功率、等离子体焙烧时间、搅拌温度、柠檬酸浓度等不同制备条件对催化剂脱硝活性的影响。结果表明,等离子体的焙烧功率为60 W时,催化剂中的有机物完全去除,并且避免了烧结作用的发生;焙烧时间为3 min时,有机物质可完全分解,催化剂晶体均匀分布;搅拌温度为50℃时可明显提高晶粒的分散程度,同时避免团聚现象的发生;柠檬酸的浓度不会影响催化剂的晶体结构,对脱硝性能的影响非常小。     

SrAl2O4纳米粉末材料的制备

本论文研究了SrAl2O4纳米粉末材料的低温燃烧法合成方法。详细研究了低温燃烧合成过程中的硝酸盐摩尔配比、硼酸添加剂、焙烧处理、反应体积及反应炉温等对合成产物的影响。利用X射线衍射和扫描电镜等技术手段,对粉末的成分、形貌及尺寸等进行了分析。利用低温燃烧合成法通过金属硝酸盐和尿素的氧化还原反应制备SrAl2O4材料。通过XRD对产物进行分析表明,在Al/Sr摩尔比为2：1,加入适量的尿素且炉温为500℃的条件下低温燃烧合成的SrAl2O4材料相纯度较高,未经过焙烧处理的晶粒尺寸约为36．6nm,焙烧处理后的晶粒尺寸约为37．7nm。在700℃下焙烧1h后,可以除去反应残留物质,使晶形更加完整。反应体积的大小也对反应速度有一定的影响,可根据反应原料量的多少来选择合适大小的反应器皿。     

Au/α-Fe_2O_3 催化剂上金活性物种的分析(英文)

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化 Au/α-Fe2O3催化剂,利用 X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、BET 比表面测定、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程 pH 值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了 Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种。结果表明,110 ℃处理的 Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在 Au3+、Au0以及过渡态 Auδ+(0δ1),它们对 CO 氧化的活性顺序为 Au3+Auδ+Au0;pH 值为 8 条件下制备的催化剂 Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起 Au3+的逐渐还原以及 Au0 颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧。     

Analysis of the Active Au Species on Au/α-Fe2O3 Catalyst

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化 Au/α-Fe2O3催化剂,利用 X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、BET 比表面测定、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程 pH 值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了 Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种。结果表明,110 ℃处理的 Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在 Au3+、Au0以及过渡态 Auδ+(0<δ<1),它们对 CO 氧化的活性顺序为 Au3+>Auδ+>Au0;pH 值为 8 条件下制备的催化剂 Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起 Au3+的逐渐还原以及 Au0 颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧。     

制备条件对Pd/TiO_2催化剂上对羧基苯甲醛加氢性能的影响

采用浸渍法以TiO2成型载体制备了Pd/TiO2催化剂,考察了浸渍液pH值、Pd负载量、焙烧温度以及还原温度等因素对粗对苯二甲酸(CTA)中的主要杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)的加氢精制性能的影响,并采用BET、XPS、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍液pH值的升高会造成催化剂表面Pd原子富集,导致催化剂比表面积降低。Pd负载量0.5%时,催化剂所提供的活性中心数目足以满足4-CBA加氢所需。适当提高催化剂焙烧温度,有利于含钯前驱体的分解,催化剂还原温度过高时,会造成Pd/TiO2催化剂活性的迅速降低。Pd/TiO2催化剂的适宜制备条件为:浸渍液pH=2.0、Pd负载量0.5%、催化剂焙烧温度400℃、还原温度低于200℃。     

毕赤酵母还原制备Ag/ZrO_2催化剂及其催化1,2-丙二醇选择氧化反应研究

将微生物还原法制备银纳米颗粒的技术引入到催化剂的制备当中,以毕赤酵母菌体干粉作为还原剂制备纳米银粉,采用溶胶负载法将银负载获得Ag/ZrO2催化剂,利用TEM、XRD、UV-Vis DRS等方法对催化剂进行了表征,并将所制备的催化剂用于1,2-丙二醇选择氧化制备丙酮醛的反应中。研究表明,在1,2-丙二醇的空速为5.2 h-1,反应温度340℃时,450℃下焙烧的银负载量为8%的Ag/ZrO2催化剂获得了最佳的催化反应性能,1,2-丙二醇的转化率达到96.8%,丙酮醛的选择性达到78.3%。     

