微晶纤维素在SnOx/γ-Al_2O_3催化剂上的催化醇解反应研究

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍沉淀法,制备了不同SnOx负载量的SnOx/γ-Al2O3催化剂,采用X射线光电子能谱法(XPS)和吡啶吸附红外(Py-IR)光谱法对催化剂活性中心和表面酸性进行了表征,考察了不同载体和SnOx不同负载量的SnOx/γ-Al2O3催化剂对微晶纤维素催化醇解活性和产物分布的影响规律。结果表明,催化剂活性及产物分布与催化剂的表面酸性及SnOx负载量有关,载体表面较强的B酸中心有利于促进微晶纤维素催化醇解生成乙酰丙酸甲酯,而中等强度L酸中心有利于生成乳酸甲酯。以SnOx/γ-Al2O3为催化剂时,催化剂活性和乳酸甲酯生成量随SnOx负载量增加而增加,当Sn的负载量为6.75wt%时,在240℃反应10 h,微晶纤维素的转化率达82%,乳酸甲酯的收率达到28.1%。     

CeO2改性MnO2／γ-Al2O3催化剂的制备及在有机废水处理中的应用

利用浸渍焙烧法制得CeO2改性MnO2/γ-Al2O3催化剂,在常温常压下采用微波诱导氧化技术,将废水中有机污染物氧化分解。初步探讨了催化剂的制备条件,结果显示,当Ce（NO3）3浸渍浓度0．01mol／L,Mn（NO3）2浸渍浓度0．05mol／L,焙烧温度350℃,焙烧时间3h时,催化剂性能达到最佳。     

超声场下制备催化燃烧VOCs的CuO/γ-Al2O3催化剂

对在超声场下制备得到的CuO/γ-Al2O3催化剂与常规的浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂进行了对比研究,分别进行催化氧化(燃烧)销毁甲苯和苯的实验,并用SEM,XRD,TPR和XPS对所制备的催化剂进行表征.研究结果表明:使用超声场下制备得到的CuO/γ-Al2O3作为催化剂的活性明显高于普通浸渍法制备得到的CuO/γ-Al2O3催化剂的活性.SEM分析表明,在超声场下制备的CuO/γ-Al2O3催化剂表面上的CuO晶体颗粒较小,且分布均匀;XRD分析表明超声促进了活性组分铜在表面的分散,CuO在催化剂表面由晶体向高分散的非晶相型转变.TPR分析表明在超声场下制备的CuO/γ-Al2O3催化剂中活性组分铜还原的途径从Cu(Ⅱ)还原到Cu(Ⅰ),再从Cu(Ⅰ)还原到金属铜,这有助于增强催化剂中Cu的还原性;XPS表征分析显示,在超声场下制备的CuO/γ-Al2O3催化剂与用普通浸渍法制得的CuO/γ-Al2O3相比,Cu2p3/2的结合能由934.2eV变到933.1eV,在催化剂表面呈现出Cu2 和Cu 的混合形式.     

Ni/γ-Al_2O_3催化乙基咔唑加氢性能研究

以自制的镍基催化剂对乙基咔唑进行加氢性能研究。实验采用γ-Al2O3为载体,在乙二醇溶液中以水合肼为还原剂,制备了不同负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,采用X射线荧光分析、X射线衍射等检测手段对其表征,并在0.1 L的高压反应釜中对乙基咔唑进行催化加氢。实验表明:当Ni负载量为20%时,Ni/γ-Al2O3催化剂具有较优的催化性能;在反应温度200℃、反应压力6 MPa、负载量为20%的Ni/γ-Al2O3用量1.5 g的加氢条件下,10 g乙基咔唑可以加氢0.280 mol,吸氢转化率达91.2%。     

