罗丹明B诱导铈离子催化Belousov-Zhabotinsky 反应的振荡化学发光

发现罗丹明B可诱导经典的铈离子催化的Belousov-Zhabotinsky(BZ)反应, 产生振荡的化学发光. 这一新化学发光振荡体系, 即罗丹明B-丙二酸-溴酸钾-硫酸铈铵-硫酸化学振荡体系, 具有明显的双峰振荡特点. 反应物的初始浓度对振荡图形有显著的影响. 为了研究化学发光峰产生的机理, 构建了一个通用型电压和发光同时检测的实验平台, 将该体系的电压振荡图形与发光振荡图形进行了对照. 根据化学发光光谱、紫外可见吸收光谱和时间分辨荧光光谱的研究结果, 提出了一个可能的化学发光机理. 初步认为两个发光峰分别与Ce(Ⅳ)和Br₂氧化罗丹明B的中间产物有关. 本工作为复杂的化学振荡反应提供了一个新的研究技术和方法.     

一种新型的化学振荡反应体系2,7-二羟基萘二酚-KBrO_3-H_2SO_4非催化振荡体系

经典的Belousov-Zhabotinsky化学振荡反应(简称BZ反应)是指在酸性介质中,在金属离子(常见的是铈离子)的催化下,一些容易发生溴代反应的有机物被溴酸盐氧化所引起的化学振荡反应,是目前研究最多的一类化学振荡体系。1978年K(?)r(?)s等人发现,在     

谷氨酸BZ体系的寡振荡反应

在金属离子(指常见的ce~(3+)、Mn~(2+)及Fe(phen)_3~(2+),phen表示邻菲罗啉)的催化下,酸性溴酸盐氧化一些有机物时会发生化学振荡反应,而在某氧化过程中,有的中间物(如Br~-)的浓度,可出现2至3次极大值,振荡次数较少,被称为寡振荡反应。这类反应与生物钟现象类似,因此研究这类反应,尤其是氨基酸的寡振荡反应,可解释生命体内普遍存在的振荡现象。本文简要报道研究谷氨酸(以Gla表示)-KBrO_3-Mn~(2+)-Fe(phen)_3~(2+)-H_2SO_4体系的寡振荡反应的实验。     

葡萄糖BZ体系的连续振荡反应

在某些反应体系中可依次出现两种或两种以上性质不同的振荡波形,这种反应称为连续振荡反应。我们报道了非催化振荡体系中金属离子诱导的连续振荡反应,本文报道葡萄糖(以Glu表示)-KBrO_3-MnSO_4丙酮-H_2SO_4     

化学振荡计时电位法的研究：废水中苯酚的测定

化学振荡是指在反应过程中某种形体的浓度随时间发生周期性变化的现象。Belousov首先报道了均相化学振荡反应,Prigogine的耗散结构理论为振荡反应提供了理论基础,至此,化学振荡引起人们的极大兴趣。本文在化学振荡理论的基础上,利用反映振荡过程中某种形体浓度大小的电位值随时间周期性变化的关系,提出了一种新的定性定量分析方法——化学振荡计时电位法。该法是利用振荡参数(诱导期、振荡周期、振荡寿命)与振荡体系某一物质起始浓度的依赖关系对该物质进行分析的。实验发现,在H_2SO_4—LB_rO_3—phenol非催化振荡体系中,振荡周期(Tp)的对数与苯酚起始浓度的对数在苯酚浓度为8.00×10~(-2)mol/L的范围内成线性关系,线性相关系数为0.998。将该法用于废水中苯酚含量的测定,回收率达97.7％～108.2％。本文还提出了振荡反应的机理和定量分析的依据。     

溴酸对丙二酸与丙酮氧化的简单证明

在美国化学文摘(CA)收录的有关化学振荡的文献中,约有一半是关于Belousov-Zhabotinsky反应(简称B-Z反应)。经典的B-Z反应是具有金属催化剂的溴酸盐振荡器,而广义的B-Z反应则包括全部溴酸盐振荡器。目前,B-Z反应是研究得最多,最深入的振荡反应。但在经典B-Z反应的各种机理中,都忽略了溴酸(溴酸盐的酸溶液)及其中间物对有机底物,如丙二酸及丙酮的氧化。(丙酮亦可单独作B-Z反应的底物)。这成了催化与非催化两种B-Z反应机理的一个重要差别。但这种氧化反应是存在的,在一定的特殊条件下(如高温、高浓度),会非常突出地     

赤道东太平洋增暖对全球大气30—60天振荡的激发

大气30—60天振荡(也被称为大气季节内振荡)自70年代初发现以来,80年代的一系列研究不仅对热带大气的30—60天振荡的研究比较充分,了解了它的主要结构特征和基本活动规律,而且发现中高纬度大气也存在30—60天振荡,并进一步作为全球大气运动的     

