| 过渡金属离子调节的氮杂15-冠-5苯乙炔三联吡啶Pt(Ⅱ)络合物的最低激发态 |
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| 作者姓名： | 佟庆笑 吴骊珠 杨清正 张丽萍 佟振合 |
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| 作者单位： | 中国科学院理化技术研究所,北京,100101;中国科学院理化技术研究所,北京,100101;中国科学院理化技术研究所,北京,100101;中国科学院理化技术研究所,北京,100101;中国科学院理化技术研究所,北京,100101 |
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| 基金项目： | 国家重点基础研究发展计划(973计划)，国家自然科学基金 |
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| 摘 要： | 发展高选择性、高灵敏度的分子传感器是化学家们长期而艰巨的任务[1~4]. 主体分子受到外界刺激 (如与客体分子之间的相互作用)所产生的结构和性能的变化, 继而将外界刺激转变为分子信息表达出来, 从而实现对客体分子的识别. 以有机小分子为发色团的主体分子已得到了广泛研究[1,2], 但是利用金属有机络合物丰富的激发态性质选择性地识别客体分子, 特别是过渡金属离子的报道并不多. 虽然各种功能单元(如冠醚、杯芳烃等)都曾被引入金属有机络合物中, 但客体分子的进入能够显著改变溶液颜色的报道却寥寥无几[5~9]. 本文基于d8族多吡啶铂(Ⅱ)络合物特殊的分子构型和电子排布, 设计合成了以氮杂15-冠-5苯乙炔为辅助配体的三联吡啶铂(Ⅱ)络合物11)(图1), 研究了其对过渡金属离子的响应, 发现Cd2+, Zn2+, Hg2+和Pb2+离子的存在能够显著改变络合物1的吸收光谱, 溶液最大吸收波长由548 nm分别蓝移至423 nm (Cd2+), 416 nm (Zn2+), 420 nm (Hg2+), 439 nm (Pb2+), 颜色由紫色变为亮黄色. 实现了最低激发态由LLCT(配体→配体电荷分离)单重态向MLCT(金属→配体电荷分离)单重态的转化.
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