Al2O3-ZrO2负载Ni2P催化剂加氢脱硫脱氮活性

采用浸渍-沉淀法制备Al2O3-ZrO2复合氧化物,通过程序升温还原法制备Ni2P/Al2O3-ZrO2催化剂。运用X射线衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱技术对载体和催化剂进行表征,并以噻吩加氢脱硫、吡啶加氢脱氮反应为探针考察复合氧化物对Ni2P催化剂加氢活性的影响。结果表明,在Al2O3表面引入少量ZrO2,既保持了γ-Al2O3大比表面积的结构优势,又减少了P或Ni与Al2O3表面的接触,促进Ni2P的形成。载体中ZrO2质量分数20%的Ni2P/Al2O3-ZrO2催化剂活性最高,载体焙烧温度过高会导致催化剂活性下降。     

ZnCl_2/Al_2O_3催化尿素和1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯

以Al2O3为载体,采用浸渍蒸发法制备了负载型ZnCl2/Al2O3固体酸催化剂,将其应用于催化尿素和1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯,采用XRD、FTIR等手段分析了ZnCl2与载体Al2O3的结合情况,考察了原料配比、反应温度、催化剂用量、反应时间等条件对反应效果的影响。结果表明,在最佳反应条件下,碳酸丙烯酯的收率可达68.2%。     

静电纺丝模板法制备γ-Al_2O_3纤维

以静电纺丝法制备的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)纤维为模板,以非水解溶胶-凝胶法制备的Al2O3溶胶为浸渍液,利用模板浸渍技术制备出Al2O3凝胶-PVP复合纤维,再经1 000℃煅烧制备出γ-Al2O3纤维。借助X射线衍射和扫描电镜研究了浸渍溶胶浓度、浸渍时间及浸渍次数对γ-Al2O3纤维物相组成及形貌的影响。结果表明:当Al2O3溶胶中铝离子浓度为0.1 mol/L、浸渍时间为30 s、浸渍1次时,合成的γ-Al2O3纤维表面平滑,连续性好,纤维直径达到0.22μm。     

Fe2O3/γ-Al2O3催化剂用于降解苯酚的非均相Fenton反应研究

采用浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)对催化剂进行了表观形貌、晶体结构、表面元素组成的分析,并将其用于降解苯酚的非均相Fenton反应体系。在有UV与无UV条件下,通过对质量浓度为250 mg/L的苯酚废水降解效果的考察优化催化剂制备条件及反应条件。实验结果表明,UV条件下的降解速率明显高于无UV条件,2种条件下苯酚降解2 h后降解率分别最高能达到89.4%、94.7%。     

等离子体法制备Pd/γ-Al2O3催化氧化低浓度CO

采用等离子体法制备Pd/γ-Al2O3催化剂,用场发射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征,并考察其对催化氧化低浓度CO的性能.结果表明:Pd/γ-Al2O3经等离子体处理,pd2+被还原成单质Pd;催化剂表面Pd颗粒小,分散均匀,而常规浸渍法制备的催化剂有明显的团聚现象.在60℃,空速为15 000 h-...     

CuO-ZnO-γ-Al_2O_3催化剂的制备及应用

采用液相沉淀包覆法制备了以γ-Al2O3为核相的CuO-ZnO-γ-Al2O3复合催化剂,考察了不同制备方法对复合催化剂结构性质的影响。采用X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和N2吸附脱附(BET)等手段对几种复合催化剂进行了分析表征。结果表明,制备方法对复合催化剂物化性质影响较大。采用传统共沉淀法制得的复合催化剂γ-Al2O3结晶度,比表面积及表面碱性均较低,而采用液相沉淀包覆法制得的复合催化剂γ-Al2O3结晶度较好,具有较大的比表面积和总碱量。     

La2O3/γ-Al2O3酸碱性对肉桂醛MPV反应的影响

用封锁酸(碱)性位点的方法,研究了La2O3/γ-Al2O3的酸碱性对肉桂醛MPV反应还原为肉桂醇的影响.结果表明,La2O3/γ-Al2O3的酸性和碱性位点均对肉桂醛MPV反应有影响,而催化剂酸性位点对反应的影响大于碱性位点.     