行为振荡:揭示心理过程动态变化的新现象

行为振荡是心理加工过程中行为反应表现出的周期性动态变化现象,其研究方法主要包含以下3个构成因素:重置相位事件、重置事件和目标刺激时间间隔的周期性变化、目标刺激.在注意与知觉领域,研究发现其加工过程出现alpha节律和theta节律的行为振荡现象,为注意和知觉过程的动态变化理论提供了有效的证据补充与支持.同时,注意过程中的行为振荡与神经振荡同源于神经元抑制作用以及知觉过程中后者相位信息对行为反应结果的预测作用,揭示了心理加工过程中内在机制与外在表现相互影响、同步变化的现象.本文首先介绍了行为振荡现象研究方法的构成因素,随后梳理了近年来注意与知觉领域中的相关研究,讨论了其与神经振荡的关系.最后基于行为振荡能够揭示心理加工过程的动态变化这一特性,提出未来一些可能的研究方向.     

由局外粒子吸脱附诱导的一类新的电化学振荡

自组织现象和理论研究是当今科学前沿之一.化学的基本规律是非平衡和非线性的,近年来随着非线性动力学的发展,有关金属阳极溶解和电催化等电极过程中的电流或电位振荡现象的研究成为一个热点课题[1～3].电化学振荡大都对应着电极表面的阻化、活化交替过程[4],如金属阳极溶解过程中难溶性盐膜的生成和溶解,电催化过程中中间产物的吸附和脱附,且大多与反应和产物粒子的传质过程密切相关.在金属防腐蚀、电镀和电池等实用电化学体系中有关添加剂性能和机理的研究具有重要的理论和实用意义,这些添加剂相当一部分能够吸附到电极表面上通过改变电极…     

长白山天池火山气象站期碱流岩辉石环带混沌吸引子的发现及意义

火山岩中矿物的成分环带中蕴含着其生长过程中岩浆成分和温压等物理状态的变化信息,对研究岩浆演化和火山喷发动力过程非常重要.长白山天池火山气象站期碱流岩辉石具有明显的环带结构,其成因尚未讨论.本文通过了辉石环带的电子探针分析,发现MgO和Na_2O等元素的相对含量呈剧烈的振荡形态.同时,利用非线性时间序列分析的方法,对MgO元素沿辉石环带成分进行了相空间重构的探索性研究.结果发现,辉石环带成分时间序列的相空间吸引子为混沌吸引子.这说明辉石斑晶在生长时所处的系统具有高的自由度和高度的复杂性,其结晶和生长时周围岩浆的成分是高度非稳态和不平衡的.我们认为是岩浆房补给混合和热对流作用过程导致辉石所处的岩浆成分在高MgO、低MgO之间激烈振荡变化,形成了辉石环带成分的剧烈振荡.而这些补给-混合-对流的过程可能最终导致岩浆房超压而发生溢流喷发.     

仿生生物自发光纳米材料用于肿瘤光动力治疗

光动力疗法(PDT)具有高效的肿瘤细胞杀伤能力,因此被用于多种肿瘤的治疗,但是光在组织中穿透性较差,限制了光动力疗法的进一步发展.为解决肿瘤光动力治疗中外部照射光组织穿透力弱的问题,本文仿生萤火虫生物发光特性,构建了可在组织内部进行生物自发光的纳米材料.选择ZIF-8对生物发光系统进行封装,并选择Mn O2对ZIF-8进行包裹以此来减少纳米粒子的毒性.该纳米粒子能够实现发光系统在肿瘤部位响应释放.同时,选择激发波长与生物发光波长重叠的光敏剂直接与发光系统相连,保证了高效的生物发光共振能量转移.本文研究证实了该纳米材料具有层次分明的核壳结构,以及良好的细胞生物相容性,可被肿瘤细胞大量摄取.进一步研究证明该纳米材料可在肿瘤细胞高谷胱甘肽的微环境中降解,释放催化酶及发光底物,并在腺嘌呤核苷三磷酸(ATP)的作用下进行生物自发光.同时,细胞实验证实了发光底物可通过生物发光共振能量转移效应激发光敏剂产生活性氧,进行光动力治疗,对耐药肿瘤细胞具有良好的细胞杀伤效果.本文构建的生物自发光纳米材料具有在生物深层组织进行生物自发光激活光敏剂光动力的潜力,有望解决肿瘤光动力治疗中外部照射光组织穿透力弱的缺...     

