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VOx-MoOx/TiO2催化剂低温催化降解一氯苯及二英的研究
作者姓名:孔德宝  马云峰  王容  陈彤  林晓青  李晓东  籍龙杰
作者单位:1.浙江大学能源工程学院,能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027
基金项目:国家重点研发计划项目(No.2018YFC1802103)
摘    要:垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO2、H2O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VOx/TiO2的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VOx中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoOx可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VOx-MoOx/TiO2催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VOx-MoOx/TiO2催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VOx-5%MoOx/TiO2(记作“V5-Mo5-Ti”,即VOx和MoOx的质量分数各占5%,TiO2的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10?6、空速比为10 000 h?1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VOx-MoOx/TiO2催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V2O5中V5+和V4+元素以及MoO3中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率. 

关 键 词:VOx-MoOx/TiO2催化剂   一氯苯   二英   转化率   催化降解
收稿时间:2022-03-31
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