不同合成方法对Fe_2O_3/γ-Al_2O_3表面性质及乙醇脱水性能的影响

在沉淀法合成γ-Al2O3的不同阶段引入铁源:原位合成、氧化铝前躯体γ-AlOOH浸渍合成、γ-Al2O3浸渍合成。不同合成方法对Fe2O3/γ-Al2O3的比表面、孔容和孔径存在一定的影响,而且使催化剂表面的铁物种和酸量分布产生差异,其中γ-Al2O3浸渍法中铁元素主要以易还原的Fe2O3形式负载在γ-Al2O3表面,拥有最大的中强酸量和酸密度,催化乙醇脱水的性能最好。     

催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液的研究

以铜、锰为活性成分和微波辐射法制备的γ-Al2O3为载体,制备了CuO/MnO2/γ-Al2O3复合催化剂,考察了成分配比、浸渍时间对催化剂催化活性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液过程的影响规律。结果表明:CuO/MnO2/γ-Al2O3催化剂是催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂;当进水CODCr的质量浓度为10×104mg/L时,适宜的氧气供应量为理论需氧量的3.5～4.7倍,催化剂的投加量以10g/L为佳;在360℃下反应10min,处理水可达到《污水综合排放标准》GB9878-1996的一级标准。     

分步浸渍法制备CoMoAg/γ-Al_2O_3催化剂及其脱硫性能的研究

以γ-Al2O3为载体,以Co、Mo、Ag为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂CoMoAg/γ-Al2O3,并对其进行了XRD表征;利用加氢原理,考察了MoCoAg/γ-Al2O3催化剂在不同工艺条件下处理模拟汽油的脱硫效果。结果表明,在反应温度164.5℃、反应压力1.0 MPa、γ-Al2O3∶Co∶Ag∶Mo（质量比）为1∶1∶2∶1的条件下,催化剂对模拟汽油的脱硫效果较好。     

脲溶液修饰γ-Al_2O_3及其对La_2O_3/γ-Al_2O_3催化肉桂醛MPV反应的影响

采用探针-TPD、探针-IR和电势测量等方法研究不同浓度脲溶液浸泡γ-Al2O3颗粒对γ-Al2O3表面酸碱性质的影响和脲修饰对γ-Al2O3及La2O3/γ-Al2O3催化肉桂醛MPV反应的影响。结果表明,经不同浓度的脲溶液浸泡后,γ-Al2O3表面酸、碱位点强度分布均发生变化,催化肉桂醛MPV反应,生成肉桂醇的选择性随着修饰用脲溶液浓度增加而下降。以脲溶液修饰的γ-Al2O3为载体制备的La2O3/γ-Al2O3催化肉桂醛MPV反应,具有与γ-Al2O3催化该反应类似的变化现象。     

W/Ni比对NiO-WO_3/γ-Al_2O_3催化剂异丁烷氧化脱氢性能的影响

采用分步浸渍法制备了Ni O-WO3/γ-Al2O3系列催化剂,运用X射线衍射(XRD),激光拉曼光谱(Raman),程序升温还原(TPR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD),紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等方法考察了n(W)/n(Ni+W)比例对Ni O-WO3/γ-Al2O3催化剂的表面结构、氧化还原性能、酸碱性以及异丁烷氧化脱氢制异丁烯性能的影响。研究结果表明,n(W)/n(Ni)比例对Ni OWO3/γ-Al2O3系列催化剂的表面活性物种种类有较大影响,当W含量较高时,其表面主要形成WO3晶粒和Ni-Al尖晶石,而当W含量较少时,表面主要形成聚钨酸盐、Ni WO4和Ni-Al尖晶石物种;适量的W存在有利于提高Ni O-WO3/γ-Al2O3催化剂的氧化还原性能和可还原晶格氧数量,并且增加W的比例能够提高催化剂表面强酸中心的数量。n(W)/n(Ni)存在最适宜比例,当n(W)/n(Ni+W)=0.2,Ni O-WO3/γ-Al2O3催化剂具有最佳的异丁烷氧化脱氢性能,这与催化剂表面的活性物种具有较好的脱氢性能、可还原晶格氧物种的增多以及表面强酸中心数量的提高有关。     

