极低放射性废物填埋场中同位素迁移与屏障研究

在查明场址地球化学特征的基础上,研究了238U、90Sr在场址包气带土壤中的吸附与迁移特征。设计了一系列非均匀介质实验模型,研究了在瞬时源和连续源条件下238U、90Sr在非均匀介质中的迁移特征。同位素迁移屏障研究在研究场址围岩对核素的吸附特征的基础上,筛选出合适的矿物添加剂以提高场址岩土对90Sr迁移的屏障能力。结果表明,238U和90Sr在场址土壤中迁移速度分别为0.365和0.385mm/a。非均匀介质对同位素迁移影响首先是减弱了主流体的污染强度,同时延长了污染作用时间;添加剂人造沸石可作为90Sr迁移屏障材料。     

基于MODFLOW对某区域地下水污染的数值模拟及评价

基于MODFLOW软件平台,应用SRTM3 DEM数据和GIS软件,建立研究区饱和带水流运动及核素迁移数值模型,对关注核素3H和90 Sr在地下水中的迁移趋势和环境影响进行预测评价.结果表明:3H迁移扩散较快且浓度不会很快降低至可忽略水平,可造成下游远场地下水污染;90Sr迁移扩散相对较慢,污染范围仅在污染源外围200 m左右.     

核素在水平组件迁移的现场示踪试验

在水平组件中的迁移试验是核素在含水层迁移试验的重要组成部分。本文主要介绍在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施 (URF)试验竖井中进行的水平组件试验的方法和结果。水平组件中装有示踪剂和在含水层采集的未扰动土壤 ,通过试验竖井壁水平插入含水层 ,天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流过组件 ,在接取样管的另一端接取水样 ;通过测量试验期间采集的水样和试验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度 ,得到核素的迁移数据。试验结果表明 ,黄土对试验所用的90 Sr、2 3 7Np、2 3 8Pu和 2 41Am以及 Sr、Nd和 Ce都有较强或很强的吸附能力 ;核素迁移具有偏心现象 ;腐殖酸延缓了 90 Sr的迁移 ;3 H的迁移速度慢于 Br-。     

极低放废物填埋场防渗层对~(60)Co和~(63)Ni的阻滞性能

极低放填埋场防渗层设置是阻滞放射性核素进入生态环境的重要工程措施,开展防渗层的阻滞性能研究对于防渗层的设计和环境安全评价具有重要意义。针对来源废物中的主要核素~(60)Co和~(63)Ni,采用静态吸附实验和柱迁移实验获得了场址粘土的饱和渗透系数、分配系数及弥散度等特征参数,并通过数学模型预测了核素穿透防渗层后的浓度变化。结果表明,Co、Ni的分配系数分别为140.92 m L·g~(-1)和380.43 m L·g~(-1),阻滞因子分别为859和2 317,表明场址粘土对~(60)Co、~(63)Ni具有较强的阻滞性能;在防渗层正常发挥功能的情景下,防渗层渗出液中的~(60)Co、~(63)Ni浓度很低,用此类粘土建成的防渗层能够确保当地环境安全。     

核纱在水平组件迁移的现场示踪试验

在水平组件中的迁移试验是核素在含水层迁移试验的重要组成部分。本文主要介绍在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施（URF）试验竖井中进行的水平组件试验的方法和结果。水平组件中装有示踪剂和在含水层采集的未扰动土壤，通过试验竖井壁水平插入含水层，天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流地 件，在接取样管的另一端接取水样；通过测量试验期间采集的水样和试验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度，得到核素的迁移数据。试验结果表明，黄土对试验所用的^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am以及Sr、Nd和Ce都有较强或很强的吸附能力；核素迁移具有偏心现象；腐殖酸延缓了^90Sr的迁移；^3H的迁移速度慢于Br^-。     