CeO2改性钌系催化剂的制备及催化降解氨氮废水的研究

以RuO2和CuO为活性组分和辅助活性组分,添加CeO2作为助剂,采用硝酸盐浸渍法负载在分子筛载体上,焙烧制备Ru-Cu-Ce复合催化剂。采用比表面分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)等对催化剂进行表征,用静态实验评价氧化去除氨氮的催化性能。结果表明,Cu和Ce的添加能够提高Ru催化剂的性能,Ce可以抑制Cu的溶出损失。催化剂制备的最佳焙烧条件为300℃焙烧4.5 h。对200 mL初始浓度为205.8 mg/L的模拟氨氮废水,0.25%Ru-1%Cu- 1%Ce催化剂常压氧化降解的最佳条件为:初始pH=10,温度80℃,30%双氧水添加量为处理水量的1/2000,氨氮去除率可达85.6%,催化剂重复使用7次性能无明显降低。     

水热晶化法制备RhCeZrLaNdOx催化剂及其性能研究

采用水热晶化法一步制备了RhCeZrLaNdOx系列催化剂,测定其比表面积、储氧量和还原温度等性能参数,并进行结构和形貌表征,研究了制备过程中水热晶化温度和时间、表面活性剂等条件对催化剂性能、结构和形貌的影响。结果表明,以月桂酸作为表面活性剂,在160℃水热晶化4 h制备的催化剂具有较大的比表面积、较高的储氧量和较低的还原温度,微观结构为四方相的固溶体纳米颗粒。与传统浸渍法制备的Rh/CeZrLaNdOx催化剂比较,水热晶化法制备的催化剂对CO还原NO具有更好的低温催化活性。     

Pd/CeCoOx催化剂上Pd组分分散性改进及其NGVs尾气净化性能

近年来,天然气汽车（NGVs）尾气净化三效催化剂的研究主要集中在具有高分散性的负载型贵金属催化剂。本文利用金属有机骨架（MOFs）模板法制备了纳米结构的CeCoOx复合氧化物作为载体,并与传统溶胶-凝胶法（SG）制备的铈钴氧化物比较,探究了贵金属Pd在两种催化剂载体上的分散状态及其对催化性能的影响。结果表明,以CeCo-MOFs材料为前驱体衍生制备的Pd/CeCoOx(M)催化剂其CO、NO、CH4三效催化性能相比溶胶-凝胶法制备的相同组成Pd/CeCoOx(SG)催化剂低了约100 ℃左右,具有更低的低温活性。以CeCo-MOFs为前驱体衍生制备的铈钴复合氧化物晶体粒子更小,晶相结构均匀,具有更大的比表面积,促进了Pd组分分散状态的提高,也丰富了催化剂的氧空位和结构缺陷,显著提高了催化剂的低温三效催化性能。利用MOFs前驱体热分解得到的复合氧化物可以作为三效催化贵金属活性组分分散的良好材料。     

炭载铂族金属催化剂中铂、钯、铑、钌的化学分析进展

介绍了国内炭载催化剂中铂、钯、铑、钌化学分析技术的进展,对该类催化剂的制备过程及化学分析特点、试样的前处理、铂族金属含量的测定方法进行了评述,并对未来试样的前处理和提高电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定高量铂族金属的准确度、精密度技术进行了展望。     

改进多元醇法制备Pt/C催化剂及其性能表征

采用多元醇法和一种新的改进多元醇法制备了用于质子交换膜燃料电池的Pt/C催化剂,并对2种方法制备的催化剂进行了比较。后者是将Pt前驱体先负载至碳黑上,再加入多元醇还原,制备出了粒度分布均匀,分散性好的Pt/C催化剂。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)以及动态伏安法(CV)表征催化剂的微观组织形貌、物相组成以及电化学性能。研究结果表明,先还原后负载方式的多元醇法制备的Pt/C催化剂容易团聚。而先负载后还原方式制备的Pt/C催化剂则粒度分布均匀,分散性好,粒径大小在1.2～3.2 nm,电化学测试也表明,该Pt/C催化剂的质量电流密度为23.42 A/g,具有更高的催化活性。     

超临界CO2沉积技术制备负载钌炭催化剂

以氯化钌为活性前驱体,活性炭为载体,采用超临界CO2沉积技术制备了负载钌/炭催化剂,以葡萄糖催化加氢反应考察了催化剂的活性,研究了助溶剂种类,助溶剂用量,超临界压力对催化剂活性的影响,并用SEM、XRD、XPS对催化剂表面的形貌、晶形及钌分布情况进行了表征.结果表明:超临界CO2沉积技术可有效提高负载钌炭催化剂的活性,在实验范围内,当助溶剂为甲醇,用量为2 ml,超临界CO2压力为12.0 MPa时制得催化剂的活性最佳,其催化活性是传统水浸渍方法制得样品的1.48倍;钌在催化剂中以无定型的非晶形式存在,钌在活性炭表面均匀分布,超临界沉积技术进一步增强了活性组分钌和载体间的相互作用.     