负载型Pt-Ni双金属催化剂上甘油氢解反应性能

甘油氢解转化是获得高附加值化学品的主要途径之一。通过浸渍法制备了γ-Al2O3负载Pt-Ni双金属的甘油氢解催化剂。采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(TPR)以及X射线能谱分析(XPS)等手段对催化剂进行了表征。结果表明:在γ-Al2O3负载的Pt-Ni双金属催化剂中,Pt原子与Ni原子之间发生了相互作用并形成了Pt Ni合金簇,使得Pt-Ni双金属催化剂产生了协同作用,对乙二醇的选择性大大高于Pt/γ-Al2O3和Ni/γ-Al2O3等单金属组分催化剂。固定床反应器实验结果表明,在473 K和3.0 MPa氢气压力下,负载量为2%Pt-15%Ni/γ-Al2O3催化剂对乙二醇的选择性最高,达到28.4%,此时甘油的转化率为94.8%,1,2-丙二醇的选择性为58.2%。     

氢氧直接合成过氧化氢用PdO/γ-Al2O3催化剂过渡金属改性研究

采用等体积浸渍法制得过渡金属改性的系列催化剂MOx-PdO/γ-Al2O3 (M=La、Mn、Ni、Ce).在10℃、常压下考察了过渡金属种类及氧化镧负载量对催化剂MOx-PdO/γ-Al2O3催化氢氧直接合成过氧化氢性能的影响.采用能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行表征分析.结果表明,经过渡金属改性后的MOx-PdO/γ-Al2O3催化剂活性高于未改性的催化剂PdO/γ-Al2O3;以镧为助剂制得的La2O3-PdO/γ-Al2O3(氧化镧质量分数为1％、氧化钯质量分数为2.5％)催化剂性能优于其他过渡金属改性的催化剂,与PdO/γ-AhO3相比,所得过氧化氢的浓度、收率、选择性分别提高了76.54％、76.61％、44.21％.     

Cs2O/Al2O3-ZrO2催化剂的制备及催化性能研究

本文采用醇盐-凝胶溶胶法制备Al2O3-ZrO2催化剂复合载体,并通过超声浸渍法制备Cs2O/Al2O3-ZrO2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)等技术考察了复合载体对催化剂的晶相结构、表面形貌的影响;并以甲醛和醋酸甲酯合成丙烯酸甲酯反应为探针,讨论了单一载体及铝锆比不同的复合载体催化剂的催化活性。实验结果表明:经过500℃煅烧的催化剂具有良好的晶形;材料具有蜂窝状孔道,具有良好的通透性;Cs的负载量为4.42%;当mAl2O3∶mZrO2=1∶0.25时,所得催化剂的活性最高,收率达到14.76%。     

Ni对Cu-Ni/γ-Al_2O_3苯羟基化催化剂的影响

通过程序升温还原方法合成了Cu/γ-Al2O3和Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化制苯酚。该反应过程中,温度和溶剂对Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂的反应性能影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD、EDS等表征技术考察了Ni对催化剂结构和性质的影响。结果表明,Ni使催化剂前驱体还原温度增加、活性组分Cu单晶粒度降低、催化剂表面Cu原子数增加;当反应温度为70°C、以水作反应溶剂时,Cu-Ni/γ-Al2O3比Cu/γ-Al2O3催化剂有较高反应活性和选择性,苯转化率为32.4%,苯酚选择性为93.3%,苯酚收率为30.2%。