90Sr在双层孔隙介质迁移过程中比活度分布"低谷"的成因与特征

简要介绍了人工喷淋条件下在非饱和黄土中进行的核素迁移实验.实验所用示踪剂为90Sr和237Np、238Pu、241Am等超铀核素,示踪源是上述示踪剂的硝酸盐溶液与石英砂的均匀混合物;石英砂的粒径在0.2～0.45 mm之间;示踪源层尺寸为120 cm×50 cm,厚0.7 cm,挖坑浅埋于地表下50 cm深处;喷淋强度为5 mm/h、3 h/d;实验历时1 078天;每半年在实验坑采集1个土芯样,经切割成样品后送实验室测量样品中核素的比活度,得到核素比活度的纵向分布.本文主要对90Sr的实验结果进行了数据处理,发现90Sr在双层孔隙介质中迁移时,比活度分布出现一"低谷".文中以90Sr为例讨论了比活度分布"低谷"的成因和特征.由于石英砂层的存在,作为核素迁移载体的水的运移产生绕流,使得90Sr在石英砂层下方的迁移距离远小于85Sr在单一黄土介质中的迁移.     

放射性核素在海洋中的迁移

简要介绍了锶-90(90Sr)、铯-137(137Cs)、锆-95(95Zr)、银-110m(110mAg)、钴-60(60Co)和氚(3H)等核素在海洋中迁移研究的情况,集中探讨了放射性核素在海水、悬浮物、沉积物和海洋生物等介质中的运动规律。     

磷酸镁水泥固化体中Sr~(2+)、Cs~+浸出性能及迁移模型研究

采用磷酸镁水泥(Magnesium phosphate cement,MPC)对核素Sr2+、Cs+进行固化,对固化体中Sr2+、Cs+的浸出性能进行了研究,并根据Fick第二定律建立了适用于磷酸镁体系的Sr2+、Cs+迁移模型,对核素Sr2+、Cs+在磷酸镁水泥固化体中的迁移进行预测。结果表明,磷酸镁水泥可以有效固化Sr和Cs,使核素Sr2+、Cs+在磷酸镁水泥固化体中浸出率较低;建立的一维衰变浸出模型可以有效地预测核素Sr2+、Cs+在磷酸镁水泥固化体中的迁移规律。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np、238Pu、241Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果.在天然和喷淋两种条件下,237Np、238Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动.喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右.在包气带模拟实验中,90Sr、237Np、238Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm.在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr、237Np、238Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm.野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多.在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快.包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象.CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在.237Np不易形成真胶体.工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响.     

孔隙介质中放射性核素迁移的不确定性和参数灵敏度分析

本文以低中水平放射性废物处置库库底释放的3H和90Sr两种核素为例，对7个水文地质和核素吸附方面的参数采用拉丁超立方抽样方法分析了孔隙介质中核素迁移解析解结果的不确定性，另外，利用Spearman偏秩相关分析方法对参数的灵敏度进行了分析。     

秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果

浙江省辐射环境监测站对秦山核电基地外围环境放射性水平的20年监督性监测结果表明,秦山核电基地外围环境 γ 辐射剂量率,气溶胶中总α、总β、⁴⁰K、¹³⁷Cs的活度浓度,沉降物中总β日沉降量,空气中¹⁴CO₂活度浓度,陆地淡水（饮用水、湖塘水、井水）中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的活度浓度,土壤中 γ 核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的比活度,生物样品中放射性核素⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr及¹⁴C的比活度,均未发现异常,与对照点监测值和运行前本底调查值相比,属同一水平。空气、雨水、地表水、饮用水、排放口海水和陆生植物样品中³H活度浓度均高于相应对照点监测值,部分介质中³H活度浓度远高于基地运行前相应的本底。说明秦山核电基地20年的运行,特别是秦山三期重水堆运行之后,其外围环境已受到基地流出物中³H排放的影响。     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