催化碳烟氧化用PtCexZr1-xO2催化剂的制备及性能研究

采用水热晶化法一步制备了铈锆摩尔比不同的PtCe_xZr_(1-x)O_2系列催化剂,测定其比表面积、储氧量、氢气还原温度等物化性能参数,并进行结构表征,研究催化剂组成中铈锆摩尔比(n_(Ce)/n_(Zr))对催化剂结构和性能的影响。结果表明,当n_(Ce)/n_(Zr)=5:5时,制备得到的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂晶粒尺寸最小,储氧量较高,氢气还原温度低,微观结构为四方相和立方相2种晶型结构并存的固溶体。与传统贵金属浸渍负载方法制备的Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂相比较,水热晶化法一步制备的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂对碳烟的低温氧化具有更优的催化活性。     

废弃SCR脱硝催化剂与废NaCl盐焙烧回收催化剂中的钛、钒、钨（英文）

通过废弃选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂与废NaCl盐焙烧,可以将催化剂中的钨和钒与钛分离。在最佳浸出条件下(焙烧温度900℃,焙烧时间3 h,废盐与废催化剂的质量比为0.5,浸出温度80℃,反应时间60 min),钨和钒的浸出率分别达到84.63%和66.42%,同时钛的损失率仅为1.3%。废NaCl盐和焙烧温度可以促进锐钛矿型TiO₂转化为金红石型TiO₂,反应后得到了金红石型TiO₂。金红石型TiO₂中的钛的价态为四价,晶格氧和化学吸附氧分别占57.26%和42.74%。该方法可以同时解决2种废弃物的处置问题。     

Ru/Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂对丁二酸的催化湿式氧化研究

采用浸渍法制备了2个系列的Ru／Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂,并用XRD、TEM、BET等方法对催化剂进行表征。在T=270℃和Po2=1．5MPa条件下,在间歇式反应釜中对丁二酸进行降解实验。结果表明60min内丁二酸降解的总有机碳(TOC)去除率为80％～99．8％;在钌含量相同的情况下,Ru／Mn-Ce／TiO2催化剂的催化活性高于Ru/TiO2催化剂;Ru含量较低的情况下,Mn、Ce对提高催化活性有很大作用,但Ru含量增加时Mn、Ce的作用减弱;氢还原的温度对Ru/TiO2系列催化剂的催化氧化活性有明显影响,500℃还原钌所得催化剂对丁二酸的催化氧化活性优于350℃。     

Nitrogen plasma functionalization of low density polyethylene

Low density polyethylene (LDPE) films have been treated with different nitrogen containing plasmas with the purpose of incorporating nitrogen functional groups on its surface and analyzing the changes experienced in their surface tension. Effects of a dielectric barrier discharge (DBD) at atmospheric pressure and a microwave discharge (MW) at reduced pressure are compared with those obtained by using an atom source supplied with N₂ and mixtures Ar + NH₃ as plasma gas. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis has provided information about the chemical surface changes whereas the surface topography of the treated samples has been examined by atomic force microscopy (AFM). Non-destructive depth profiles of oxygen and carbon have been obtained for the treated and one month aged samples by means of the non-destructive Tougaard's method of XPS background analysis. Generally, an oxygen enrichment of the deeper region of treated LDPE surfaces has been observed. Chemical derivatization of the treated samples has shown that a DBD plasma with a mixture of Ar + NH₃ was the most efficient treatment for nitrogen and amine group functionalization. It is argued that the high concentration of NH* species in this plasma is the most important factor in enhancing the nitrogen functionalization of this polymer. It has been also found that the observed increase in hydrophilicity and surface tension cannot be attributed to the anchored nitrogen functional groups formed on plasma treated LDPE. Differences in the plasma activation behaviour of LDPE and that of other polymers subjected to similar treatments are stressed.     