我国若干典型地区固溶体矿物中的振荡环带与时空自组织

作者首先阐述了典型地区斜长石和石榴石矿物中的振荡环带特征;尔后,根据固溶体矿物结晶生长过程中的非平衡非线性特征,熔体聚合模型和正规溶液模型,提出了固溶体矿物中振荡环带成因的动力学模型。通过建立界面状态(组成)的质量守恒方程,合理地阐明了固溶体矿物中振荡环带的可能机理——非平衡自组织,寻找界面反应三重态是研究固溶体矿物中振荡环带的一条相当普遍的途径。     

没食子酸-BrO_3~--Fe(ph)_3~(2+)-H_2SO_4体系中的连续振荡反应

化学振荡反应已得到了广泛的研究,发现了许多新的振荡现象,在某些振荡反应中可依次出现两种或两种以上性质不同的振荡现象,这种反应称为连续振荡反应。目前已发现了许多连续振荡反应的体系。但这些体系中至少含有二种有机取代物,而含单一有机取代物的连续振荡反应体系至今尚未见报道,这里报道含单一有机物体系(GA-BrO_3~--Fe(ph)-3~(2+)-     

类酶聚合物的合成及其对活性酯水解反应的催化作用

五十年代,Bender等开创了用化学模拟的方法来研究酶的催化历程。六十年代以后,许多化学家应用合成的聚合物来模拟酶对活性酯水解反应的催化作用。在这些研究中,绝大多数是采用由加成聚合反应所得的以聚乙烯为主链的聚合物,将催化基团和相互作用的基团     

《催化原理导论（Introduction to Catalysis）》

催化技术是现代化工的关键核心技术之一．随着催化科学与工程技术的不断发展，无论是基础原理、基础概念，还是催化剂研究手段，以及催化剂工业应用与催化剂工程，均出现了大量的新概念、新理论、新方法及其新的催化应用领域．这些新的进展也为高等院校《催化原理》课程的教学带来诸多挑战．同时，加入WTO以来，我国经济、社会全面与国际社会接轨，既懂专业知识，     

维生素C对Belousov-Zhabotinskii反应的影响

自从Belousov-Zhabotinskii反应(BZ反应)发现后,化学振荡反应日益为人们所重视。由于化学振荡与生化、生理等过程的密切关系,有维生素C(H_2A)参与的化学振荡反应也为人们所注目,其中有些是在与BZ反应相类似的条件下进行的。为开展化学振荡反应的研究,我们曾对以邻菲罗啉(Ph)亚铁离子为催化剂的BZ反应进行研究,本文则是对于H_2A存在下对该反应的化学振荡行为和机理进行探讨,结果表明其可能的机理是H_2A与BrO_3~-反应生成Br~-抑制了此反应的化学振荡。     

利用GOMOS 卫星资料研究热带平流层臭氧、二氧化氮和三氧化氮的准两年和半年振荡特征

利用2002~2008 年的GOMOS(Global Ozone Monitoring by Occultation of Stars)卫星观测资料, 研究了热带平流层臭氧、二氧化氮和三氧化氮的准两年振荡(QBO)和半年振荡(SAO)特征. 对赤道上空臭氧和剩余环流垂直速度的年际异常的诊断分析表明: 动力输送是赤道平流层臭氧呈QBO 分布的主要控制因素; 在垂直输送作用下, 平流层中层臭氧的QBO 信号会随着剩余速度的异常向下传播. 而在赤道外的平流层低层, 动力输送在一些年中对臭氧形成QBO 分布作用显著; 在赤道外的平流层中层, 动力输送只影响南半球的臭氧分布. 此外, 文中分析了热带平流层中二氧化氮的分布, 它在赤道平流层中、高层表现出深厚且准静止的QBO 特征, 与同高度上垂直剩余速度的分布有关; 在赤道外平流层中层, 二氧化氮在南北半球呈现不同的分布特征. 受赤道纬向风SAO 的影响, 三氧化氮的年际异常在赤道平流层上层表现出显著的SAO 分布特征, 在纬向风SAO 的不同阶段, 动力输送对三氧化氮的分布产生相反的作用结果.     

非齐次线性微分方程复振荡的若干结果

本文提出并研究非齐次线性微分方程的复振荡,得到一些结果,式中α_i是多项式,F是整函数。 不难证明方程(1)的解都是整函数。 我们称整函数g(z)是振荡的,如果它     

用正电子寿命谱研究氘在钯中的存在形式

自“室温冷聚变”(cold fusioo)消息发布以来,从理论角度,探讨其可能性的工作十分活跃,为增大室温下D-D的聚变率,人们提出了很多设想,如存在某种重电子,μ介子催化等,无论这些设想正确与否,从实验上研究氘在钯中的实际存在形式,对理论工作的分析将是十分有益的。     

我国催化研究五十年

一、概况催化作为一门学科,既研究催化反应速率与机理等属于化学动力学方面的问题,也研究催化剂的制备方法、组成、结构与催化性能的关系等属于材料科学范畴的问题,其目标在于掌握各种类型催化剂的制备规律,并在分子水平上阐明催化剂的作用机理,从而为催化剂的选择乃至设计提供一定的科学依据。这门学科的发展将大大改变动力燃料工业、有机合成工业和化肥工业的面貌,并为利用化学反应开辟新能源及消除环境污染提供某些新的手段。