固相萃取片法分析环境水中的~(90)Sr

对美国3M公司的锶特效固相萃取片(EmporeTMStrontium Rad Disk)分离水溶液中锶离子的性能进行了系统研究,包括酸度、流速、样品体积对吸附百分比的影响,吸附容量的测定,137 Cs和99 Tc在萃取片上的吸附情况等,并对萃取片上90Sr的解吸及片上90Sr的放射性测量进行了研究。在此基础上,给出了萃取片法分析环境水中90Sr的推荐程序。样品体积为1L,液闪测量时间为1h时,分析程序的最小可探测活度浓度为0.033Bq/L。最后应用一些实际环境水样对该程序进行了检验。     

SuperLig®620用于水中90Sr含量的监测方法研究

为实现水中⁹⁰Sr的连续监测,利用SuperLig®620固相萃取颗粒从水中选择性分离和富集⁹⁰Sr,并通过塑料闪烁体测量SuperLig®620色层柱上⁹⁰Sr的含量。研究了0.2 mg/L Sr-0.01 mol/L HNO₃介质下,⁹⁰Sr在SuperLig®620色层柱上的动态平衡。结果表明,吸附平衡时⁹⁰Sr在两相间的浓度呈正比,因此通过测量柱上⁹⁰Sr的含量可得到水中⁹⁰Sr的浓度。所建立的方法对⁹⁰Sr的探测效率和最小可探测活度分别为21.3%和2.6 Bq/L,对某低放废水中⁹⁰Sr的分析误差小于20%。     

北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr的放射性水平

参考《土壤中锶-90的分析方法》(EJ/T1035-2011),对2009—2016年间北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性水平进行监测。历年监测数据以及异常数据的分析表明:北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性活度浓度范围约为0.051 2~0.444mBq/m~3;持续性大雾可导致大气中的固体颗粒物含量发生变化从而可能导致气溶胶中~(90)Sr的放射性水平升高。     

冠醚萃取色层法分离环境水样品中90Sr

为改进环境水样品⁹⁰Sr的分离方法,在冠醚萃取法基础上将冠醚萃取液涂在硅藻土支撑体上,研究了冠醚浓度、载体量、洗脱液体积等参数对Sr元素分离的影响,建立了环境水样品中⁹⁰Sr冠醚萃取色层法。实验表明,冠醚浓度、载体量及洗脱液体积参数优化结果分别为0.89mol/L、100mg和200mL,参数优化后,该方法首次使用时对环境水样品Sr的化学回收率达90%以上,满足环境水样品低水平⁹⁰Sr常规分离分析需要。     

海洋沉积物中~(90)Sr的分析方法

90Sr是裂变产物中对人体危害很大的放射性核素之一,也是环境放射性监测的重要核素之一,测定90Sr活度已成为各国重视的监测任务。采用二-(2-乙基已基)磷酸(HDEHP)萃取技术,利用测定90Sr子体90 Y的方法,快速测定宁德核电站附近海域表层沉积物中90Sr的含量。重点研究了海洋沉积物中210 Bi和Th对90Sr测定的干扰,并提出Bi2S3沉淀可有效去除210Bi,阴离子交换法可有效去除Th,去污因子均高于103。通过拟合样品源β衰变曲线,所得核素衰变周期为64h,与90 Y半衰期一致,证实该方法可准确测量90Sr活度。方法最低检测限为0.083Bq/kg。分析得到宁德周边海域16个沉积物样品中的90Sr比活度约为0.21~0.89Bq/kg(干重)。该分析程序快速、准确,适用于海洋沉积物中90Sr的测定。     

利用锶特效树脂和正比计数器同时快速分析89Sr和90Sr

本文建立了利用锶特效树脂分离后采用正比计数器进行2次测量从而同时并快速获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr含量的方法,研究了⁹⁰Y的生长因子及⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比对⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量结果的影响。结果表明,增大⁹⁰Y的生长因子,更有利于准确获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的活度。将本方法应用于⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比为0.22～21.8样品中⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的分析,测量值与掺标值的相对偏差小于±30%;不确定度分析表明,一个核素的不确定度将随另一核素活度比或活度的增加而增加。IAEA能力验证样品的分析结果显示,⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量值与指定值的相对偏差最大为7.44%,证实了本方法的准确性。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。