Surface modification of a polyester non-woven with a dielectric barrier discharge in air at medium pressure

In this paper, a polyester non-woven is plasma treated with a dielectric barrier discharge (DBD) in air at medium pressure (5.0 kPa) and at different discharge powers. Results show that an increasing power leads to a better plasma treatment of the sample. The barrier discharge is characterized by a voltage and current waveform, by a Lissajous figure and by Lichtenberg figures. The surface properties of the plasma treated samples are examined using X-ray photoelectron microscopy (XPS) and scanning electron microscopy (SEM). XPS analysis reveals that surface oxidation by the formation of oxygen-containing functional groups enhances the surface wettability. SEM analysis shows that the sample is not etched by the used barrier discharge. This is due to the low surface energy density of the DBD used in this paper. Therefore, a DBD in air at medium pressure provides an efficient modification of the chemical surface properties of textiles without destroying the physical structure.     

Application of the induction plasma to the synthesis of two dimensional steam methane reforming Ni/Al2O3 catalyst

The purpose of the study is to develop a new protocol for preparing supported two dimensional catalysts with high external and low internal surface by combining thermal plasma spraying and thermal plasma chemical vapour deposition (TPCVD) processes. The method was tested for the production of an Al₂O₃ supported Ni catalysts used for methane steam reforming. The deposition of catalytic materials is made in 2 successive steps. The first step deals with alumina powder sprayed by induction plasma spraying (IPS) on a molybdenum substrate. The experimental conditions have been turned towards γ-Al₂O_3. The second stage deals with the deposition of nickel at the nanometric scale on the alumina layer using the thermal plasma chemical vapour deposition method. This last step was focused on the study of the influence of the nozzle type employed for the nickel solution spraying, the reactor internal pressure, the concentration and the flow rate of nickel salts solution, Ni(NO₃)₂·6H₂O, on the catalyst response. The formulations were tested as methane steam reforming catalysts.The results demonstrate that the catalyst morphology depends on plasma projection conditions and show the effectiveness of combining IPS and TPCVD processes for producing catalysts in methane steam reforming.     

高碳石煤流态化氧化焙烧提高钒的浸出率

采用流态化氧化焙烧方式预处理广西某难浸高碳石煤以提高钒的浸出率,对氧化焙烧过程的热力学和钒的氧化动力学进行了分析,并考察了流态化焙烧对钒浸出率的影响。结果表明:石煤在氧化焙烧过程中,碳、黄铁矿的氧化反应在热力学上比V(Ⅲ)氧化反应更易进行,它们的存在对钒氧化具有抑制作用。钒的氧化反应受扩散动力学控制,其表观活化能为347.00 kJ/mol。钒浸出率随焙烧温度的增加先增加后减小,当焙烧温度为700℃和750℃时,钒浸出率随焙烧时间的延长而增加;当焙烧温度为800℃,焙烧时间0.5 h时,钒浸出率最高,达97.51%,延长焙烧时间反而不利于钒浸出。与传统的钠化氧化焙烧法相比,浸出率高,环境污染少。     

混氧等离子体射流对CFRP表面性质及粘接强度的影响

目的 探究不同氧气含量下大气压混氧等离子体射流特性,分析其对碳纤维复合材料（CFRP）表面理化性质的影响,研究其改善表面浸润性及粘接强度的机理。方法 采用大气压介质阻挡放电（DBD）,产生氦氧混合等离子体射流,对CFRP表面进行处理,研究了不同氧气体积分数射流对CFRP表面的作用效果,确定了相对较佳的氧气体积分数。借助接触角测量仪、扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱仪（XPS）等表面分析手段,对处理前后CFRP表面的润湿性、微观形貌、粗糙度和化学成分等进行测试分析。采用环氧树脂胶粘剂,分别对射流处理前后的CFRP与铝合金表面进行粘接,并测试不同表面的粘接强度。结果 随着氧气体积分数的增加,射流长度变短,温度逐渐下降。氧气处理所得表面的浸润性相比未混氧射流处理所得表面的浸润性明显提高。当氧气体积分数为0.75%时,所得表面浸润性相对最好。与纯氦等离子体射流相比,混氧射流处理后,表面环氧树脂铺展速率更高,说明表面对胶粘剂的亲和性相对较好,所得表面粗糙度也相对更低。XPS测试结果表明,混氧射流处理所得表面含氧官能团含量更高,表面能相对较高,故表面润湿性较好。结...